U（Ⅵ）和Th（Ⅳ）在高岭土上的吸附研究

论文摘要

采用静态批式法研究了U（Ⅵ）在高岭土上的吸附,探讨了接触时间、pH、离子强度、U（Ⅵ）浓度、固液比（m／V）以及含氧阴离子（硫酸根和磷酸根）对铀（U（Ⅵ））在高岭土上吸附的影响。结果表明,U（Ⅵ）在高岭土上的吸附行为符合假二级动力学模型。溶液pH值对U（Ⅵ）的吸附影响显著,但离子强度对U（Ⅵ）的吸附影响较小。用表面配位模型（Surface Complexation Model）对实验结果进行了拟合,通过UO22+与高岭土结构性负电荷位点之间的一个离子交换反应（X2UO2）以及U（Ⅵ）与高岭土边位点（Edge Sites）之间的两个表面配位反应（=SOUO2和=SO（UO2）3（OH）5）结合双电层模型合理解释了实验数据。此外,实验表明,SO42-的存在对U（Ⅵ）的吸附没有明显影响,而PO43-的存在明显促进了U（Ⅵ）的吸附。用静态法研究了Th（Ⅳ）在高岭土上的吸附行为。吸附动力学实验显示,Th（Ⅵ）在高岭土上的吸附符合假二级动力学模型；溶液pH值对Th（Ⅳ）在高岭土上的吸附影响显著,吸附边界为pH=3.0-4.5；离子强度对Th（Ⅳ）的吸附没有明显影响,说明Th（Ⅳ）在高岭土表面可能形成了内圈配合物；Th（Ⅳ）在高岭土上的吸附等温线符合Freundlich模型。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 前言
• 1.1.1 选题背景
• 1.1.2 高放废物的深层地质处置简介
• 1.2 多重屏障中的核素迁移问题
• 1.3 放射性核素吸附行为的模型及研究现状
• 1.3.1 吸附模型
• 1.3.2 放射性核素吸附行为研究现状
• 1.4 选题依据
• 1.5 研究目的
• 参考文献
• 第二章 高岭土的表征
• 2.1 实验部分
• 2.1.1 高岭土纯化及转型
• 2.1.2 离子交换容量（CEC）的测定
• 2.1.3 高岭土表面酸碱性质的连续电位滴定
• 2.2 结果和讨论
• 2.2.1 XRD分析
• 2.2.2 X射线荧光光谱分析
• 2.2.3 比表面积测定
• 2.2.4 阳离子交换容量测定
• 2.2.5 高岭土表面酸碱性质
• 2.3 结论
• 参考文献
• 第三章 U（Ⅵ）在高岭土上的吸附
• 3.1 实验部分
• 3.1.1 吸附试验操作
• 3.1.2 浓度和pH测定
• 3.1.3 数据计算
• 3.2 结果及讨论
• 3.2.1 吸附的动力学
• 3.2.2 pH和离子强度的影响
• 3.2.3 吸附等温线
• 3.2.4 固液比的影响
• 3.2.5 共存硫酸根和磷酸根的影响
• 3.3 结论
• 参考文献
• 第四章 Th（Ⅳ）在高岭土上的吸附
• 4.1 实验部分
• 4.2 结果及讨论
• 4.2.1 吸附动力学
• 4.2.2 pH吸附边界
• 4.2.3 吸附等温线
• 4.3 结论
• 参考文献
• 发表论文情况
• 致谢