论文摘要
肿瘤热疗当前最迫切需要解决的问题是如何对需加热的组织进行均匀加热,使其达到有效的治疗温度（42℃以上）,但又不致引起附近正常组织的永久性损伤。研发一种吸波性能优异、产热率高、生物相容性好的新型肿瘤热种子材料,实现微波靶向定位热疗,将为肿瘤的医治开辟一条高效的新途径,具有十分重要的科学意义与实用价值。本文利用铁氧体及碳纳米管各自良好的吸波特性进行复合互补,采用化学合成-水热处理的方法成功制备出Fe3O4/CNTs纳米吸波生物材料。系统研究了制备工艺中的几个影响因素,优化了工艺路线。对复合材料粉体的微观结构、吸波性能及介电常数进行测试、表征和分析。具体研究内容如下:采用化学沉淀结合水热法成功制备了Fe3O4/CNTs纳米吸波生物材料。借助XRD、TEM及VSM等手段分析制备样品表明:该复合材料中Fe3O4纳米小粒子在CNTs的表面均匀包覆,实现了Fe3O4对CNTs的表面修饰,具有普遍性;包覆Fe3O4后的CNTs具有纯四氧化三铁相似的亚铁磁性,可以实现复合材料体系在磁场中的定向。在成功制得复合材料粉体的基础上,对工艺路线进行了优化处理,摸索合适的工艺参数。主要讨论了制备过程中Fe3+/Fe2+的比值R、水热过程中温度与时间、碳纳米管预处理方法、碳纳米管含量等因素对复合材料的影响。借助XRD及TEM等手段分析表明:（1）制备反应过程中的Fe3+与Fe2+的最佳配比R=1.75时,制备的复合材料中铁氧体的成分是单一相的Fe3O4。（2）经过工艺优选,水热温度为160℃、保温时间6h条件下制备的复合材料粉体晶粒尺寸比较符合要求。（3）碳纳米管经过酸化氧化处理,且碳纳米管质量分数不要超过5%时,其表面包覆的Fe3O4粒子比较均匀,呈现全面包覆状态,获得的结果比较理想。以Fe3O4/CNTs复合材料和切片石蜡为原料制备了Fe3O4/CNTs/石蜡复合材料,采用矢量网络分析仪测试碳纳米管复合材料的微波电磁参数,对实测的电磁参数数据进行计算获得反射率R（dB）-f（GHz）曲线,并讨论了碳纳米管预处理方法、碳纳米管含量等因素对复合材料吸波性能的影响。结果表明:Fe3O4对碳纳米管包覆起到了调整碳纳米管电磁参数的作用,在原有的介电损耗的同时又增加了四氧化三铁的磁滞损耗和共振吸收等损耗机制。Fe3O4/CNTs复合材料在0.5-3GHz范围内具有较好的吸波性能,当使用经过酸化氧化的碳纳米管,并且碳纳米管的质量分数为4%时,复合材料的吸收峰在2.2 GHz附近,反射率达-20dB,频宽为1G左右,能够满足微波热疗用热种子材料对吸波性能的要求。通过复合材料在微波场中的升温实验,表征了材料的热效应,实验结果表明:Fe3O4/CNTs复合材料在微波治疗仪理疗探头的辐照下,热效应效果明显;复合材料体系的温度可以升高到42℃以上。从阻抗匹配及损耗机制等方面探讨了Fe3O4/CNTs复合材料的吸波机理。研究表明,Fe3O4/CNTs纳米粉体由于具有表面与界面效应、特别的微观结构、复合的包覆效应等,将多种损耗机制有效结合,形成了符合需要的宽频、强吸收的复合材料。通过制备工艺,调整复合材料体系的复介电常数和复磁导率,可以实现阻抗匹配,使材料在医用微波频率有较好的吸收性能。