论文摘要
传统酯化反应多以液态强酸如浓硫酸为催化剂,虽工艺较成熟也取得了一定的成就,但存在许多缺陷,如副产物多,环境污染严重,设备腐蚀厉害以及产品流失等。随着绿色化学(Green Chemistry)和少污染工艺的发展,固体酸催化剂代替液态酸催化剂已势在必行。固体超强酸是比100%的浓H2SO4还强的酸(H0<-11.93),它能在较温和条件下催化许多难以进行的化学反应,且无腐蚀性、无污染、易分离、具有高活性和高选择性等特点,在催化领域正逐渐成为研究的热点。近年来,国内外学者从分子筛、杂多酸、固体超强酸等新型催化材料中开发环境友好的固体酸催化剂已取得重大进展。(1)采用溶胶-凝胶法以钛酸丁酯为原料,经水解缩聚再缩聚,并用浸渍法添加稀土Ce和La,一定温度焙烧后制得稀土固体超强酸。在硬脂肪酸和正丁醇的酯化反应中表现出很高活性,并分别考察了浸泡液硫酸浓度、稀土离子浓度及焙烧温度,对催化剂活性的影响。(2)通过IR,SEM,BET,XRD,Hammette指示剂等手段对稀土固体超强酸的结构、比表面积、形貌及酸性进行了测定和分析。(3)采用自制的稀土固体超强酸SO42-/TiO2/Ce4+、SO42-/TiO2/La3+分别合成硬脂肪酸甲酯、硬脂肪酸乙酯、硬脂肪酸正丁酯和α-氯代脂肪酸甲酯,实验分别考察了反应时间、温度、醇酸物质的量比和催化剂用量对酯化率的影响,并由此得出最佳反应条件。(4)以硬脂肪酸和正丁醇的酯化反应为探针,设计系列对照实验,对稀土固体超强酸的失活机理及再生条件进行了初步的探讨。
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