介质阻挡放电脱除氮氧化物理论与实验研究

介质阻挡放电脱除氮氧化物理论与实验研究

论文摘要

削减燃煤电站中氮氧化物(NOx)排放已经成为全球发电行业必须要解决的问题,因为燃煤电站是世界上第二大NOx排放源,而大气中的NOx严重危害环境以及人类自身的身体健康。目前国内外发电企业对NOx排放的主流控制手段是选择性催化还原(SCR);然而SCR技术存在着催化剂中毒、氨泄漏、窄温度工作带以及费用昂贵等问题。针对SCR的问题,许多新兴的NOx控制技术正在研发,其中本文研究的介质阻挡放电(DBD)脱硝被认为是很有前途的技术之一。本文的主要工作内容如下:(1)构建了适合于介质阻挡放电的交变电场Boltzmann方程,在此基础上建立了电离气体电子碰撞动力学模型。分析了含低浓度NO的NO/N2体系的电子碰撞过程,利用得到的相应的弹性、激发、电离碰撞截面,计算了常规DBD反应器内非热平衡等离子体电子能量分布函数、离解反应速率、电子平均漂移速度,在此基础上得出每输入100 eV电能大约能产生0.346个N自由基原子的结论。(2)构建了DBD处理氮氧化物的化学反应动力学模型,获取了含低浓度NO的NO/N2体系的化学反应机理及化学反应控制参数,与电离气体电子碰撞动力学模型和NO/N2体系的碰撞截面相结合构建了含低浓度NO的NO/N2体系介质阻挡放电处理氮氧化物计算模型,进行了各个反应速度与输入能量密度关系计算。计算结果表明:含低浓度NO的NO/N2混气适于进行反应器设计参数影响的研究。(3)搭建了实验室规模DBD脱除NOx实验台,进行了气体间隙、电源频率、反应器长度、气体流量等因素对DBD脱除NOx影响的研究,结果发现:理想的反应器长度应与放电功率相匹配;当气体间隙在1mm及以上时,间隙的改变对NOx脱除的能量效率影响不明显;当电源频率在1GHz以下时,频率的改变对NOx脱除的能量效率影响不明显;在输入能量密度相同时,气体流量变化对NOx脱除效果影响不明显。(4)进行了O2、Ar、O3、C2H4等气体成份对DBD脱除NOx影响的研究,结果发现:由于N(2D)+O2→NO+O这个生成NO反应的存在,N2O2NO混气仅用介质阻挡放电无法实现NO完全去除或转化;仅靠烟气中存在的Ar不能改善NO脱除效果,少量添加Ar亦不能改善NO脱除效果;O3可以实现NO的有效去除,但目前O3制造成本较高,制约了推广使用;乙烯存在时,NO能顺利实现向NO2转化,气体内较佳的C2H4含量应为NO浓度的两倍。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 主要符号表
  • 第1章 绪论
  • 1.1 课题背景及研究的目的和意义
  • 1.1.1 我国燃煤大气氮氧化物污染概况
  • 1.1.2 现有主要烟气氮氧化物控制技术以及存在的问题
  • 1.1.3 非热平衡等离子氮氧化物控制技术的先进性
  • 1.2 非热平衡等离子体治理烟气中氮氧化物的研究进展
  • 1.2.1 电子束法
  • 1.2.2 脉冲电晕与直流电晕法
  • 1.2.3 直流电晕自由基簇射
  • 1.2.4 介质阻挡放电法
  • 1.3 DBD脱除气体污染物研究现状、存在问题及研究内容提出
  • 1.3.1 DBD脱除气体污染物研究现状、存在问题
  • 1.3.2 本文的主要研究内容
  • 第2章 电离气体电子碰撞动力学模型
  • 2.1 交变电场下波尔兹曼方程
  • 2.1.1 分布函数
  • 2.1.2 波尔兹曼方程一般形式
  • 2.1.3 直流电场下波尔兹曼方程
  • 2.1.4 交变电场下波尔兹曼方程
  • 2.2 电子碰撞截面
  • 2.2.1 碰撞截面
  • 2.2.2 弹性、激发、电离、再结合过程碰撞截面获取
  • 2.2.3 离解碰撞截面获取
  • 2.3 电子能量分布函数求解
  • 2.3.1 两项式展开
  • 2.3.2 电子数密度
  • 2.3.3 碰撞项
  • 2.3.4 电子能量分布函数EEDF方程
  • 2.3.5 数值求解
  • 2.4 各种传输系数
  • 2.5 自由基产率
  • 2.6 本章小结
  • 第3章 DBD处理氮氧化物的化学反应动力学模型
  • 3.1 模型假设
  • 3.2 控制方程
  • 3.3 DBD处理氮氧化物的化学反应动力学模型
  • 3.4 第三体处理
  • 3.5 控制参数获取
  • 3.6 本章小结
  • 第4章 实验装置与测量方法
  • 4.1 实验系统全貌
  • 4.2 高频高压主机电源
  • 4.3 介质阻挡放电电压、电流测量
  • 4.4 介质阻挡放电功率测量
  • 4.4.1 电压-电荷法测功率
  • 4.4.2 瞬时功率法
  • 4.4.3 瞬时功率法与电压电荷法测功率的真实比较
  • 4.5 介质阻挡放电反应器
  • 4.6 气体供应及分析系统
  • 4.7 电源及能量控制系统
  • 4.8 本章小结
  • 2体系介质阻挡放电过程'>第5章 含低浓度NO的NO/N2体系介质阻挡放电过程
  • 5.1 电子碰撞过程
  • 5.1.1 弹性碰撞
  • 5.1.2 激发碰撞
  • 5.1.3 电离碰撞
  • 5.2 折合场强的计算
  • 5.3 自由基产率、电子平均动能与折合场强的关系
  • 2体系的化学反应机理'>5.4 含低浓度NO的NO/N2体系的化学反应机理
  • 2体系的化学反应控制参数'>5.5 NO/N2体系的化学反应控制参数
  • 5.6 各个反应的反应速度与输入能量密度关系
  • 2混气数学模型的建立与验证'>5.7 DBD处理含低浓度NO的NO/N2混气数学模型的建立与验证
  • 5.7.1 计算条件
  • 5.7.2 自由基产率计算
  • 5.7.3 化学反应动力学计算
  • 2混和气体实验'>5.7.4 介质阻挡放电处理含低浓度NO的NO/N2混和气体实验
  • 5.7.5 模型计算与实验数据的对比
  • 2混气研究反应器设计参数影响的原因'>5.8 采用NO/N2混气研究反应器设计参数影响的原因
  • 5.9 本章小结
  • 第6章 反应器设计参数对电子平均动能的影响
  • 6.1 气体间隙影响
  • 6.1.1 气体间隙与折合场强的关系
  • 6.1.2 间隙与电子能量分布、能量概率密度、平均动能间关系
  • 2混气实验'>6.1.3 间隙不同的反应器处理含低浓度NO的NO/N2混气实验
  • 6.1.4 分析与讨论
  • 6.2 电源频率影响
  • 6.2.1 电源频率与电子能量分布、能量概率密度、平均动能间关系
  • 2混气的实验'>6.2.2 不同频率的DBD反应器处理NO/N2混气的实验
  • 6.2.3 分析与讨论
  • 6.3 反应器长度影响
  • 2混气的实验'>6.3.1 长度不同的DBD反应器处理NO/N2混气的实验
  • 6.3.2 分析与讨论
  • 6.4 气体流量影响
  • 2混气的实验'>6.4.1 DBD处理不同流量NO/N2混气的实验
  • 6.4.2 分析与讨论
  • 6.5 本章小结
  • X影响'>第7章 气体成份对DBD脱除NOX影响
  • X影响'>7.1 氧气对DBD脱除NOX影响
  • X影响的实验'>7.1.1 氧气对DBD脱除NOX影响的实验
  • 7.1.2 分析与讨论
  • X影响'>7.2 氩气对DBD脱除NOX影响
  • 7.2.1 烟气含氧量下氩气影响实验
  • 7.2.2 分析与讨论
  • X研究'>7.3 利用DBD产生臭氧脱除NOX研究
  • X的实验'>7.3.1 利用DBD产生臭氧脱除NOX的实验
  • 7.3.2 运行成本分析
  • X影响'>7.4 烃类对DBD脱除NOX影响
  • X影响的实验'>7.4.1 乙烯对DBD脱除NOX影响的实验
  • 7.4.2 分析与讨论
  • 7.4.3 掺入乙烯后氮氧化物初始浓度影响
  • 7.4.4 掺入乙烯后运行成本分析
  • 7.5 本章小结
  • 第8章 结论与展望
  • 8.1 结论
  • 8.2 创新点
  • 8.3 下一阶段工作展望
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间发表的论文及其它成果
  • 攻读博士学位期间参加的科研工作
  • 致谢
  • 作者简历
  • 相关论文文献

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