论文摘要
甲醛是可挥发性有机化合物（VOCs）中典型的空气污染物，对人类健康危害极大。本工作分别采用介质阻挡放电等离子体与吸附剂及催化剂相结合对空气中甲醛的脱除进行了研究，并对脱除甲醛的机理进行了探讨，取得了一些有意义的结果。1．在70℃、一个大气压下，当气体组成为140 ppm HCHO、21．0％O2、1．0％H2O、氮气为平衡气、空速为16500 h-1及输入放电能量密度为108 J L-1时，填充γ-Al2O3小球介质阻挡放电等离子体脱除气相中甲醛的体系中，92％的甲醛被脱除，脱除产物中CO2与CO比值约为1：1。氧化铝小球比表面积的增加能够促进甲醛的脱除，这表明被氧化铝吸附的HCHO分子的C-H键的解离能被有效降低。提高放电电压、降低甲醛入口浓度可提高甲醛脱除率，O2含量增大可显著提高CO2选择性。在气体组成对甲醛脱除率影响的实验基础上，明确提出，脱除甲醛的主要途径除了由放电产生的O、H、OH、HO2等自由基所引发的脱除甲醛反应外，还应该包括HCHO分子和HCO自由基与N2的高振动激发态及电子激发亚稳态物种N2(A3∑?+)之间的系列碰撞解离反应。2．在Ag／CeO2催化剂上介质阻挡放电等离子体-催化氧化气相中甲醛的体系中，当气体组成为276 ppm HCHO、21．0％O2、1．0％H2O、氮气为平衡气、温度为70℃、压强为一个大气压、空速为16500 h-1及输入放电能量密度为108 J L-1时，99％的甲醛被脱除，86％的甲醛被氧化成CO2。在同样的条件下，由纯等离子体（在石英砂上放电）及在Ag／CeO2催化剂上的纯催化氧化使甲醛转化成CO2的转化率分别只有6％和33％。上述结果及等离子体催化氧化CO的实验说明，由等离子体产生的短寿命气相自由基，如O和HO2，在Ag／CeO2催化剂上将HCHO及CO催化氧化成CO2的氧化还原循环中起到了非常重要的作用。3．研究了等离子体脱除气相中甲醛的能耗问题。甲醛初始浓度、空速及反应器内径的增加，都会使甲醛的脱除率下降而脱除甲醛的比能耗则相应减少。在等离子体与Ag／CeO2催化剂相结合催化氧化甲醛的体系中，当气体组成为276 ppm HCHO、21．0％O2、1．0％H2O氮气为平衡气、温度为70℃、压强为一个大气压、空速为16500 h-1及输入放电能量密度为108 J L-1时，脱除每个甲醛分子的比能耗为92 eV，当甲醛初始浓度增加至965 ppm时，甲醛脱除率下降为63％，但脱除每个甲醛分子的比能耗减少为42 eV。
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摘要Abstract第一章 绪论参考文献第二章 文献综述与选题2.1 甲醛的性质、危害2.1.1 甲醛的性质2.1.2 甲醛对人体的危害2.1.3 甲醛的来源及其污染状况2.2 空气中甲醛脱除研究现状2.2.1 脱除甲醛的常规方法2.2.2 大气压非平衡等离子体技术及其在脱除甲醛中的应用2.3 本论文的选题及主要思路参考文献第三章 实验部分3.1 实验装置与流程3.1.1 甲醛气体产生部分3.1.2 高压电源及介质阻挡放电反应器部分3.1.3 反应产物分析3.2 填充介质及催化剂的制备3.3 催化剂反应评价3.4 催化剂表征2程序升温还原（H2-TPR）'>3.4.1 催化剂H2程序升温还原（H2-TPR）3.4.2 催化剂XRD表征3.4.3 催化剂XPS表征3.4.4 比表面测定3.5 介质阻挡放电等离子体发射光谱诊断方法3.6 介质阻挡放电脱除甲醛能耗的测量第四章 介质阻挡放电等离子体脱除甲醛研究4.1 放电及反应参数的影响4.1.1 输入放电能量密度对甲醛脱除率的影响4.1.2 不同填充物对甲醛脱除率的影响4.1.3 反应器内径的影响4.1.4 空速对甲醛脱除率的影响4.2 气体组成对甲醛脱除率的影响4.2.1 甲醛初始浓度对甲醛脱除率的影响4.2.2 氧气含量对甲醛脱除率的影响4.2.3 水含量对甲醛脱除率的影响2浓度的影响'>4.2.4 氧含量对产物中CO、CO2浓度的影响4.2.5 无氧气、无水条件下介质阻挡放电等离子体脱除甲醛的研究4.3 尾气副产物分析检测4.4 李萨如图形及能耗的测定4.4.1 放电参数对李萨如图形的影响4.4.2 转化HCHO比能耗研究4.5 等离子体脱除甲醛机理4.5.1 发射光谱诊断2的振动激发态和电子亚稳态的作用'>4.5.2 N2的振动激发态和电子亚稳态的作用4.5.3 等离子体脱除甲醛的动力学模拟探讨4.6 本章小结参考文献第五章 等离子体与催化结合氧化脱除甲醛的研究2系列催化剂结合脱除甲醛研究'>5.1 等离子体与TiO2系列催化剂结合脱除甲醛研究2系列催化剂结合氧化脱除甲醛研究'>5.2 等离子体与CeO2系列催化剂结合氧化脱除甲醛研究2催化剂结合氧化脱除甲醛的研究'>5.3 等离子体与Ag/CeO2催化剂结合氧化脱除甲醛的研究5.3.1 输入放电能量密度对甲醛脱除率的影响5.3.2 氧气含量对甲醛脱除率的影响2浓度的影响'>5.3.3 氧气含量对产物中的CO、CO2浓度的影响5.3.4 水含量对甲醛脱除率的影响5.3.5 甲醛初始浓度对甲醛脱除率的影响5.3.6 等离子体催化脱除甲醛比能耗研究5.4 本章小结参考文献2上等离子体-催化脱除甲醛协同机理的初步探索'>第六章 Ag/CeO2上等离子体-催化脱除甲醛协同机理的初步探索6.1 等离子体与催化结合氧化脱除甲醛协同效应的讨论2催化剂与等离子体结合氧化CO的研究'>6.2 Ag/CeO2催化剂与等离子体结合氧化CO的研究2催化剂结合氧化脱除甲醛与CO的机理研究'>6.3 等离子体与Ag/CeO2催化剂结合氧化脱除甲醛与CO的机理研究6.3.1 催化剂表征研究2催化协同氧化脱除CO及甲醛的模型探讨'>6.3.2 等离子体与Ag/CeO2催化协同氧化脱除CO及甲醛的模型探讨6.4 本章小结参考文献第七章 结论与展望7.1 本研究工作所取得的主要成果7.2 展望:有待继续深入研究的问题附录A:《室内空气质量标准》攻读博士学位期间发表学术论文情况创新点摘要致谢
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