3-甲基吲哚的气相催化合成

论文摘要

3-甲基吲哚作为一种重要的吲哚类衍生物,在生物和医药等领域中有着广泛的应用。由苯胺和1,2-丙二醇为原料一步气相催化合成3-甲基吲哚是众多合成方法中最为经济的一种。与传统的合成法相比较,该方法简便、成本低廉,并且避免了使用传统液相法中所需的大量有毒有机溶剂。在此报道了一种简易可行的利用银基催化剂催化合成3-甲基吲哚的方法,通过常压气固相反应及XRD、H2-TPR、NH3-TPD、TG及BET等表征方法对Ag/SiO2催化剂及加入ZnO助剂及稀土助剂CeO2、La2O3的催化剂进行了深入研究。采用等体积浸渍法制备银基催化剂,通过对催化剂的制备方法及反应条件的优化,确定了最佳操作条件。考察了ZnO助剂及稀土助剂CeO2和La2O3对催化性能的影响。结果表明,ZnO作为结构型助剂能够明显提高催化剂的稳定性,CeO2助剂对Ag/SiO2催化剂没有明显的促进作用,而La2O3助剂可以提高3-甲基吲哚的选择率。通过对助剂添加顺序的考察得到催化剂的最佳担载顺序为Ag/SiO2-La2O3-ZnO,其产物收率可以达到44%。该结果远远高于文献报道的相同条件下以ZrO2/SiO2为催化剂的12%的最好结果。

论文目录

• 中文摘要
• Abstract
• 第一章 文献综述与论文设想
• 1.0 前言
• 1.1 液相法制备3-甲基吲哚
• 1.1.1 利用苯肼合成3-甲基吲哚
• 1.1.1.1 传统费歇尔法合成3-甲基吲哚
• 1.1.1.2 利用苯肼和硝基丙烷合成3-甲基吲哚
• 1.1.2 脱去官能团合成3-甲基吲哚
• 1.1.3 分子内成环合成3-甲基吲哚
• 1.1.4 分子间成环合成3-甲基吲哚
• 1.2 气相法制备3-甲基吲哚
• 1.2.1 以吲哚与甲醇为原料气相催化合成3-甲基吲哚
• 1.2.2 以苯胺和1,2-丙二醇为原料气相催化合成3-甲基吲哚
• 1.3 论文设想
• 第二章 实验部分
• 2.1 原料组成及试剂出处
• 2.2 催化剂的制备
• 2 催化剂的制备'>2.2.1 Ag/SiO₂催化剂的制备
• 2-ZnO、Ag/SiO₂-CeO₂ 及 Ag/SiO₂-La₂O₃催化剂的制备'>2.2.2 Ag/SiO₂-ZnO、Ag/SiO₂-CeO₂ 及 Ag/SiO₂-La₂O₃催化剂的制备
• 2-ZnO-CeO₂ 及 Ag/SiO₂-ZnO-La₂O₃ 催化剂的制备'>2.2.3 Ag/SiO₂-ZnO-CeO₂ 及 Ag/SiO₂-ZnO-La₂O₃催化剂的制备
• 2.2.4 改变担载顺序的催化剂的制备
• 2.3 催化反应
• 2.4 产物的分析条件及计算方法
• 2.4.1 产物的分析条件
• 2.4.2 活性和选择性的计算
• 2.5 催化剂的表征
• 2.5.1 X 射线衍射（XRD）
• 2-TPR）'>2.5.2 程序升温还原（H₂-TPR）
• 3-TPD）'>2.5.3 程序升温脱附（NH₃-TPD）
• 2.5.4 比表面（BET）
• 2.5.5 热重（TG）
• 2 催化剂的催化性能'>第三章 Ag/SiO₂催化剂的催化性能
• 3.1 催化剂的筛选
• 3.1.1 不同载体担载的不同活性组分的催化剂的活性和选择性
• 3.2 反应条件的优化
• 3.2.1 反应温度的影响
• 3.2.2 反应中气体比例的影响
• 3.2.2.1 氢气含量的影响
• 3.2.2.2 水蒸气含量的影响
• 3.3 催化剂制备条件的影响
• 3.3.1 焙烧条件的影响
• 3.3.1.1 焙烧方法的影响
• 3.3.1.2 焙烧温度的影响
• 3.3.1.3 焙烧时间的影响
• 2 催化剂活性和选择性的影响'>3.3.2 原位还原对Ag/SiO₂催化剂活性和选择性的影响
• 3.3.2.1 还原温度的影响
• 3.3.2.2 还原混合气中氢气含量的影响
• 3.3.2.3 还原时间的影响
• 3.4 银担载量的影响
• 3.5 本章小结
• 2 催化剂的作用'>第四章 助剂对Ag/SiO₂催化剂的作用
• 2 催化剂的影响'>4.1 ZnO 助剂对Ag/SiO₂催化剂的影响
• 2助剂和La₂O₃助剂对Ag/SiO₂ 催化剂活性的影响'>4.2 CeO₂助剂和La₂O₃助剂对Ag/SiO₂催化剂活性的影响
• 2助剂对Ag/SiO₂ 催化剂活性的影响'>4.2.1 CeO₂助剂对Ag/SiO₂催化剂活性的影响
• 2O₃助剂对Ag/SiO₂ 催化剂活性的影响'>4.2.2 La₂O₃助剂对Ag/SiO₂催化剂活性的影响
• 2助剂和La₂O₃助剂对Ag/SiO₂ 催化剂结构的影响'>4.2.3 CeO₂助剂和La₂O₃助剂对Ag/SiO₂催化剂结构的影响
• 2 催化剂的影响'>4.3 混合助剂对Ag/SiO₂催化剂的影响
• 4.3.1 助剂添加顺序对催化剂性能的影响
• 4.3.2 助剂添加顺序对催化剂结构的影响
• 第五章 结论
• 参考文献
• 致谢
• 硕士期间发表论文