维生素C脂肪酸酯的酶法合成工艺研究

论文摘要

本文研究了维生素C脂肪酸酯的酶法合成。L-抗坏血酸脂肪酸酯是一种新型抗氧化剂,研究已表明,其安全性、稳定性和抗氧化性均优于目前常用的合成抗氧化剂BHA、BHT等,已广泛应用于食品、医药、化妆品和纸制品等领域。本文采用酶催化法工艺合成了L-抗坏血酸脂肪酸酯,与传统的化学合成法相比,该方法不仅具有反应条件温和、易于控制、选择性高、无二次污染等优点,而且没有副产物,简化了L-抗坏血酸脂肪酸酯的分离和纯化,同时,提高了产品收率。首先,本文利用实验室自制的酶Candida.sp 99-125进行了固定化,并且测定了不同的溶剂对酶活的影响。在此基础上,探讨了不同的脂肪酸作底物对反应的影响。系统研究了温度,溶剂等多种因素在酶催化反应中的作用和影响,在此基础上,分别以棕榈酸和油酸为底物探讨了非水相酶法合成L-抗坏血酸脂肪酸酯反应的条件优化和动力学机制研究确定了最有效的酶促反应条件。研究发现,以L-抗坏血酸和脂肪酸为反应底物合成L-抗坏血酸脂肪酸酯,脂肪酶Candida.sp 99-125在丙酮和叔丁醇混合溶剂体系中有很好的催化活性。以棕榈酸为底物时,催化体系的最佳反应条件为:丙酮和叔丁醇作溶剂,反应温度40℃,摇床转速190r/min,L-抗坏血酸浓度0.06mmol/L,反应时间48h,转化率约70%。以油酸为底物时,催化体系的最佳反应条件为:丙酮作溶剂,反应温度40℃,摇床转速190r/min,L-抗坏血酸浓度0.06mmol/L,反应时间48h,转化率约90%。接下来,进行了L-抗坏血酸油酸酯的分离和鉴定,最后,进行了放大实验和反应器设计。最后,用豆油进行了转酯化反应生产维生素C脂肪酸酯的初步探索。本文研究结果对非水相酶法合成L-抗坏血酸脂肪酸酯反应工艺的确定及酶反应器的工业化设计具有重要的理论和实际意义。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 维生素C脂肪酸酯的由来
• 1.2 维生素C脂肪酸酯的应用概况
• 1.3 维生素C脂肪酸酯的合成方法
• 1.3.1 化学合成法
• 1.3.2 酶催化合成法
• 1.4 酶法合成维生素C脂肪酸酯的研究现状和成果
• 1.5 维生素C脂肪酸酯的含量测定方法
• 1.6 脂肪酶结构与性质
• 1.6.1 分子结构特征
• 1.6.2 脂肪酶催化机理
• 1.7 脂肪酶的固定化
• 1.8 非水介质中酶的性质
• 1.8.1 非水介质中酶的结构
• 1.8.2 非水介质中的酶的性质
• 1.8.3 水对酶活性的影响
• 1.8.4 溶剂的选择
• 1.8.5 无溶剂体系
• 1.9 本文的研究目的和思路
• 第二章 脂肪酶的固定化及维生素C棕榈酸酯的合成
• 2.1 引言
• 2.2 材料与方法
• 2.2.1 材料与仪器
• 2.2.2 脂肪酶固定化方法
• 2.2.3 维生素C棕榈酸酯的合成方法
• 2.2.4 维生素C棕榈酸酯的检测
• 2.3 溶剂对固定化酶的影响
• 2.3.1 脂肪酶活力的测定
• 2.3.2 结果与讨论
• 2.3.3 小结
• 2.4 维生素C棕榈酸酯的合成条件的优化
• 2.4.1 溶剂的选择
• 2.4.2 维生素C浓度的影响
• 2.4.3 酶量对反应的影响
• 2.4.4 底物摩尔比的影响
• 2.4.5 水含量的的影响
• 2.4.6 分子筛含量的影响
• 2.4.7 反应的进程
• 2.4.8 温度对转化率的影响
• 2.4.9 转速对反应的影响
• 2.4.10 批次实验
• 2.5 小结
• 第三章 维生素 C油酸酯的合成
• 3.1 引言
• 3.2 材料与方法
• 3.2.1 材料与仪器
• 3.2.2 合成方法
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 底物的选择
• 3.3.2 溶剂的选择
• 3.3.3 温度对转化率的影响
• 3.3.4 酶量对转化率的影响
• 3.3.5 摩尔比对反应的影响
• 3.3.6 反应时间对产率的影响
• 3.3.7 添加分子筛对转化率的影响
• 3.3.8 底物流加对转化率的影响
• 3.3.9 批次实验
• 3.4 小结
• 第四章 转酯化合成维生素C脂肪酸酯
• 4.1 引言
• 4.2 材料和方法
• 4.2.1 材料或仪器
• 4.2.2 合成方法
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 溶剂的选择
• 4.3.2 水含量的选择
• 4.3.3 Vc的量的选择
• 4.4 无溶剂体系合成维生素C脂肪酸酯的探索
• 4.4.1 合成方法
• 4.4.2 结果和讨论
• 4.5 小结
• 第五章 维生素C油酸酯的分离工艺和反应器设计
• 5.1 引言
• 5.2 分离路线图
• 5.3 分离纯化步骤
• 5.4 分离结果
• 5.5 放大实验
• 5.6 反应器设计
• 5.7 反应结果
• 5.8 改进措施
• 第六章 结论
• 致谢
• 附录
• 参考文献
• 研究成果及发表的学术论文
• 作者和导师简介