论文摘要
我国长期以煤炭为主要能源结构决定了我国煤烟型的大气污染,煤炭燃烧排放NOx是NOx的主要来源。积极开发新能源,改进燃煤技术等控制NOx排放,还应研发燃烧后控制NOx排放的技术,SCR法脱硝是较为成熟的燃烧后控制NOx技术之一。催化剂在SCR法中的地位举足轻重,目前主要是研究符合我国国情低温高效、使用寿命长的脱硝催化剂。本课题以制备低温脱硝催化剂为核心,对SCR法做系统研究。以溶胶-凝胶法制备大比表面积的载体A1203,采用等体积浸渍法制备锰基催化剂,并制备Ce02改性的锰基催化剂,在微型气固相催化反应器对其活性进行测试,同时进行了BET.XRD和SEM等测试,以进一步了解催化剂的理化性质,在此基础上,探讨催化剂表面的化学反应机理。实验前选择了空速、氧气体积分数、温度和活性组分负载量四个因素,进行正交实验,结果最佳空速为12000h-1,氧气体积分数为5%,温度和活性组分负载量则在活性测试中做了更详细的分析。实验中实验气体组分配比：NO0.1%: NH30.11%;025%；其余为高纯N2作平衡气,气体总流速为250mL.min-1（空速为12000h-1）,催化剂装填0.5000g,通过质量流量计控制气体流速,然后混合的气体进入气固相微型反应装置与催化剂接触反应。催化剂活性测试是由烟气分析仪测定。活性测试中分析了反应温度、S02、使用寿命以及催化剂制备（包括焙烧温度及活性组分负载量）等方面,结果显示：经过Ce02改性后的锰基催化剂有很好的低温脱硝性能,同时具有一定程度的抗SO2中毒性,以及较长的使用寿命,主要原因是Ce和Mn的氧化物生成复合氧化物,改变了催化剂表面的活性位,而这些活性位对反应起着极其重要的作用,所以经过Ce02改性的锰基催化剂是成功的。在催化剂理化性质实验中,BET.XRD和SEM等实验对催化剂有更深层次上的理解,在此基础上,分析了催化剂表面上化学反应机理。结果显示：在Ce02-MnOx/A1203表面由于Ce02改性后的锰基催化剂产生CeMnOx,提供新的活性位点,有助于吸附NO.NH3,从而提高脱硝效率,同时也延长了催化剂使用寿命。通过本课题的研究,开发了经Ce02改性的锰基催化剂,该催化剂具有低温下高效脱硝性能、抗SO2中毒及较长使用寿命,为低温SCR催化剂实现规模化应用提供理论指导。此外还需加深对催化剂的研究,如水的影响,结合先进技术对催化剂表面做更详细的研究,从而优化催化剂的制备。
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