纳米钯胶体及其负载催化剂对水中Cr(Ⅵ)污染物还原降解反应催化性能

纳米钯胶体及其负载催化剂对水中Cr(Ⅵ)污染物还原降解反应催化性能

论文摘要

随着工业和经济的快速发展,铬盐在各行各业广泛运用而产生大量含铬废水。若不经过恰当的废水处理将导致高毒性六价铬Cr(Ⅵ)进入环境中引起严重的污染。本论文研究了纳米钯胶体及其负载催化剂对Cr(Ⅵ)还原降解反应为无毒性三价铬Cr(Ⅲ)的催化性能,包括如下两方面的内容:(1)纳米钯胶体及磁性负载催化剂对Cr(Ⅵ)降解的催化性能。以甲醇为还原剂,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)为保护剂所制备的纳米钯胶体颗粒,有良好的分散性,对水中Cr(Ⅵ)降解反应具有良好的催化效果。在温度为45℃,pH为4,反应体积为7mL的反应体系中,2.82×10-6mol纳米钯胶体催化作用下能在8min之内能使5.0×10-4mol铬酸钾Cr(Ⅵ)100%还原转化成Cr(Ⅲ)。将纳米钯胶体负载于超顺磁Fe3O4颗粒上得到负载型催化剂Pd-Fe3O4,其饱和磁化强度为61.4emu/g,该催化剂能够彻底从反应溶液中分离回收。对Pd-Fe3O4催化剂进行了八次回收再利用催化反应试验,水中Cr(Ⅵ)离子降解速率保持在0.023mmol/min到0.018mmol/min范围内,说明该催化剂具有较好的催化稳定性。(2) Pd-Au双金属负载型催化剂Cr(Ⅵ)还原降解反应的催化性能。以氨基改性的介孔分子筛SBA-15为载体,制备得到负载单金属Pd、Au以及不同比例的Pd-Au双金属纳米颗粒的负载型催化剂。具有规则有序的孔道结构的SBA载体有利于小粒径金属颗粒的形成,且金属纳米颗粒均匀地分布于分子筛的孔道以及其表面上。以SBA负载的Pd-Au双金属催化剂用于催化六价铬Cr(Ⅵ)的还原降解反应,Au纳米催化剂无催化活性,而Pd-Au双金属催化剂中Au组分的存在可与Pd产生的协同效果而对Cr(Ⅵ)催化还原反应速率有促进作用,并且使得表面Pd原子的催化活性大大提高。

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 目录
  • CONTENTS
  • 第一章 文献综述
  • 1.1 铬污染概况
  • 1.1.1 铬污染的现状和来源
  • 1.1.2 铬污染的危害
  • 1.2 铬污染的治理技术
  • 1.2.1 生物法
  • 1.2.2 物理化学方法
  • 1.2.3 化学法
  • 1.3 纳米金属胶体催化性质
  • 1.3.1 单金属纳米胶体催化剂
  • 1.3.2 双金属的催化性能
  • 1.3.3 负载型纳米金属胶体催化剂的研究
  • 1.4 本论文研究的目的及内容
  • 第二章 纳米钯胶体及其负载催化剂对Cr(Ⅵ)污染物还原性能研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 试剂与仪器
  • 2.2.2 催化剂的合成
  • 2.2.3 催化剂的物性表征
  • 2.2.4 钯催化剂的催化性能表征
  • 2.3 结果与讨论
  • 2.3.1 钯纳米胶体颗粒的电镜表征
  • 2.3.2 Cr(Ⅵ)的在钯胶体颗粒催化下的还原降解反应
  • 2.3.3 反应温度对钯纳米胶体催化性能的影响
  • 2.3.4 反应pH对钯纳米胶体催化性能的影响
  • 2.3.5 催化剂量的影响
  • 3O4的表征'>2.3.6 负载型催化剂Pd-Fe3O4的表征
  • 3O4催化剂的重复使用性'>2.3.7 Pd-Fe3O4催化剂的重复使用性
  • 2.4 小结
  • 第三章 SBA-15负载Pd-Au纳米催化剂的制备及其催化性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 试剂与仪器
  • 3.2.2 催化剂的合成
  • 3.2.3 催化剂的表征
  • 3.2.4 催化剂的催化性能表征
  • 3.3 结果与讨论
  • 3.3.1 催化剂的电镜表征
  • 3.3.2 Cr(Ⅳ)的降解反应
  • 3.3.3 催化反应速率的比较
  • 3.3.4 表面Pd原子催化活性的比较
  • 3.4 小结
  • 第四章 总结
  • 4.1 内容总结
  • 4.2 展望
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读硕士学位期间发表的学术论文情况
  • 作者及导师简介
  • 相关论文文献

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