论文题目: 固体电解质膜反应器中的选择氧化反应
论文类型: 博士论文
论文专业: 物理化学
作者: 蔡睿
导师: 杨维慎
关键词: 固体电解质,膜反应器,选择氧化
文献来源: 中国科学院研究生院（大连化学物理研究所）
发表年度: 2005
论文摘要: 固体电解质膜反应器（Solid Electrolyte Membrane Reactor, SEMR）在多相催化领域有着重大的应用前景和理论研究意义。就选择氧化反应来说,目前多集中在甲烷转化等高温反应,对其它中低温条件下的选择氧化反应鲜有报道。本文采用不同类型固体电解质材料制得的膜反应器,分别对丙烷氧化脱氢制丙烯、苯直接转化制苯酚和乙醇转化制氢三类选择氧化反应进行了研究。首次将Bi4Cu0.2V1.8O11-δ（BICUVOX.10）氧泵型膜反应器应用于丙烷氧化脱氢反应,并研究了不同性质的氧对反应的不同用途。研究表明可以将氧泵型BICUVOX.10 膜反应器用于中温条件下的选择氧化反应。首次在常规的燃料电池工作条件下,在H2-O2质子交换膜（Nafion膜）燃料电池型膜反应器中,利用氧气在电化学还原过程中产生的活性氧物种,与苯反应高选择性的生成苯酚（开路条件下并无苯酚生成）。实验表明可以通过调节电流或者电压来控制氧气在Pd 电极上的还原过程,从而控制苯酚的生成速率。初步研究了氧化钇稳定的二氧化锆（yttria stabilized zirconia,YSZ）膜反应器中的乙醇水汽重整反应,并利用质谱对施加电流时的反应产物进行暂态分析。结果表明泵氧时Ag 电极上同时存在乙醇氧化和氢气氧化反应。
论文目录:
第一章 文献综述
1.1 引言
1.2 固体电解质
1.2.1 氧离子固体电解质
1.2.2 Nafion膜
1.3 固体电解质膜反应器的原理及其在选择氧化反应中的应用
1.3.1 固体电解质膜反应器的原理
1.3.2 固体电解质电动势测量法(SEP)
1.3.3 催化活性的非法拉第电化学修饰效应(NEMCA)
1.3.4 固体电解质膜反应器中的选择氧化反应
1.4 本论文的工作思路及主要内容
参考文献
第二章 Bi_4Cu_(0.2)V_(1.8)O_(11-δ)氧泵型膜反应器中的丙烷氧化脱氢反应
2.1 引言
2.2 实验
2.2.1 膜片制备
2.2.2 催化剂制备
2.2.3 膜反应器
2.2.4 电化学泵氧性能的测定
2.2.5 催化性能测试
2.2.6 透氧膜粉体及膜片的X射线衍射(XRD)测试
2.3 结果和讨论
2.3.1 在air/He梯度下电化学泵氧结果
2.3.2 常规反应器中的丙烷氧化脱氢:模式1
2.3.3 无电极膜反应器中氧气与丙烷共进料:模式2
2.3.4 无催化剂条件下EOP膜反应器:模式3
2.3.5 有催化剂条件下EOP膜反应器:模式4
2.3.6 丙烯与丙烷共进料无催化剂条件下EOP膜反应器:模式5
2.3.7 不同状态的氧对丙烷氧化反应的影响
2.3.8 反应前后膜材料的XRD实验结果
2.4 结论
参考文献
第三章 质子交换膜燃料电池型膜反应器中的苯直接氧化制苯酚反应
3.1 引言
3.2 旋转环盘电极上的氧气还原过程
3.3 实验
3.3.1 Pd黑催化剂的制备
3.3.2 X射线衍射
3.3.3 电池的组装
3.3.4 电池性能和反应性能测试
3.3.5 电化学测试
3.4 结果与讨论
3.4.1 Pd黑XRD测试结果
3.4.2 电池性能测试结果
3.4.3 催化性能测试结果
3.4.4 RRDE结果:氧气在钯黑电极上的还原过程
3.4.5 CV结果:苯在钯黑催化剂表面上的吸附
3.4.6 短时间寿命实验
3.5 结论
参考文献
第四章 YSZ膜反应器中的乙醇转化制氢反应
4.1 引言
4.2 实验部分
4.3 结果和讨论
4.3.1 开路操作模式
4.3.2 闭路操作模式
4.4 结论
参考文献
第五章 结论和展望
作者简介及发表文章目录
致谢
发布时间: 2005-10-15
参考文献
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