新型碳纳米材料的制备及其在催化中的应用

论文摘要

本论文的主要目的是探索简单高效的制备新型碳纳米材料的方法,并研究所制备的碳材料的应用前景,尤其是结合我们实验室的特点,尝试碳材料作为催化剂载体在催化中的应用。主要结果如下:1.利用水热法,以廉价的淀粉、葡萄糖、环糊精等生物质材料为前驱物,以原位生成的铁氧化物为模板,利用铁氧化物的自发溶解,一步得到空心的碳纳米棒状和球状材料。2.以Ni和Fe粒子为催化剂,聚苯乙烯为碳前驱,微波法合成了高度石墨化的碳材料。得到了直径600、350、90和40 nm的一系列空心碳球以及直径小到8-13 nm的碳纳米管。当采用含氮的高分子材料（聚丙烯腈）为碳前驱体时,可以得到氮参杂的碳材料。尝试了在这种氮参杂的碳材料表面担载了Pd纳米粒子,展示了其在催化中的潜在应用价值。3.微波法制备了空心碳球包裹贵金属粒子的担载型催化剂。得到了分别包裹Pt、Pd、Au、Ru、Rh粒子的空心碳球。并将空心碳球包裹的Pd催化剂用于马来酸酐液相加氢反应,得到100%的转化率和对琥珀酸酐100%的选择性。同一份催化剂连续进行四次反应循环后损失很小,催化活性未见降低。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 碳材料基础
• 1.1.1 碳的结构和存在形式
• 1.1.2 碳的性质
• 1.2 新型碳材料及其应用
• 1.2.1 富勒烯和洋葱碳
• 1.2.2 碳纤维和碳纳米管
• 1.2.3 多孔碳材料
• 1.2.4 碳复合材料
• 1.3 合成方法
• 1.3.1 水热法
• 1.3.2 溶剂热法
• 1.3.3 化学气相沉积（CVD）法
• 1.3.4 电弧放电法
• 1.3.5 激光蒸发法
• 1.3.6 固体高温碳化法
• 1.3.7 其他方法
• 参考文献
• 第二章 实验总述
• 2.1 主要原料及试剂
• 2.2 样品表征和仪器设备
• 2.2.1 X射线粉末衍射测试（XRD）
• 2.2.2 透射电子显微镜（TEM）
• 2.2.3 高分辨透射电子显微镜（HRTEM）
• 2.2.4 扫描电子显微镜（SEM）
• 2.2.5 比表面积和孔径分布分析（BET）
• 2.2.6 拉曼光谱（Raman Spectra）
• 2.2.7 微波炉
• 2.2.8 超声细胞粉碎仪
• 2.2.9 色谱分析
• 2.2.10 核磁共振分析（NMR）
• 第三章 水热法合成中空纳米碳材料的研究
• 3.1 引言
• 3.2 利用淀粉水热合成中空碳材料的研究
• 3.2.1 水热实验
• 3.2.2 结果与讨论
• 3.3 利用葡萄糖和环护精水热合成中空碳材料的研究
• 参考文献
• 第四章 微波法合成碳洋葱和碳纳米管的研究
• 4.1 引言
• 4.1.1 微波与物质的相互作用
• 4.1.3 微波在化学中的应用及本实验思路的提出
• 4.2 合成步骤
• 4.2.1 催化剂的合成
• 4.2.2 碳前驱的选取
• 4.2.3 微波合成过程
• 4.3 产品的表征与讨论
• 4.3.1 XRD和Raman光谱
• 4.3.2 透射电镜和高分辨电镜表征
• 4.3.3 氮等温吸附脱附
• 4.3.4 机理讨论
• 4.4 氮掺杂的碳纳米材料的合成
• 4.4.1 材料的准备
• 4.4.2 微波合成过程
• 4.4.3 样品的表征
• 4.4.4 担载催化剂的初步尝试
• 4.5 本章小结
• 参考文献
• 第五章 在空心碳纳米球中担载贵金属催化剂及其在催化反应中的初步应用
• 5.1 引言
• 5.2 空心碳球中担载贵金属催化剂粒子的研究
• 5.2.1 合成方法
• 5.2.2 结果与表征
• 5.2.3 讨论
• 5.3 空心碳球中担载贵金属粒子的催化性能研究
• 5.3.1 催化反应步骤
• 5.3.2 反应结果与讨论
• 5.4 本章小结
• 参考文献
• 第六章 总结
• 作者简介
• 博士期间已发表的文章及申请的专利
• 致谢