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H2S燃料电池阳极/电解质膜的制备及其脱硫过程研究

2020-11-23阅读(423)

H2S燃料电池阳极/电解质膜的制备及其脱硫过程研究

论文摘要

以H2S为燃料气，采用燃料电池的方法试验研究了H2S脱除过程，并测试了H2S固体氧化物燃料电池电输出性能。用甘氨酸—硝酸盐燃烧法，制备了Sm:Ce掺杂比分别为1:9、2:8和3:7的SDC铈基固体电解质，对这三种固体电解质组成的单体H2S-Air固体氧化物燃料电池电输出性能进行了试验研究。试验结果表明，Sm:Ce=2:8时的电压值V，以及最大输出电功率密度Pmax比其他两种掺杂比的更大，开路电压为0.59V，电功率密度最高达到6.2mW·cm-2。温度、燃料气流速对SOFC电输出性能有重要影响，在850℃～650℃范围内，随着温度和流速的升高，输出电压逐渐增大，但输出电压均随电流密度的增大线性减小。由于H2S自分解影响以及受H2S电催化反应速率的限制，温度和燃料气流速对开路电压影响较复杂。 用尿素燃烧法制备了Zr掺杂的MCeO3（M=Ca、Sr、Ba）钙钛矿型质子固体电解质，用这三种固体电解质组成单体H2S-Air固体氧化物燃料电池，并对它们电输出性能进行了试验研究。试验结果表明，Zr掺杂的BaCeO3单体电池体系获得了最高的开路电压0.72V，最大的电功率密度1.55mW·cm-2。这一结果与三种固体电解质的电导率大小一致。采用改进的Co:Mo=1:1双元硫化物替代原有的MoS2为阳极，结果发现H2S-Air SOFC电功率密度可提高到3.5mW·cm-2。在中温600℃～800℃范围内，随着温度和流速的升高，输出电压逐渐增大。 以质子型固体氧化物燃料电池为反应器，用Co:Mo=2:3的双元硫化物替代MoS2阳极，利用燃料电池反应器脱除H2S酸性气体的研究。试验结果表明：温度的升高、电流密度和反应时间的增加，H2S的转化率也随之增大，但一定时间后，H2S转化率不再增加；同时随着燃料气流速的增大，H2S的转化率减小。当燃料气流速为30ml／min，温度800℃，电流密度12.0mA·cm-2时，H2S转化率高达71％。数学模型计算结果表明：质子型H2S-Air SOFCR中，阳极反应将由H2S热分解和H2S、H2在阳极表面竞争电化学氧化这几步反应构成。循环伏安法可评价H2S-Air SOFC阳极电催化活性。

论文目录

  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 2S酸性气体的主要脱除方法'>1.2 H2S酸性气体的主要脱除方法
  • 2S酸性气体'>1.2.1 干法脱除H2S酸性气体
  • 2S酸性气体'>1.2.2 湿法脱除H2S酸性气体
  • 1.2.3 脱硫制氢技术
  • 2S燃料电池研究进展'>1.3 H2S燃料电池研究进展
  • 1.3.1 燃料电池及其分类
  • 2S-Air SOFC热力学原理及其特点'>1.3.2 H2S-Air SOFC热力学原理及其特点
  • 1.3.3 氧离子固体电解质
  • 1.3.4 质子固体电解质
  • 2S燃料电池阳极电催化剂'>1.3.5 H2S燃料电池阳极电催化剂
  • 2S在燃料电池反应器中反应特性研究'>1.3.6 H2S在燃料电池反应器中反应特性研究
  • 1.4 本课题主要研究内容
  • 2S-Air SOFC的制备与电性能研究'>第二章 中温氧离子固体电解质H2S-Air SOFC的制备与电性能研究
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验部分
  • 2.2.1 实验药品及仪器
  • 2.2.2 SDC固体电解质膜的制备流程
  • 2.2.3 固体电解质膜的表征
  • 2.2.4 SOFC单体电池的制备
  • 2.2.5 燃料电池电化学测试
  • 2.3 氧离子固体电解质膜的种类及其导电机理
  • 2.4 结果与讨论
  • 2.4.1 固体电解质和阳极的物相分析
  • 2.4.2 粉末粒径大小及其对SDC固体基质的烧结密度的影响
  • 2.4.3 GNP法制备SDC粉末的煅烧温度确定
  • 2.4.4 电导率测定
  • 2.4.5 阳极负载型MEA的SEM
  • 2S-Air SOFC的电输出性能的影响'>2.4.6 不同Sm:Ce掺杂比对H2S-Air SOFC的电输出性能的影响
  • 2S-Air SOFC电输出性能的影响'>2.4.7 温度对铈基H2S-Air SOFC电输出性能的影响
  • 2S-Air SOFC电输出性能的影响'>2.4.8 燃气流速对铈基H2S-Air SOFC电输出性能的影响
  • 2.5 本章小结
  • 2S-Air SOFC的制备与电性能研究'>第三章 中温质子型固体电解质H2S-Air SOFC的制备与电性能研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验部分
  • 3.2.1 实验药品与仪器
  • 3.2.2 MCZY固体电解质膜的制备流程
  • 3.2.3 固体电解质膜表征
  • 3.2.4 SOFC单体电池的制备
  • 3.2.5 MCZY质子导电验证
  • 3.2.6 燃料电池电化学测试
  • 3.3 质子导体导电机理
  • 3.4 结果与讨论
  • 3.4.1 前驱体粉末的物相分析
  • 3.4.2 尿素燃烧法制备MCZY粉末的煅烧温度确定
  • 3.4.3 质子导电性验证和浓差电池EMF测定
  • 3.4.4 固体电解质和阳极的SEM
  • 2中电导率测定'>3.4.5 潮湿H2中电导率测定
  • 2S-Air SOFC的电输出性能'>3.4.6 MCZY电解质构成的H2S-Air SOFC的电输出性能
  • 2S-Air SOFC电输出性能的改进'>3.4.7 双元硫化物阳极对H2S-Air SOFC电输出性能的改进
  • 2S-Air SOFC电输出性能的影响'>3.4.8 温度对H2S-Air SOFC电输出性能的影响
  • 2S-Air SOFC电输出性能的影响'>3.4.9 燃气流速对H2S-Air SOFC电输出性能的影响
  • 3.5 本章小结
  • 2S在固体氧化物燃料电池反应器中脱硫过程研究'>第四章 H2S在固体氧化物燃料电池反应器中脱硫过程研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验部分
  • 4.2.1 实验药品与设备
  • 4.2.2 单体SOFC的结构与制备方法
  • 4.2.3 SOFC反应器装置
  • 4.2.4 实验流程
  • 4.2.5 分析方法
  • 4.3 阳极表面形貌和产物表征方法
  • 4.3.1 扫描电镜和能谱仪（SEM+EDS）
  • 4.3.2 X射线光电子能谱（XPS）
  • 4.3.3 傅立叶红外吸收光谱（FT-IR）
  • 4.4 结果与讨论
  • 4.4.1 反应前后阳极材料表面的形貌分析与产物分布
  • 2S脱除率的影响'>4.4.2 温度对H2S脱除率的影响
  • 2S脱除率的影响'>4.4.3 燃气流速对H2S脱除率的影响
  • 2S脱除率的影响'>4.4.4 电流密度对H2S脱除率的影响
  • 2S脱除率的影响'>4.4.5 反应时间对H2S脱除率的影响
  • 2S-Air SOFCR脱硫过程研究'>4.5 质子型H2S-Air SOFCR脱硫过程研究
  • 2S-Air SOFCR脱硫过程研究'>4.5.1 氧离子型H2S-Air SOFCR脱硫过程研究
  • 2S-Air SOFCR脱硫过程研究'>4.5.2 质子型H2S-Air SOFCR脱硫过程研究
  • 4.6 本章小结
  • 2S-Air SOFC阳极的制备与电催化活性研究'>第五章 H2S-Air SOFC阳极的制备与电催化活性研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 实验部分
  • 5.2.1 实验药品和仪器
  • 5.2.2 Co-Mo双元硫化物的制备
  • 5.2.3 电导率的测定
  • 5.2.4 单体SOFC的结构与制备方法
  • 5.2.5 燃料电池电化学测试
  • 5.2.6 电催化剂活性测试系统
  • 5.2.7 电催化剂活性测试步骤
  • 5.3 电催化
  • 5.4 结果与讨论
  • 5.4.1 双元硫化物热重分析
  • 5.4.2 不同掺比Co:Mo电催化剂对质子型SOFC电输出性能影响
  • 2S脱除率影响'>5.4.3 不同掺比Mo:Co电催化剂对质子型SOFCR中H2S脱除率影响
  • 5.4.4 电催化活性评价
  • 5.4.5 活性测试后工作电极表面产物分析
  • 2S在双元硫化物电催化剂上的电化学氧化机理初步研究'>5.4.6 H2S在双元硫化物电催化剂上的电化学氧化机理初步研究
  • 5.5 本章小结
  • 第六章 结论
  • 参考文献
  • 致谢
  • 攻读博士学位期间主要科研成果

    • 相关论文文献

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