基于气体扩散电极的电芬顿氧化法在电解含苯酚废水中的作用机理研究

论文摘要

本研究将2-乙基葸醌（2-EAQ）改性气体扩散电极引入电Fenton体系中降解含苯酚废水。2-乙基葸醌改性气体扩散电极作为阴极,通过2-乙基蒽醌的自氧化还原作用与氧气在气体扩散电极上的还原反应持续提供Fenton体系所需的过氧化氢。由外界一次投加或牺牲阳极法持续提供Fenton体系所需的亚铁离子。在电Fenton体系的协同作用下,Fenton反应的产物,即无选择性氧化剂羟基自由基（·OH）,氧化降解废水中苯酚。本文对有机催化剂2-乙基葸醌的基本结构、成分和物理化学性能进行了评价,采用了XRD、FITR、GC、TG-DTA等表征方法。通过CV曲线研究了2-EAQ自氧化还原性的机理及溶液pH和浓度的影响,发现在pH为1-14的酸碱范围内2-EAQ都具备自氧化的能力,可以生成H2O2。简单制备了2-EAQ改性波碳电极,进行电化学表征,探讨了在酸性和碱性条件下氧气还原的特征以及2-EAQ自氧化还原机理的差异,结果表明酸性条件下2-EAQ自氧化还原是二电子二质子反应,碱性条件下是二电子一质子反应。用2-EAQ作为催化剂制备改性气体扩散电极,分别采用镍网和碳布作为基底材料,采用XRD、SEM、疏水角测试、四探针法、BET表征了改性气体扩散电极相应的物理化学性能。采用循环伏安法（CV）对电极在酸性和碱性条件下生成过氧化氢的能力进行了研究,两种电极电化学行为相似,即在酸性和碱性条件下都发生了氧气2电子还原生成过氧化氢；碱性条件下出现了2-EAQ自氧化还原引起的氧化还原峰对。通过自动电位滴定法测定了各改性气体扩散电极产生的过氧化氢与相应的·OH浓度,直观的描述电极的降解能力。设计两种苯酚降解的电解槽,电解液为100mg·L-1苯酚、10 g·L-1硫酸亚铁、10 g·L-1无水硫酸钠,初始pH=3,两极间距2cm,电流密度600A·m-2,电极面积20cm2,电解时间60min。在相同条件下苯酚的降解率随时间而增长,随催化剂量的增加而增长。以铁片作阳极时,当催化剂2-EAQ大于20%时,降解60min后,苯酚降解率都保持在80%。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 1.2 高级氧化技术
• 1.3 Fenton氧化法
• 1.4 电化学氧化法
• 1.4.1 电化学阳极催化氧化
• 1.4.2 电化学阴极间接氧化
• 1.5 高级电Fenton氧化法
• 1.6 气体扩散电极
• 1.6.1 气体扩散电极简介
• 1.6.2 气体扩散电极的应用
• 1.7 存在问题与研究思路
• 1.7.1 存在问题
• 1.7.2 本课题的主要研究内容
• 第二章 实验装置与分析方法
• 2.1 试剂与药品
• 2.2 实验仪器
• 2.3 分析方法
• 第三章 2-乙基蒽醌（2-EAQ）催化剂性能的研究
• 3.1 EAQ的表征
• 3.2 EAQ自氧化还原机理的研究
• 3.3 EAQ催化氧气还原的研究
• 3.4 小结
• 第四章 2-乙基蒽醌改性气体扩散电极的制备及其性能的研究
• 4.1 两种改性气体扩散电极结构的比较
• 4.2 改性气体扩散电极的制备工艺
• 4.2.1 镍网基底改性气体扩散电极的制备
• 4.2.2 碳布基底改性气体扩散电极的表制备
• 4.2.3 非石墨化炭黑（Vulcan 72）与石墨化炭黑（GCB）的比较
• 4.2.4 气体扩散电极的碳布基底
• 4.3 改性气体扩散电极物理化学性能的表征
• 4.3.1 镍网基底改性气体扩散电极的表征
• 4.3.2 碳布基底改性气体扩散电极的表征
• 4.4 改性气体扩散电极的电化学行为
• 4.4.1 镍网基底改性气体扩散电极的电化学行为
• 4.4.2 碳布基底改性气体扩散电极的电化学行为
• 4.5 小结
• 第五章 2-EAQ改性气体扩散电极结合电Fenton法降解苯酚废水的研究
• 5.1 镍网基底改性气体扩散电极
• 5.1.1 电位滴定法测定·OH浓度
• 5.1.2 电Fenton法降解苯酚废水的装置
• 5.1.3 电Fenton法降解苯酚废水
• 5.2 碳布基底改性气体扩散电极
• 5.2.1 电位滴定法测定·OH浓度
• 5.2.2 电Fenton法降解苯酚废水的装置
• 5.2.3 电Fenton法降解苯酚废水
• 5.3 小结
• 第六章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师简介
• 北京化工大学硕士研究生学位论文答辩委员会决议书