论文摘要
固体氧化物燃料电池(SOFC)因其高效、清洁及安全可靠,同时具有功率密度高、全固态结构、燃料适用范围广、对环境污染小等优点已成为燃料电池研究领域的热点课题。ZrO2基电解质材料具有较高的离子传导性和较低的电导活化能,被认为是最有前途的SOFC电解质材料。然而,ZrO2基电解质材料要获得较高的致密度须1600℃以上的高温烧结,这不仅增加了电解质材料的制备成本,同时加速了燃料电池系统的老化,因此在较低烧结温度下获得更高致密度的ZrO2基电解质材料成为人们研究的重点。研究表明,将少量的MoO3加入到Nd2O3或Gd2O3掺杂CeO2体系中,MoO3可以起到烧结助剂的作用。然而,关于MoO3掺杂到Zr0.84Y0.16O1.92体系(以下简称8YSZ体系),是否可以作为烧结助剂,以及MoO3的最佳掺杂量和最佳烧结温度却很少有报道。本文以MoO3掺杂8YSZ体系为研究对象,重点讨论不同烧结温度及不同MoO3掺杂量对8YSZ体系的结构和电性能的影响,证实MoO3掺杂8YSZ体系可起到烧结助剂的作用,并进一步确定MoO3掺杂8YSZ体系的最佳烧结温度及MoO3的最佳掺杂量。本论文的主要研究内容为:采用柠檬酸硝酸盐法合成高纯(SiO2<50mg/kg)的Zr0.84Y0.16O1.92(8YSZ)电解质,在其基础上制备8YSZ+xMoO3(0.00≤x≤0.07)体系。通过X射线衍射(XRD)和场发射扫描电子显微镜(FE-SEM)对材料进行表征,采用交流阻抗谱(AC)测试材料的电性能。以掺杂0.05%(摩尔分数)MoO3的8YSZ体系为研究对象,分别在1350℃、1450℃及1550℃下烧结20h,讨论不同烧结温度对体系的结构和电性能的影响,进而确定最佳烧结温度;进一步,以8YSZ+xMoO3(0.00≤x≤0.07)体系为研究对象,分别在1350℃、1450℃和1550℃下烧结20h,讨论不同MoO3掺杂量对体系的结构和电性能的影响,进而确定MoO3的最佳掺杂量,同时确定MoO3是否可起到烧结助剂的作用。结果表明:(1)在高纯8YSZ体系中,MoO3掺杂的最佳烧结温度为:1450℃。在掺入M003后体系仍保持立方莹石型结构;MoO3掺杂能提高8YSZ体系的致密度和晶粒尺寸,同时显著提高体系的晶界电导率和总电导率;1350~1450℃之间是样品烧结的活性区,1450~1550℃之间是样品烧结的终止区。MoO3掺杂8YSZ固体电解质具有降低体系烧结温度,提高致密度,促进晶界移动起到烧结助剂的作用。(2)在高纯8YSZ体系中,MoO3掺杂的最佳量为:0.05m01%(摩尔分数)。掺杂MoO3的样品晶粒和致密度均增加,在掺量为0.05mo1%时达到最大;由于Mo03的熔点较低,烧结过程中熔化为液相,起到晶粒间浸润剂的作用,同时在晶粒表面张力的作用下,使得晶粒间位置发生变化并彼此接触,加快了晶界移动,使得晶粒间的连接更紧密,从而提高烧结速度,促使样品晶粒尺寸和致密度的增加。
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