铜基催化剂在甲基异丁基酮加氢反应中性能的研究

铜基催化剂在甲基异丁基酮加氢反应中性能的研究

论文摘要

甲基异丁基甲醇(MIBC)在工业上有着十分广阔的应用前景,由甲基异丁基酮(MIBK)加氢合成MIBC是一条有价值的生产途径。铜基催化剂在催化加氢、脱氢反应中有广泛的应用。本论文针对MIBK加氢合成MIBC反应,设计制备了系列铜基催化剂,考察了催化剂在MIBK加氢反应中的催化性能,并且对催化剂的结构以及性质进行了表征,将反应性能与表征结果进行了关联。采用并流共沉淀法合成了CuO-ZnO体系催化剂,并考察了催化剂的组成、制备条件和反应条件等因素对催化剂反应性能的影响,结合各种表征结果,表明金属铜物种粒径较小、分散度较高并且铜锌之间互溶较好是催化性能比较好的原因。将铜锌铝锆体系催化剂用于MIBK加氢反应中。考察了催化剂铜含量、焙烧温度、制备时添加分散剂等因素对反应活性的影响,结合TPR和XRD表征,发现催化剂样品中存在的CuAl2O4物种对反应性能有很大影响,只有当CuAl2O4和CuO的量达到合适比例时,催化剂才有最佳活性。尝试水热法一步合成Cu-SBA-15催化剂,通过FTIR、BET、XRD等表征证实了Cu2+进入到SBA-15分子筛的骨架中,催化剂在MIBK加氢反应中表现出很高的催化活性。

论文目录

  • 提要
  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 甲基异丁基甲醇的性质与用途
  • 1.2 甲基异丁基甲醇的生产与研究现状
  • 1.3 铜基催化剂在加氢反应中的研究和应用
  • 1.3.1 一氧化碳、二氧化碳加氢合成甲醇
  • 1.3.2 醇类加氢反应
  • 1.3.3 炔烃、共轭双烯烃、烯烃及其衍生物的加氢
  • 1.3.4 脂肪族醛和芳香族醛的加氢
  • 1.3.5 酯和酸的加氢及酯类氢解反应
  • 1.3.6 硝基化合物的加氢
  • 1.4 铜基催化剂在其它反应中的研究和应用
  • 1.4.1 铜基催化剂在脱氢反应中的应用
  • 1.4.2 铜基催化剂在氧化反应中的应用
  • 1.4.3 铜基催化剂在分解反应中的应用
  • 1.5 铜基催化剂的制备
  • 1.5.1 常用的铜基催化剂载体
  • 1.5.2 铜基催化剂的制备方法
  • 1.6 论文立题依据
  • 参考文献
  • 第2章 实验部分
  • 2.1 实验试剂
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.3 表征方法
  • 2.4 实验装置和数据处理
  • 2.4.1 甲基异丁基酮加氢的实验装置
  • 2.4.2 产物分析及数据处理
  • 参考文献
  • 第3章 铜锌催化剂在MIBK加氢反应中的应用
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 催化剂的制备
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 反应条件对催化剂性能的影响
  • 3.3.2 催化剂合成条件对催化剂性能的影响
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 第4章 铜锌铝锆催化剂在MIBK加氢反应中的应用
  • 4.1 引言
  • 4.2 催化剂的制备
  • 4.3 结果与讨论
  • 4.3.1 不同铜含量的铜锌铝锆催化剂的反应评价
  • 4.3.2 不同焙烧温度对铜锌铝锆体系催化剂性能的影响
  • 4.3.3 分散度对铜锌铝锆体系催化剂性能的影响
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 第5章 铜硅基材料在MIBK加氢反应中的应用
  • 5.1 引言
  • 5.2 催化剂的合成
  • 2催化剂'>5.2.1 浸渍法合成Cu/SiO2催化剂
  • 2催化剂'>5.2.2 离子交换法合成Cu/SiO2催化剂
  • 5.2.3 离子交换法合成Cu-SBA-15催化剂
  • 5.2.4 直接水热法合成Cu/SBA-15催化剂
  • 5.3 结果与讨论
  • 2催化剂'>5.3.1 不同方法制备的Cu/SiO2催化剂
  • 2、Cu/SBA-15催化剂的比较'>5.3.2 离子交换法制备的Cu/SiO2、Cu/SBA-15催化剂的比较
  • 5.3.3 离子交换法和水热法合成的Cu/SBA-15催化剂的比较
  • 本章小结
  • 参考文献
  • 致谢
  • 相关论文文献

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