稀土掺杂纳米TiO2的结构和电子特性研究

稀土掺杂纳米TiO2的结构和电子特性研究

论文摘要

以纳米半导体氧化物为催化剂的多相光催化是一种理想的环境污染治理技术,已成为近年来国际上最为活跃的研究领域之一。TiO2以其无毒、氧化能力强、稳定性好和成本低而最为常用。利用稀土元素独特的4f电子结构,对TiO2进行掺杂改性是常用的提高TiO2光催化活性和太阳能利用率的方法。纵观目前众多的稀土掺杂TiO2光催化研究,绝大多数的研究重点放在光催化剂的使用性能上,导致重复性研究十分严重,而对其影响机制的研究也是猜想多于证据,对光催化剂性能起决定作用的结构和电子特性研究显得尤为不足。为此,本文围绕稀土掺杂纳米TiO2的结构特性、光学特性、电子特性和理论研究四个方面进行了深入的研究,取得了一批有价值的结论。本研究达到了预期的研究目标,取得了一些具有理论价值和工程价值的创新性研究成果。本文从稀土掺杂纳米TiO2的结构、光学、电子特性和理论模拟四个方面展开研究,获得了以下重要结论:1、在结构特性研究方面,采用XRD、TEM、HRTEM/EDS和XPS对稀土掺杂纳米TiO2进行了表征。实验结果表明,稀土掺杂使TiO2的XRD(101)衍射峰向2θ小角度方向移动并出现宽化现象,导致TiO2发生晶格畸变,并对TiO2晶粒长大有抑制作用。基于XRD与HRTEM分析和理论模型的结构优化结果认为,稀土掺杂离子在TiO2基体中存在如下两种形式:取代Ti4+离子进入TiO2晶格之中和以氧化物形式局部集聚在TiO2晶格内。2、在光学特性研究方面,采用UV-vis DRS和FS对稀土掺杂纳米TiO2进行了表征。实验结果表明,除Ce外,其余稀土元素掺杂TiO2(La、Pr、Nd、Sm和Eu)的UV-vis DRS吸收边发生蓝移;而Ce掺杂导致吸收边发生红移,并且存在一个最佳掺杂量(1.5 at.%);对光学吸收特性的理论计算结果与测试

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 1 文献综述
  • 1.1 绪言
  • 1.2 半导体纳米材料光催化效应
  • 1.2.1 纳米材料的物理化学特性
  • 1.2.2 半导体纳米材料的特殊性质
  • 1.2.3 半导体光催化机理
  • 1.2.4 半导体光催化剂表征技术
  • 1.2.5 半导体光催化的应用
  • 2的研究现状'>1.3 稀土掺杂纳米TiO2的研究现状
  • 2 的制备'>1.3.1 稀土掺杂纳米TiO2的制备
  • 2 的影响因素'>1.3.2 稀土掺杂纳米TiO2的影响因素
  • 2 的机理研究'>1.3.3 稀土掺杂纳米TiO2的机理研究
  • 1.4 本文的研究背景、研究内容、研究目标以及技术路线
  • 1.4.1 本文的研究背景和立项依据
  • 1.4.2 本文的研究目的
  • 1.4.3 本文的研究内容和研究目标
  • 1.4.4 本文的主要研究方法
  • 1.4.5 本研究的技术路线
  • 1.4.6 本研究的研究特色与创新
  • 2的制备'>2. 稀土掺杂纳米TiO2的制备
  • 2.1 试剂与仪器
  • 2.2 试样制备工艺
  • 2.2.1 溶胶-凝胶(Sol-gel)法
  • 2.2.2 试样制备工艺
  • 2 的结构特性研究'>3. 稀土掺杂纳米TiO2的结构特性研究
  • 3.1 概述
  • 3.2 测试分析方法
  • 3.2.1 透射电镜、高分辨透射电镜(TEM/HRTEM)测试
  • 3.2.2 X-射线光电子能谱(XPS)实验
  • 3.2.3 X-射线衍射实验
  • 3.2.4 傅立叶红外光谱(FT-IR)实验
  • 2 结构特性的影响'>3.3 稀土掺杂对纳米TiO2结构特性的影响
  • 2 的形貌与成分分析'>3.3.1 稀土掺杂纳米 TiO2的形貌与成分分析
  • 2 的结构分析'>3.3.2 稀土掺杂对纳米TiO2的结构分析
  • 2 基体中存在形式的探讨'>3.3.3 稀土离子在TiO2基体中存在形式的探讨
  • 3.4 本章小结
  • 2 的光学特性研究'>4. 稀土掺杂纳米TiO2的光学特性研究
  • 4.1 概述
  • 4.2 测试分析方法
  • 4.2.1 紫外-可见光光谱
  • 4.2.2 荧光光谱
  • 4.2.3 紫外-可见光谱的理论计算
  • 2光学特性测试与计算结果分析'>4.3 稀土掺杂纳米TiO2光学特性测试与计算结果分析
  • 2 紫外-可见光谱的影响'>4.3.1 稀土元素掺杂对纳米TiO2紫外-可见光谱的影响
  • 4.3.2 紫外-可见光光谱的理论计算结果与分析
  • 4.3.3 荧光光谱测试结果与分析
  • 4.4 本章小结
  • 2 的电子特性研究'>5 稀土掺杂纳米TiO2的电子特性研究
  • 5.1 概述
  • 5.2 电子特性的测量方法与原理
  • 5.2.1 同步辐射光电子能谱(SRPES)
  • 5.2.2 X 射线吸收近边结构(XANES)
  • 5.2.3 扫描隧道谱(STS)
  • 2电子特性测试结果与分析'>5.3 稀土掺杂纳米TiO2电子特性测试结果与分析
  • 5.3.1 SRPES 测试结果与分析
  • 5.3.2 XANES 测试结果与分析
  • 5.3.3 STS 测试结果与分析
  • 5.4 本章小结
  • 2 的电子特性研究'>6 稀土掺杂TiO2的电子特性研究
  • 6.1 概述
  • 6.2 相关理论背景介绍
  • 6.2.1 第一性原理
  • 6.2.2 密度泛函理论(DFT)
  • 6.2.3 能带理论计算
  • 6.3 计算软件和相关参数设置
  • 6.3.1 计算模型和相关参数设置
  • 6.3.2 XANES 测试结果与分析
  • 6.4 计算结果与分析
  • 6.4.1 截断能的选择
  • 2 晶胞参数的影响'>6.4.2 稀土掺杂对TiO2晶胞参数的影响
  • 2 电子结构的影响'>6.4.3 稀土掺杂对TiO2电子结构的影响
  • 2 的电子结构模型'>6.4.4 稀土掺杂TiO2的电子结构模型
  • 6.5 本章小结
  • 7 结论
  • 参考文献
  • 附件:攻读博士学位期间撰写的论文
  • 致谢
  • 相关论文文献

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