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多孔芳香骨架化合物的合成及储气性能研究

2020-12-15阅读(438)

多孔芳香骨架化合物的合成及储气性能研究

论文摘要

多孔有机骨架化合物（POFs）由于其可控的孔道结构,及其在气体存储、分离等方面的优异性能,设计合成此种材料,并将其应用在能源领域成为了化学界的研究热点之一。近十年里已经报道合成了多种POFs材料,包括金属有机骨架化合物（MOFs）,共价有机骨架化合物（COFs）,固有微孔聚合物（PIMs）,共轭微孔聚合物（CMPs）,三氮六环有机晶体化合物（CTFs）,偶联聚合物（HCPs）和多孔芳香骨架化合物（PAFs）。其中PAF-1材料具有超高比表面积及高物理化学稳定性,同时在氢气存储（在77 K,48 bar下储存氢气7.0 wt%）及二氧化碳存储（298 K,40 bar下二氧化碳存储1.3g g-1）方面都体现了很好的性能。本文设计合成的多孔芳香骨架化合物PAF-3（聚四（4-苯基）硅烷）,PAF-4（聚四（4-苯基）锗）便是利用Yamamoto-type Ullmann偶联反应,设计并合成了具有与PAF-1相同的dia拓扑结构的新型多孔芳香骨架化合物。PAF-3（SBET=2932 m2g-1）,PAF-4（SBET=2246 m2g-1）在保有PAF-1材料的高比表面积（SBET=5460m2g-1）及高物理化学稳定性的同时,引入了硅、锗元素,对氢气（PAF-3:QstH2= 6.6 kJmol-1;PAF-4:QStH2=6-3 kJmol-1）、甲烷（PAF-3:QStCH4=15.0kJmol-1; PAF-4:QStCH4=23.2kJmol-1）、二氧化碳（PAF-3:QstCO2=19.2kJmol-1;PAF-4: QStCO2=16.3kJmol-1）的吸附焓明显高于PAF-1,并且吸附量也有很大的提高,低压区吸附量都超过了PAF-1材料。为了更深入的探索材料气体吸附性能的影响因素,本文设计并合成了另一种聚合物材料聚三（4-苯基）硅醇（JUC-Z3）,（?）匕种材料保留了硅元素及联苯骨架,同时引入了羟基官能团,通过其性质测试,证明了羟基基团的引入使其气体吸附焓有了显著提高（QstH2=7.4 kJmol-1）,明显高于PAF-3材料,体现此种材料具有在能源领域潜在的应用价值。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 多孔有机骨架化合物的研究发展
  • 1.2.1 多孔有机骨架化合物的发展
  • 1.2.2 多孔有机骨架化合物的合成方法
  • 1.2.3 多孔有机骨架化合物的孔性质研究方法
  • 1.3 多孔有机骨架化合物的应用
  • 1.3.1 气体存储材料
  • 1.3.2 光电性能材料
  • 1.4 本课题选题的目的、意义及主要内容
  • 1.4.1 本课题选题的目的和意义
  • 1.4.2 本课题的主要内容
  • 第2章 含硅多孔芳香骨架化合物
  • 2.1 引言
  • 2.2 实验材料及仪器设备
  • 2.2.1 主要试剂
  • 2.2.2 主要仪器设备
  • 2.3 化合物的合成及性质表征方法
  • 2.3.1 单体四（4-溴）苯硅烷的合成
  • 2.3.2 聚四（4-苯基）硅烷（PAF-3）的合成
  • 2.3.3 表征方法
  • 2.4 化合物结构表征与性质研究
  • 2.4.1 化合物结构表征分析
  • 2.4.2 化合物结构描述
  • 2.4.3 PAF-3热稳定性研究
  • 2.4.4 PAF-3氮气气体吸附性质研究
  • 2.4.5 PAF-3氩气气体吸附性质研究
  • 2.4.6 PAF-3氢气气体吸附性质研究
  • 2.4.7 PAF-3二氧化碳气体吸附性质研究
  • 2.4.8 PAF-3甲烷气体吸附性质研究
  • 2.4.9 PAF-3气体分离、温室气体富集性质研究
  • 2.5 本章小结
  • 第3章 含锗多孔芳香骨架化合物
  • 3.1 引言
  • 3.2 实验材料及仪器设备
  • 3.2.1 主要试剂
  • 3.2.2 主要仪器设备
  • 3.3 化合物的合成及性质表征方法
  • 3.3.1 单体四（4-溴）苯锗的合成
  • 3.3.2 聚四（4-苯基）锗（PAF-4）的合成
  • 3.3.3 表征方法
  • 3.4 化合物结构表征与性质研究
  • 3.4.1 化合物结构表征分析
  • 3.4.2 化合物结构描述
  • 3.4.3 PAF-4热稳定性研究
  • 3.4.4 PAF-4氮气气体吸附性质研究
  • 3.4.5 PAF-4氩气气体吸附性质研究
  • 3.4.6 PAF-4氢气气体吸附性质研究
  • 3.4.7 PAF-4二氧化碳气体吸附性质研究
  • 3.4.8 PAF-4甲烷气体吸附性质研究
  • 3.4.9 PAF-4气体分离、温室气体富集性质研究
  • 3.5 本章小结
  • 第4章 羟基官能化含硅多孔芳香骨架化合物
  • 4.1 引言
  • 4.2 实验材料及仪器设备
  • 4.2.1 主要试剂
  • 4.2.2 主要仪器设备
  • 4.3 化合物的合成及性质表征方法
  • 4.3.1 单体三（4-溴苯基）硅醇的合成
  • 4.3.2 聚三（4-苯基）硅醇（JUC-Z3）的合成
  • 4.3.3 表征方法
  • 4.4 化合物结构表征与性质研究
  • 4.4.1 化合物结构表征分析
  • 4.4.2 JUC-Z3热稳定性研究
  • 4.4.3 JUC-Z3氮气气体吸附性质研究
  • 4.4.4 JUC-Z3氩气气体吸附性质研究
  • 4.4.5 JUC-Z3氢气气体吸附性质研究
  • 4.4.6 JUC-Z3二氧化碳气体吸附性质研究
  • 4.4.7 JUC-Z3甲烷气体吸附性质研究
  • 4.5 本章小结
  • 结论与展望
  • 结论
  • 展望
  • 参考文献
  • 攻读硕士学位期间所发表的学术论文
  • 致谢

    • 相关论文文献

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