论文摘要
分子印迹是合成预定选择性固定相的新兴技术。其基本原理是将需要印迹的模板分子与功能单体、交联剂溶于溶剂中,通过聚合反应形成复合物,除去模板分子后,得到记录模板分子构型空穴的刚性聚合物,且功能基团在空穴中的排列能与模板分子互补,因而对模板分子具有特异的选择性和吸附能力。波聚合是指靠自身反应放热产生的热波维持反应进行而将单体转化为聚合物的聚合方法。由于波聚合不需要外界持续供热、无溶剂排放和反应设备简单,是一种节能无污染的低成本材料制备工艺,极具应用前景。分子印迹聚合物因具有独特的孔特性和分子识别特性,在医药和生物工程、蛋白质分离、固相催化等领域具有重要应用。本论文利用波聚合工艺制备左氧氟沙星分子印迹聚合物,详细研究并建立了波聚合制备印迹聚合物的工艺机制,开创了波聚合在分子印迹聚合物制备领域的应用,并探索将该技术应用于制备其他多孔聚合物材料。论文的主要工作包括以下几方面:(1)以波聚合结合发泡工艺制备了具有微米级孔径的最佳左氧氟沙星分子印迹聚合物,系统地研究了反应体系组分对聚合物吸附性能的影响。最大吸附量达到213.99 μmol/g,在同组分配比下,将波聚合与常规聚合工艺进行了对比,波聚合产物的孔结构和识别性能均优于常规聚合,孔体积提高了近3倍,分子识别性能提高了 2倍。(2)研究了功能单体与模板比例对聚合物的识别能力的影响。采取固定交联剂,改变模板与单体的比例,分别制作了模板与功能单体比例1:6,1:7,1:8,1:9,1:10的分子印迹聚合物,实验结果显示,随着吸附母液浓度的增大,聚合物对左旋氧氟沙星分子的吸附量趋于稳定,不同模板与单体比例合成的印迹聚合物吸附量存在明显差异,其中,模板与单体为1:7时所合成的印迹聚合物的最大吸附量最大。(3)探讨了不同共聚单体MAA:AAM比例下波聚合结合发泡工艺制备的左氧氟沙星聚合物性能,并考察了聚合物的形态。当不加入丙烯酰胺时,整个反应不能发生;当共聚单体AAM与功能单体MAA比例为1:1.5时所合成的印迹聚合物的最大吸附量最大,聚合物的整体结构基本由直径约100nnm的聚合物微粒组成,这些微粒相互交联在一起形成一个连续的网络结构,微粒紧密地缠结在一起形成了细小的孔洞结构。(4)探讨了不同致孔剂比例下利用波聚合结合发泡工艺制备的左旋氧氟沙星波聚合产物性能,测定了对印迹分子的识别性能,并观察了产物的微观形貌。致孔剂的起始浓度以0.17g逐渐增加至0.7g,平均孔径和孔体积逐渐增加。吸附实验表明当致孔剂浓度增加至0.7g时,最大吸附量达到最大值。(5)研究了反应器尺寸对聚合波结构及产物性能的影响。当试管直径由15mm逐渐增大到55mm时,聚合波温度和蔓延速度均随之提高;聚合产物孔间的连通性随管径增大而提高,孔体积逐渐增大,孔洞尺寸也有所增大。SEM图片形貌观察证实,聚合产物的微观结构在径向方向不存在明显的梯度,这说明可利用波聚合工艺制备结构均匀、性能优异的大尺寸多孔聚合物独块。吸附实验显示反应容器口径为45mm时所合成的印迹聚合物的最大吸附量最大。
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