本文主要研究内容
作者闵令飞（2019）在《水热法合成SSZ-13分子筛及其MTO催化反应》一文中研究指出：SSZ-13分子筛由T-O（Si-O,或Al-O）四面体通过氧原子首尾相连,由连接的八元环窗口（0.38 nm×0.38 nm）的cha笼（0.67 nm×1 nm）和连接的4元环的d6R单元复合而成,与SAPO-34分子筛同属CHA拓扑结构。SSZ-13分子筛因其独特的结构和物理化学性质,使其应用在甲醇制烯烃（MTO）、汽车尾气NOx脱除等方面,以及CO2吸附分离中展现出优异的分离性能。SSZ-13分子筛目前普遍采用有机模板剂合成,存在合成相区窄、模板剂用量大、产率低、制备成本高,及后续离子交换耗费水量大等缺点。探索研究低模板剂用量、低成本、无钠体系合成等新的环境友好的合成方法,具有学术理论及实际应用价值。基于上述背景,本论文分别探索了水热法晶种路线、氨水路线、四乙基氢氧化铵路线等三种新的方法合成SSZ-13分子筛,考察了合成过程中各种影响因素,利用XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD、元素分析、TG-DTG、BET等手段对产物进行了表征,并通过甲醇制烯烃反应来评价其催化性能。主要工作如下:1.SSZ-13分子筛的合成时间长,模板昂贵且量大,加入均相晶种减少了模板用量,抑制了异质晶体的形成,提高了结晶速率,降低制备成本。本研究对传统合成条件进行了进行了优化,采用XRD、SEM、NH3-TPD对产物进行了表征,最终得到添加晶种条件下合成SSZ-13分子筛的最佳配比:n（SiO2）/n（A12O3）=200,n（Na2O）/n（SiO2）=0.12,n（R）/n（SiO2）=0.11,n（H2O）/n（SiO2）=10.3。晶化温度影响产物的结晶度,温度升高,晶化速率增加,晶化时间相应减少。以甲醇制烯烃反应评价其催化性能,165℃与160℃合成样品的甲醇转化率、双烯选择性及寿命趋于一致,均高于晶种（标样,BY）的催化性能。新方法缩短了水热合成SSZ-13分子筛的结晶时间,产物粒子明显小于传统方法合成样品,并且具有更长的催化寿命。2.氨水合成路线中,用氨水替代碱源NaOH,铵根离子取代钠等碱金属离子促进分子筛骨架电荷匹配,在170℃高温晶化合成具有25、50和75的硅铝比SSZ-13铵型分子筛,焙烧后无需离子交换、可直接用于甲醇制烯烃催化反应。研究发现,加入氨水还可降低模板剂的使用量,产物粒径为微米级,颗粒较大,结晶度较高;随着硅铝比的增加,酸量的降低,产物在MTO催化反应中显示出较好的催化性能;硅铝比25、50、75样品的催化寿命分别为49 min、92min、177 min。3.在一定范围内,投料硅铝比的增多可以相应的增加产物硅铝比,通常合成SSZ-13分子筛的硅铝比在100以内,简单利用增加投料硅铝比无法突破这一限制,且收率会大幅降低。本研究通过添加四乙基氢氧化铵（TEAOH）有机碱替代部分NaOH无机碱,在水热条件下合成了具有CHA拓扑结构的高硅分子筛SSZ-13,首次在无氟体系中合成出高硅SSZ-13分子筛,硅铝比可达300以上,结晶度较高,形貌规整。
Abstract
SSZ-13fen zi shai you T-O（Si-O,huo Al-O）si mian ti tong guo yang yuan zi shou wei xiang lian ,you lian jie de ba yuan huan chuang kou （0.38 nm×0.38 nm）de chalong （0.67 nm×1 nm）he lian jie de 4yuan huan de d6Rchan yuan fu ge er cheng ,yu SAPO-34fen zi shai tong shu CHAta pu jie gou 。SSZ-13fen zi shai yin ji du te de jie gou he wu li hua xue xing zhi ,shi ji ying yong zai jia chun zhi xi ting （MTO）、qi che wei qi NOxtuo chu deng fang mian ,yi ji CO2xi fu fen li zhong zhan xian chu you yi de fen li xing neng 。SSZ-13fen zi shai mu qian pu bian cai yong you ji mo ban ji ge cheng ,cun zai ge cheng xiang ou zhai 、mo ban ji yong liang da 、chan lv di 、zhi bei cheng ben gao ,ji hou xu li zi jiao huan hao fei shui liang da deng que dian 。tan suo yan jiu di mo ban ji yong liang 、di cheng ben 、mo na ti ji ge cheng deng xin de huan jing you hao de ge cheng fang fa ,ju you xue shu li lun ji shi ji ying yong jia zhi 。ji yu shang shu bei jing ,ben lun wen fen bie tan suo le shui re fa jing chong lu xian 、an shui lu xian 、si yi ji qing yang hua an lu xian deng san chong xin de fang fa ge cheng SSZ-13fen zi shai ,kao cha le ge cheng guo cheng zhong ge chong ying xiang yin su ,li yong XRD、SEM、FT-IR、NH3-TPD、yuan su fen xi 、TG-DTG、BETdeng shou duan dui chan wu jin hang le biao zheng ,bing tong guo jia chun zhi xi ting fan ying lai ping jia ji cui hua xing neng 。zhu yao gong zuo ru xia :1.SSZ-13fen zi shai de ge cheng shi jian chang ,mo ban ang gui ju liang da ,jia ru jun xiang jing chong jian shao le mo ban yong liang ,yi zhi le yi zhi jing ti de xing cheng ,di gao le jie jing su lv ,jiang di zhi bei cheng ben 。ben yan jiu dui chuan tong ge cheng tiao jian jin hang le jin hang le you hua ,cai yong XRD、SEM、NH3-TPDdui chan wu jin hang le biao zheng ,zui zhong de dao tian jia jing chong tiao jian xia ge cheng SSZ-13fen zi shai de zui jia pei bi :n（SiO2）/n（A12O3）=200,n（Na2O）/n（SiO2）=0.12,n（R）/n（SiO2）=0.11,n（H2O）/n（SiO2）=10.3。jing hua wen du ying xiang chan wu de jie jing du ,wen du sheng gao ,jing hua su lv zeng jia ,jing hua shi jian xiang ying jian shao 。yi jia chun zhi xi ting fan ying ping jia ji cui hua xing neng ,165℃yu 160℃ge cheng yang pin de jia chun zhuai hua lv 、shuang xi shua ze xing ji shou ming qu yu yi zhi ,jun gao yu jing chong （biao yang ,BY）de cui hua xing neng 。xin fang fa su duan le shui re ge cheng SSZ-13fen zi shai de jie jing shi jian ,chan wu li zi ming xian xiao yu chuan tong fang fa ge cheng yang pin ,bing ju ju you geng chang de cui hua shou ming 。2.an shui ge cheng lu xian zhong ,yong an shui ti dai jian yuan NaOH,an gen li zi qu dai na deng jian jin shu li zi cu jin fen zi shai gu jia dian he pi pei ,zai 170℃gao wen jing hua ge cheng ju you 25、50he 75de gui lv bi SSZ-13an xing fen zi shai ,bei shao hou mo xu li zi jiao huan 、ke zhi jie yong yu jia chun zhi xi ting cui hua fan ying 。yan jiu fa xian ,jia ru an shui hai ke jiang di mo ban ji de shi yong liang ,chan wu li jing wei wei mi ji ,ke li jiao da ,jie jing du jiao gao ;sui zhao gui lv bi de zeng jia ,suan liang de jiang di ,chan wu zai MTOcui hua fan ying zhong xian shi chu jiao hao de cui hua xing neng ;gui lv bi 25、50、75yang pin de cui hua shou ming fen bie wei 49 min、92min、177 min。3.zai yi ding fan wei nei ,tou liao gui lv bi de zeng duo ke yi xiang ying de zeng jia chan wu gui lv bi ,tong chang ge cheng SSZ-13fen zi shai de gui lv bi zai 100yi nei ,jian chan li yong zeng jia tou liao gui lv bi mo fa tu po zhe yi xian zhi ,ju shou lv hui da fu jiang di 。ben yan jiu tong guo tian jia si yi ji qing yang hua an （TEAOH）you ji jian ti dai bu fen NaOHmo ji jian ,zai shui re tiao jian xia ge cheng le ju you CHAta pu jie gou de gao gui fen zi shai SSZ-13,shou ci zai mo fu ti ji zhong ge cheng chu gao gui SSZ-13fen zi shai ,gui lv bi ke da 300yi shang ,jie jing du jiao gao ,xing mao gui zheng 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自太原理工大学的闵令飞，发表于刊物太原理工大学2019-07-26论文，是一篇关于分子筛论文,晶种论文,氨水论文,四乙基氢氧化铵论文,甲醇制烯烃论文,太原理工大学2019-07-26论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自太原理工大学2019-07-26论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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