论文摘要
基于绿色化学的发展,固体酸/碱催化剂因具有可循环使用、无腐蚀、产物易分离等优点越来越受到人们的重视。本文以粉末活性炭为原料,拟对其表面进行先氧化后胺化的化学改性,在活性炭表面引入碱性基团使之提供可选择的表面多样性。1考察了不同浓度硝酸溶液以及不同浓度过氧化氢溶液在对活性炭的氧化,并采用Boehm滴定、FT-IR、N2吸附、TG-DTG等手段对氧化活性炭进行了表征,确证其表面酸性官能团。将氧化炭用于催化环氧环己烷与甲醇的加成反应,40℃下反应5 h后,在硝酸氧化炭催化下环氧环己烷转化率可达97.83%。2用氯化亚砜对硝酸氧化炭酰氯化后,再利用乙二胺在酰氯基团上进行胺化,并采用酸-碱滴定、FT-IR、N2吸附、TG-DTG等手段对活性炭进行了表征,探讨了其改性机理。将此碱性活性炭用于催化丙酮的缩合反应,发现其具有与强碱性大孔树脂D201相当的催化性能。3用乙二胺对不同硝酸氧化炭直接进行胺化改性,将胺化炭作为催化剂催化巴豆醛与硝基甲烷的Michael加成反应,探索了其在不同条件下对反应结果的影响,结果表明,反应温度为100℃,催化剂质量为巴豆醛质量的5%,巴豆醛与硝基甲烷的摩尔比为1/3时,反应20 h巴豆醛转化率达到97.07%。4用乙二胺对不同过氧化氢氧化炭进行直接胺化改性,将此胺化炭作为催化剂催化柠檬醛与硝基甲烷的Michael加成反应,探索了不同反应条件对反应结果的影响,发现在100℃下,催化剂质量为反应物总质量的15%,柠檬醛与硝基甲烷的质量比为1/9时,反应4h柠檬醛转化完全。