直接醇类燃料电池（DAFC）阳极电催化剂研究

论文摘要

直接醇类燃料电池（DAFC）是一种绿色能源技术,不经过燃烧直接以电化学方式将燃料的化学能转化为电能,具有无污染、燃料来源广、能量转化率高、储存和运输方便等优点,对解决当前世界面临的能源危机和环境污染这两大难题具有重要意义。DAFC发展过程中的主要问题是阳极催化剂对醇类分子的电催化氧化活性太低。因此,制备高效的催化剂从而减少贵金属用量,是降低燃料电池成本的有效途径。本文从催化剂的载体材料改性入手,制备了不同类型的电催化剂,并对其在酸性介质中对甲醇、乙醇的电催化性能进行了详细的考察。研究工作主要包括以下几个方面：1.通过π-π作用用鞣酸（TA）对碳纳米管（CNT）进行了表面修饰,并采用微波辅助多元醇方法成功地制备了PtRu/TA-CNT催化剂。对TA-CNT进行了傅里叶红外光谱（FTIR）表征,用透射电子显微镜（TEM）、X-光衍射仪（XRD）对PtRu/TA-CNT催化剂进行了形貌结构分析,并在酸性体系中考察了PtRu/TA-CNT催化剂的甲醇电催化氧化性能。结果表明,TA的存在改善了催化剂的电催化活性和长期稳定性。2.采用溶胶-凝胶（sol-gel）方法制备了纳米二氧化锡（SnO2）粉体,用苹果酸（MA）低温碳化反应制备了碳膜包裹的二氧化锡（SnO2@C）,并用NaBH4还原H2PtCl6制备了Pt/SnO2@C催化剂。采用SEM、TEM、XRD以及能量散射光谱（EDS）等多种方法对SnO2@C载体和Pt/SnO2@C催化剂进行了表征,并考察了Pt/snO2@C的乙醇电催化氧化性能。研究结果表明,碳膜的存在改善了催化剂的导电性和乙醇电催化氧化性能。3.采用氢氟酸（HF）和过氧化氢（H2O2）分别对CNT进行了表面粗化和氧化处理,制备了表面功能化的碳管（f-CNT）,并采用NaBH4共还原制备了PtSn/f-CNT双金属催化剂,考察了PtSn/f-CNT催化剂的乙醇电催化氧化性能。实验结果证明,f-CNT具有分散和稳定金属催化剂的作用,进而提高催化剂活性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 燃料电池概述
• 1.1.1 燃料电池的优点
• 1.1.2 燃料电池的分类
• 1.1.3 燃料电池的应用和研究方向
• 1.2 直接醇类燃料电池（DAFC）简介
• 1.2.1 电催化
• 1.2.2 DAFC的工作原理
• 1.2.3 DAFC的发展概况
• 1.2.4 DAFC的主要技术问题
• 1.3 直接醇类燃料电池（DAFC）阳极电催化剂研究概况
• 1.3.1 Pt基合金催化剂
• 1.3.2 非Pt催化剂
• 1.4 直接醇类燃料电池（DAFC）催化剂载体
• 1.4.1 炭载体
• 1.4.2 金属氧化物
• 1.5 课题选择的意义和内容
• 第2章 鞣酸修饰碳纳米管负载PtRu催化剂的制备及其对甲醇电催化氧化性能研究
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 主要实验药品
• 2.2.2 主要实验仪器
• 2.2.3 实验所需溶液
• 2.2.4 实验电极的制备
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 TA-CNT的FTIR表征与分析
• 2.3.2 电催化剂分散性、TEM考察和粒径分析
• 2.3.3 电催化剂XRD表征与分析
• 2.3.4 PtRu/TA-CNT电极的电化学活性面积（ESA）表征
• 2.3.5 PtRu/TA-CNT电极电催化性能研究
• 2.3.6 PtRu/TA-CNT电极的甲醇电催化氧化稳定性研究
• 2.4 小结
• 2@C纳米颗粒的制备及其负载Pt纳米颗粒对乙醇电催化氧化性能研究'>第3章 SnO₂@C纳米颗粒的制备及其负载Pt纳米颗粒对乙醇电催化氧化性能研究
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验药品
• 3.2.2 实验仪器
• 3.2.3 实验所需溶液
• 3.2.4 电极的制备
• 2@C的元素组成、形貌表征及Pt/SnO₂@C/石墨电极对乙醇氧化的电催化性能研究'>3.2.5 SnO₂@C的元素组成、形貌表征及Pt/SnO₂@C/石墨电极对乙醇氧化的电催化性能研究
• 3.3 结果与讨论
• 2@C纳米颗粒元素分析及形貌结构考察'>3.3.1 SnO₂@C纳米颗粒元素分析及形貌结构考察
• 2@C催化剂的XRD表征'>3.3.2 Pt/SnO₂@C催化剂的XRD表征
• 2@C/石墨电极对乙醇氧化的电催化性能研究'>3.3.3 Pt/SnO₂@C/石墨电极对乙醇氧化的电催化性能研究
• 3.4 小结
• 第4章 功能化碳纳米管负载PtSn纳米粒子及其对乙醇的电催化氧化性能研究
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验药品
• 4.2.2 实验仪器
• 4.2.3 实验所需溶液
• 4.2.4 碳纳米管功能化及PtSn/f-CNT/GC的制备
• 4.2.5 f-CNT的FTIR表征、PtSn/f-CNT催化剂的元素组成与形貌分析及PtSn/f-CNT/GC电极的乙醇电催化氧化性能研究
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 功能化碳纳米管的FTIR分析
• 4.3.2 PtSn/f-CNT催化剂的元素组成分析和微观形貌表征
• 4.3.3 催化剂PtSn/f-CNT的乙醇电催化氧化性能研究
• 4.4 小结
• 结论
• 参考文献
• 附录A 攻读学位期间所发表的学术论文目录
• 致谢