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固体超强酸催化合成均苯四甲酸四异辛酯的研究

2020-11-21阅读(635)

固体超强酸催化合成均苯四甲酸四异辛酯的研究

论文摘要

本论文以固体超强酸为催化剂、以均苯四甲酸二酐和异辛醇为原料合成均苯四甲酸四异辛酯（TOPM）。制备了SO42-/TiO2-Al2O3固体超强酸,并通过稀土元素La的负载来改性,制得La-SO42-/TiO2-Al2O3;系统研究了两种固体超强酸在合成TOPM的酯化反应中的催化性能;并且通过催化剂的活性评价和物化性能表征来研究催化剂的结构与性能之间的关系。 首先以SO42-/TiO2-Al2O3固体酸为催化剂、均苯四甲酸二酐和异辛醇为原料合成TOPM。考察了Al含量、硫酸浓度、焙烧温度等因素对催化剂催化活性的影响,发现Ti和Al的摩尔比为1∶0.3、硫酸浓度为0.5mol·l-1、焙烧温度为400℃时催化剂活性最好。考察了醇酐比、催化剂用量、反应时间等反应条件对催化活性的影响,通过正交实验得到了最佳酯化反应工艺条件:催化剂用量为1.8%（相对于均苯四甲酸二酐的质量）、反应时间3h、异辛醇和均苯四甲酸二酐摩尔比为7∶1,并通过实验验证了最佳工艺条件,在该条件下均酐转化率可达到99.6%;考察了催化剂的寿命,催化剂重复使用7次后均酐转化率降到96.5%。XRD结果表明与相同焙烧温度下的SO42-/TiO2相比,SO42-/TiO2-Al2O3中的锐钛晶相衍射峰强度较低,衍射峰较宽,说明Al的加入提高了TiO2的晶型转变温度,使晶粒细化;BET结果表明Al的加入增加催化剂的比表面积;TG分析表明SO42-分解温度与不含Al的高温焙烧样品相比更高,EDS分析表明与不含Al的样品相比,含Al样品的S含量更高,说明Al的加入提高了催化剂稳定表面S的能力;从IR光谱中发现SO42-/TiO2-Al2O3表面的SO42-是以有机硫酸酯的形式存在的;NH3-TPD结果表明加入23.1%（摩尔百分比）的Al提高了了催化剂的酸强度和酸量对酯化反应有利。 为了进一步提高催化剂的催化活性,本文将La负载在TiO2-Al2O3混合粉体的表面,制备了La-SO42-/TiO2-Al2O3固体酸催化剂;并应用于TOPM的合成体系中。发现经0.07mol·L-1的硝酸镧处理后,催化剂在硫酸浓度为0.3～0.7mol·L-1、焙烧温度为400～600℃的制备条件下都具有很高的催化活性;使用此催化剂的最佳反应条件为:催化剂用量为2.7%、异辛醇和均酐摩尔比为6∶1、反应时间2h,在该条件下均酐转化率超过99.9%;催化剂在重复使用7次后反应转化率仍可以

论文目录

  • 摘要
  • ABSTRACT
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 均苯四酸四异辛酯的性质和用途
  • 1.3 酯化合成增塑剂的生产工艺
  • 1.3.1 采用液体酸催化剂进行酯化
  • 1.3.2 采用非酸催化剂进行酯化
  • 1.3.3 采用固载杂多酸固体催化剂进行酯化
  • 42-/MnOm型固体超强酸进行酯化'>1.3.4 采用SO42-/MnOm型固体超强酸进行酯化
  • 42-/MnOm型固体超强酸研究进展'>1.4 SO42-/MnOm型固体超强酸研究进展
  • 42-促进单一氧化物的固体超强酸'>1.4.1 SO42-促进单一氧化物的固体超强酸
  • 42-促进多元氧化物的固体超强酸'>1.4.2 SO42-促进多元氧化物的固体超强酸
  • 42-/MnOm型固体超强酸'>1.4.3 金属促进的SO42-/MnOm型固体超强酸
  • 42-/MnOm型固体超强酸的制备'>1.4.4 SO42-/MnOm型固体超强酸的制备
  • 42-/MnOm型固体超强酸酸强度的表征'>1.4.5 SO42-/MnOm型固体超强酸酸强度的表征
  • 42-/MnOm型固体超强酸酸中心形成机理'>1.4.6 SO42-/MnOm型固体超强酸酸中心形成机理
  • 1.5 本文研究意义及内容
  • 第二章 实验部分
  • 2.1 化学试剂及仪器
  • 2.1.1 化学试剂
  • 2.1.2 实验仪器
  • 2.2 催化剂的制备
  • 2.2.1 钛铝粉的制备
  • 42-/TiO2-Al2O3催化剂的制备'>2.2.2 SO42-/TiO2-Al2O3催化剂的制备
  • 42-/TiO2-Al2O3催化剂的制备'>2.2.3 La-SO42-/TiO2-Al2O3催化剂的制备
  • 2.3 催化剂的表征
  • 2.4 TOPM的合成
  • 42-/TiO2-Al2O3催化剂在合成TOPM中的催化活性的研究'>第三章 SO42-/TiO2-Al2O3催化剂在合成TOPM中的催化活性的研究
  • 42-/TiO2-Al2O3催化活性的影响'>3.1 制备条件对SO42-/TiO2-Al2O3催化活性的影响
  • 3.1.1 Al含量对催化剂催化活性的影响
  • 3.1.2 硫酸浓度对催化剂催化活性的影响
  • 3.1.3 焙烧温度对催化剂催化活性的影响
  • 42-/TiO2-Al2O3合成TOPM反应体系的研究'>3.2 SO42-/TiO2-Al2O3合成TOPM反应体系的研究
  • 3.2.1 催化剂加入量对均酐转化率的影响
  • 3.2.2 反应时间对转化率的影响
  • 3.2.3 醇酐比对均酐转化率的影响
  • 3.2.4 反应条件的优化
  • 3.3 催化剂的寿命考察
  • 3.4 产品分析
  • 3.5 催化剂的部分物化表征
  • 3.5.1 XRD分析催化剂的物相
  • 3.5.2 TG分析催化剂的热稳定性
  • 3.5.3 EDS表征催化剂的S含量
  • 3.5.4 IR表征催化剂的表面元素结合状态
  • 3-TPD分析催化剂的酸性'>3.5.5 NH3-TPD分析催化剂的酸性
  • 3.5.6 催化剂的比表面积
  • 3.6 本章小节
  • 42-/TiO2-Al2O3的研究'>第四章 负载稀土元素La改性SO42-/TiO2-Al2O3的研究
  • 42-/TiO2-Al2O3催化活性的影响'>4.1 制备条件对La-SO42-/TiO2-Al2O3催化活性的影响
  • 3+浸渍液浓度对催化活性的影响'>4.1.1 La3+浸渍液浓度对催化活性的影响
  • 4.1.2 La负载后硫酸浓度对催化剂催化活性的影响
  • 4.1.3 La负载后焙烧温度对催化剂催化活性的影响
  • 42-/TiO2-Al2O3合成TOPM反应体系的研究'>4.2 La-SO42-/TiO2-Al2O3合成TOPM反应体系的研究
  • 4.2.1 催化剂加入量对均酐转化率的影响
  • 4.2.2 反应时间对均酐转化率的影响
  • 4.2.3 醇酐比对均酐转化率的影响
  • 4.2.4 反应条件的优化
  • 4.3 催化剂的寿命考察
  • 4.4 产品分析
  • 42-/TiO2-Al2O3催化剂的部分物化表征'>4.5 La-SO42-/TiO2-Al2O3催化剂的部分物化表征
  • 4.5.1 XRD分析负载La后催化剂的物相
  • 4.5.2 TG分析负载La后催化剂的热稳定性
  • 4.5.3 EDX分析负载La后催化剂的S含量
  • 3-TPD分析负载La后催化剂的酸性变化'>4.5.4 NH3-TPD分析负载La后催化剂的酸性变化
  • 4.5.5 IR分析负载La后催化剂的表面元素结合状态
  • 4.5.6 BET分析La负载后催化剂的比表面积
  • 4.6 本章小节
  • 第五章 结论
  • 参考文献
  • 攻读硕士期间取得的成果
  • 致谢

    • 相关论文文献

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