胶体镍催化氢化丙烯腈的性能研究

论文摘要

胶体镍作为一种新型催化剂,在催化活性和选择性方面有着许多独特之处。本文采用化学还原法制备了胶体镍催化剂,并对其催化性能进行了考察。首先,详细研究了胶体镍的制备条件,并探索了胶体镍制备条件对催化丙烯腈加氢反应的影响。在没有保护剂和成核剂的条件下,用水合肼作还原剂和体系pH调节剂,乙二醇作溶剂,通过化学还原法制得了高分散、窄分布并能在空气中稳定存在的纯净胶体镍催化剂。系统研究了还原剂用量、体系pH值、反应物初始浓度、还原温度、反应时间和加料方式对胶体镍催化性能的影响,确定了较佳制备条件,即[N2H4]/[Ni2+] = 8,pH = 8～9,[Ni2+] =10 mmol/L,T = 90℃,反应3 h,向体系中滴加Ni2+溶液。其次,利用紫外-可见吸收光谱（UV-vis）、X射线衍射（XRD）和透射电子显微镜（TEM）等分析手段对胶体镍的物相、形貌及大小进行了表征。最后,以较佳条件下制得的胶体镍为催化剂,考察了丙烯腈加氢反应中催化反应压力、反应物浓度、反应温度和反应时间对胶体镍催化活性和选择性的影响。在优化催化条件下,即氢压5.0 MPa、温度70℃、反应时间3 h,丙烯腈的转化率和丙腈的选择性分别高达96%和100%,表现出了较高的催化活性和优良的选择性。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 1 前言
• 1.1 引言
• 1.2 金属胶体概述
• 1.3 胶体催化剂的制备
• 1.4 金属胶体催化剂的应用
• 1.5 镍系催化剂的研究进展
• 1.6 胶体催化剂的表征
• 1.7 本论文的研究目的及内容
• 2 实验部分
• 2.1 主要实验原料与仪器
• 2.2 催化剂的制备
• 2.3 催化剂的表征
• 2.4 催化剂的活性评价
• 3 胶体镍催化剂的制备
• 3.1 引言
• 3.2 选择水合肼作还原剂的原因
• 3.3 选择乙二醇作溶剂的原因
• 3.4 还原剂用量的影响
• 3.5 原料浓度的影响
• 3.6 还原温度的影响
• 3.7 加料方式的影响
• 3.8 反应时间的影响
• 3.9 催化剂表征
• 3.10 小结
• 4 胶体镍的催化性能
• 4.1 引言
• 4.2 氢压的影响
• 4.3 反应物初始浓度的影响
• 4.4 反应温度的影响
• 4.5 反应时间的影响
• 4.6 正交实验
• 4.7 催化活性比较
• 4.8 小结
• 5 论文总结
• 5.1 论文的主要实验结果
• 5.2 论文的创新之处
• 5.3 论文的不足之处
• 参考文献
• 致谢
• 发表的学术论文