论文摘要
稀土上转换纳米粒子具有光稳定性好、以近红外激光作为激发源等诸多优点,在生物荧光标记、光动力治疗等方面具有广阔的应用前景。但是,稀土上转换纳米材料应用于生物医学领域,其上转换发光效率仍有待增强,水溶性与生物相容性也需要提高。本论文选择稀土氟化物为研究对象,对提高水溶性氟化物纳米晶上转换效率进行了系统研究。制备了形貌可控的稀土氟化物纳米粒子,研究了NaYbF4:Tm3+的上转换发光性质。采用溶剂热法,通过控制氟源与钠源反应物的比例、纳米晶生长的时间及温度,合成了小尺寸均匀的球形NaYbF4:Tm3+纳米晶以及超小尺寸(7-10 nm)的球形单分散NaYF4:Yb3+/Tm3+, NaYF4:Yb3+/Er3+纳米晶。通过XRD和TEM等测试手段对纳米晶的结构和形貌进行了表征。测试了不同浓度Tm3+掺杂的NaYbF4:Tm3+纳米晶上转换发光光谱和时间分辨光谱,结合上转换发光机制分析了Tm3+浓度对NaYbF4:Tm3+纳米晶发光性质的影响。研究发现,在980nm光激发下,NaYbF4:1%Tm3+纳米晶的上转换发光效率最高,NaYbF4:2%Tm3+纳米晶在800nm处上转换发光强度是345nm处的17倍。观察到在激发光强度不变的情况下NaYbF4:Tm3+纳米晶的上转换光强迅速衰减的现象。对氟化物纳米晶水溶性修饰和液相中的荧光性质进行了研究。发展了两种制备聚乙二醇(PEG)包覆稀土上转换纳米粒子的新方法:溶剂热法合成PEG-4000包覆的稀土氟化物纳米粒子;相分离法合成聚乳酸聚乙二醇(PLA-PEG)包覆的稀土氟化物纳米粒子。透射电子显微镜(TEM)和傅里叶红外吸收谱测试结果表明在纳米粒子表面成功包覆了PEG。所得样品水溶性好,NaYbF4:1%Tm3+和NaYF4:20%Yb3+/20%Er3+水溶液静置七天无任何沉淀。在980nm激光激发下,测试了液相中NaYF4:Yb3+/Tm3+、NaYF4:Yb3+/Er3+和NaYbF4:Tm3+纳米晶的上转换发光光谱和时间分辨光谱,结果表明PEG包覆对纳米粒子的发光性质没有影响。
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