本文主要研究内容
作者邵明芬(2019)在《铁氧化物和Cu-SSZ-13催化剂的制备及脱硝性能研究》一文中研究指出:氮氧化物(NOx)是大气污染物之一,可引发雾霾、酸雨、光化学烟雾等环境问题。而NOx的主要来源于柴油车等移动源燃煤电厂、工业炉窑等固定源。氨选择性催化还原(NH3-SCR)是目前用于脱除NOx的最有效最成熟的技术。其中,NH3-SCR催化剂的研究和开发是该技术的关健。但目前商业上最常用的催化剂为V2O5-WO3(MoO3)/TiO2,因其低温催化活性较低,抗SO2性能差,而且钒的毒性也限制了其在工业上的广泛应用。而铁氧化物的中低温脱硝性能好且价格便宜,因而适于作为中低温工业炉窑的脱硝催化材料。此外,最新颁布的柴油车排放标准(国六)对NOx的控制提出了更加严苛的要求,而Cu-SSZ-13分子筛因其宽阔的温度窗口和良好的水热稳定性,而成为满足国六标准的NH3-SCR催化材料的不二选择。本论文首先通过沉淀法制备了Fe2O3和PC-Fe2O3两种铁氧化物催化剂并测试了其脱硝性能,通过X射线粉末衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、N2吸脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)和NH3程序升温脱附(NH3-TPD)等表征手段研究了其物化性质。发现与Fe2O3相比,PC-Fe2O3拥有较高的比表面积,较强的氧化还原能力和较多的酸性位,这些均有利于PC-Fe2O3的NH3-SCR催化活性。此外,还对其进行了抗水抗硫性能测试,发现PC-Fe2O3具有良好的抗水抗硫性能。其次,采用溶胶法制备了SSZ-13分子筛,发现晶化方式对SSZ-13的制备有着显著的影响,相较静态水热,动态水热传热更均匀,易于制备形态均一、结晶度良好的SSZ-13。另外,只有合适的溶胶摩尔配比才能合成出结晶度良好的SSZ-13。除此以外,相比硅溶胶,二氧化硅为硅源制备的SSZ-13结晶度更好,应作为首选硅源。最后,将优选的SSZ-13分别与铜盐溶液进行离子交换制备了多种Si/Al的Cu-SSZ-13催化剂,发现不同Si/Al的Cu-SSZ-13,其NOx转化率不同,但都具有优异的N2选择性。XRD结果表明不同Si/Al的Cu-SSZ-13都具有良好的结晶度。H2-TPR结果表明不同Si/Al的Cu-SSZ-13均含有两种Cu活性物种(Cu2+-Z和[CuOH]+-Z),Cu2+-Z与[CuOH]+-Z的活化能不同,对催化活性的贡献能力不同,在不同Si/Al的Cu-SSZ-13中的分布不同,因而不同Si/Al的Cu-SSZ-13展现了不同的催化活性。最后,以Y型分子筛为母体,采用转晶法制备了具有多种Si/Al的SSZ-13分子筛,发现将投料Si/Al控制在一定的范围,可以得到纯相的SSZ-13,投料Si/Al较低时不能制备出SSZ-13,原因是此时体系碱度相对铝量来说过低,会抑制成核历程从而导致了较差的结晶性,受限于母体Y分子筛的Si/Al,SSZ-13的Si/Al最高为11.1。另外,将优选的母体SSZ-13与铜盐溶液进行离子交换制备了多种Si/Al的Cu-SSZ-13催化剂,发现不同Si/Al的Cu-SSZ-13的催化活性相似,NOx转化率在80%以上的温度窗口为175-600oC,且N2选择性在100-600oC均维持在100%。XRD和SEM结果表明,不同Si/Al的Cu-SSZ-13都具有良好的结晶度和较小的尺寸(200-400 nm)。H2-TPR结果表明,不同Si/Al的Cu-SSZ-13含有的Cu活性物种的类型一致,且含量相等,因而催化活性是相似的。
Abstract
dan yang hua wu (NOx)shi da qi wu ran wu zhi yi ,ke yin fa wu mai 、suan yu 、guang hua xue yan wu deng huan jing wen ti 。er NOxde zhu yao lai yuan yu chai you che deng yi dong yuan ran mei dian an 、gong ye lu yao deng gu ding yuan 。an shua ze xing cui hua hai yuan (NH3-SCR)shi mu qian yong yu tuo chu NOxde zui you xiao zui cheng shou de ji shu 。ji zhong ,NH3-SCRcui hua ji de yan jiu he kai fa shi gai ji shu de guan jian 。dan mu qian shang ye shang zui chang yong de cui hua ji wei V2O5-WO3(MoO3)/TiO2,yin ji di wen cui hua huo xing jiao di ,kang SO2xing neng cha ,er ju fan de du xing ye xian zhi le ji zai gong ye shang de an fan ying yong 。er tie yang hua wu de zhong di wen tuo xiao xing neng hao ju jia ge bian yi ,yin er kuo yu zuo wei zhong di wen gong ye lu yao de tuo xiao cui hua cai liao 。ci wai ,zui xin ban bu de chai you che pai fang biao zhun (guo liu )dui NOxde kong zhi di chu le geng jia yan ke de yao qiu ,er Cu-SSZ-13fen zi shai yin ji kuan kuo de wen du chuang kou he liang hao de shui re wen ding xing ,er cheng wei man zu guo liu biao zhun de NH3-SCRcui hua cai liao de bu er shua ze 。ben lun wen shou xian tong guo chen dian fa zhi bei le Fe2O3he PC-Fe2O3liang chong tie yang hua wu cui hua ji bing ce shi le ji tuo xiao xing neng ,tong guo Xshe xian fen mo yan she (XRD)、tou she dian zi xian wei jing (TEM)、N2xi tuo fu 、Xshe xian guang dian zi neng pu (XPS)、H2cheng xu sheng wen hai yuan (H2-TPR)he NH3cheng xu sheng wen tuo fu (NH3-TPD)deng biao zheng shou duan yan jiu le ji wu hua xing zhi 。fa xian yu Fe2O3xiang bi ,PC-Fe2O3yong you jiao gao de bi biao mian ji ,jiao jiang de yang hua hai yuan neng li he jiao duo de suan xing wei ,zhe xie jun you li yu PC-Fe2O3de NH3-SCRcui hua huo xing 。ci wai ,hai dui ji jin hang le kang shui kang liu xing neng ce shi ,fa xian PC-Fe2O3ju you liang hao de kang shui kang liu xing neng 。ji ci ,cai yong rong jiao fa zhi bei le SSZ-13fen zi shai ,fa xian jing hua fang shi dui SSZ-13de zhi bei you zhao xian zhe de ying xiang ,xiang jiao jing tai shui re ,dong tai shui re chuan re geng jun yun ,yi yu zhi bei xing tai jun yi 、jie jing du liang hao de SSZ-13。ling wai ,zhi you ge kuo de rong jiao ma er pei bi cai neng ge cheng chu jie jing du liang hao de SSZ-13。chu ci yi wai ,xiang bi gui rong jiao ,er yang hua gui wei gui yuan zhi bei de SSZ-13jie jing du geng hao ,ying zuo wei shou shua gui yuan 。zui hou ,jiang you shua de SSZ-13fen bie yu tong yan rong ye jin hang li zi jiao huan zhi bei le duo chong Si/Alde Cu-SSZ-13cui hua ji ,fa xian bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13,ji NOxzhuai hua lv bu tong ,dan dou ju you you yi de N2shua ze xing 。XRDjie guo biao ming bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13dou ju you liang hao de jie jing du 。H2-TPRjie guo biao ming bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13jun han you liang chong Cuhuo xing wu chong (Cu2+-Zhe [CuOH]+-Z),Cu2+-Zyu [CuOH]+-Zde huo hua neng bu tong ,dui cui hua huo xing de gong suo neng li bu tong ,zai bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13zhong de fen bu bu tong ,yin er bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13zhan xian le bu tong de cui hua huo xing 。zui hou ,yi Yxing fen zi shai wei mu ti ,cai yong zhuai jing fa zhi bei le ju you duo chong Si/Alde SSZ-13fen zi shai ,fa xian jiang tou liao Si/Alkong zhi zai yi ding de fan wei ,ke yi de dao chun xiang de SSZ-13,tou liao Si/Aljiao di shi bu neng zhi bei chu SSZ-13,yuan yin shi ci shi ti ji jian du xiang dui lv liang lai shui guo di ,hui yi zhi cheng he li cheng cong er dao zhi le jiao cha de jie jing xing ,shou xian yu mu ti Yfen zi shai de Si/Al,SSZ-13de Si/Alzui gao wei 11.1。ling wai ,jiang you shua de mu ti SSZ-13yu tong yan rong ye jin hang li zi jiao huan zhi bei le duo chong Si/Alde Cu-SSZ-13cui hua ji ,fa xian bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13de cui hua huo xing xiang shi ,NOxzhuai hua lv zai 80%yi shang de wen du chuang kou wei 175-600oC,ju N2shua ze xing zai 100-600oCjun wei chi zai 100%。XRDhe SEMjie guo biao ming ,bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13dou ju you liang hao de jie jing du he jiao xiao de che cun (200-400 nm)。H2-TPRjie guo biao ming ,bu tong Si/Alde Cu-SSZ-13han you de Cuhuo xing wu chong de lei xing yi zhi ,ju han liang xiang deng ,yin er cui hua huo xing shi xiang shi de 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自济南大学的邵明芬,发表于刊物济南大学2019-10-31论文,是一篇关于催化剂论文,铁氧化物论文,济南大学2019-10-31论文的文章。本文可供学术参考使用,各位学者可以免费参考阅读下载,文章观点不代表本站观点,资料来自济南大学2019-10-31论文网站,若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权,请联系我们删除。
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