论文摘要
用零价铁处理有毒有害、难降解的氯代有机物是近年来发展起来的新技术,与微米级零价铁比较,纳米铁比表面积大、表面能高,因此与大多数氯代有机物反应,脱氯效果更好,但纳米铁粒子固有的铁磁性,使得它与污染物反应时易团聚、易氧化、稳定性差,而且其表面疏水性差,从而影响了它与氯代有机物还原去除能力,因此,采用合适的载体材料和负载方法,制备性能稳定、反应活性高的负载纳米铁,是纳米铁在实际废水处理中必须解决的问题之一。本文采用价廉易得,对有机污染物吸附性能良好的有机膨润土作载体,制备有机膨润土负载纳米铁,用X射线衍射(XRD),透射电镜(TEM)等对有机膨润土负载纳米铁的形貌进行了表征。考察了纳米铁、有机膨润土负载纳米铁对有机污染物阿特拉津和四种不同氯代酚(2-氯酚,2,4-二氯酚,2,4,6-三氯酚,五氯酚)的去除效率以及辛醇-水分配系数(Kow)对不同氯酚去除率的影响,结合纳米铁、负载纳米铁脱氯反应动力学分析,探讨了有机膨润土和纳米铁在还原脱氯反应中的协同作用机制。考察了负载纳米铁在不同初始pH介质中的还原脱氯反应活性,结合反应过程中介质pH的变化,研究了有机膨润土缓冲介质pH的作用及原理,评价了有机膨润土在纳米铁还原脱氯反应中的载体效应。结果表明:(1)有机膨润土作为纳米铁的载体,可以较好的解决纳米铁颗粒的团聚问题,有助于提高纳米铁对污染物的去除效率和纳米铁在去除污染物过程中的重复使用效率,并且对反应过程中有溶液的pH有一定的缓冲作用;(2)有机膨润土负载纳米铁对阿特拉津、氯代酚去除率远大于相同铁含量的纳米铁,也明显优于纳米铁和有机膨润土对其去除率的加和,显示了纳米铁还原和有机膨润土吸附良好的协同效应。负载纳米铁中的有机膨润土对污染物的吸附,促使污染物在纳米铁表面富集,增强了污染物和纳米铁之间的电子转移能力,从而提高了对污染物的去除效率;(3)有机膨润土对不同氯代酚的吸附能力、有机膨润土负载纳米铁对氯代酚的去除率与其疏水性或辛醇-水分配系数(Kow)成正比,其反应速率常数k也随氯代酚Kow的增大而增加。有机膨润土负载纳米铁与纳米铁去除氯代酚的反应速率常数之比随着氯代酚的Kow增大而增大,表明氯代酚的疏水性越大,载体有机膨润土纳米铁对去除氯代酚的强化作用越显著。
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