铁氮配合物的制备及其光催化降解腈纶废水的研究

论文摘要

本文以寻找更适合光催化处理腈纶废水的方法和研制可以应用于腈纶废水处理的光催化剂为目标,进行了催化剂的制备及光催化的研究。实验制备了一种全新的、具有高光催化活性、高稳定性和免分离固相型Fenton光催化剂,该催化剂是将铁离子溶液负载到树脂上制成一种新型的固相催化剂。在制备研究中,以腈纶废水为研究对象,对各种负载型铁配合物进行了筛选,确定出其最佳合成条件:由0.4molFe2+配制成的溶液负载到30g聚苯乙烯/二乙烯苯的螯合型树脂上（D463）。通过对该催化剂处理腈纶废水的影响因素考察,得出处理腈纶废水时最佳条件为:H2O2浓度为55mmol·L-1,催化剂用量为10g·L-1,最佳pH值范围为3～5,COD降解率可达48.95%左右。此催化剂的研究使Fenton光催化处理污染物系统成为一种在固/液两相进行的无须预先调整待处理水的pH值,铁离子达到零排放的高效、简便的流动处理体系。实验研究了一种全新的、具有可见光光催化活性、高稳定性和免分离固相型光催化剂,该催化剂是将铁氮配合物溶液负载到树脂上制成一种新型的固相催化剂。以腈纶废水为研究对象,负载型铁氮配合物的制备,对各种负载型铁氮配合物进行了筛选,确定出一种固相催化剂及最佳合成条件:由1,10菲啰啉和Fe2+配制成的有机配合离子负载到聚甲基丙烯酸、聚甲基丙烯酸甲酯/二乙烯苯阳离子交换树脂上（D113）,每克树脂可负载6×10-4mol的有机配合离子,菲啰啉/Fe2+摩尔比为2:1,有机配合离子pH值范围在3～3.5之间;用该负载型铁氮配合物处理腈纶废水的影响因素进行研究,得出处理腈纶废水时最佳条件为:H2O2浓度为44mmol·L-1,催化剂用量为5g·L-1,光照时间4h后腈纶废水COD降解率可达68.7%。实现了在温和的反应条件下,即常温、常压、宽pH范围进行反应,又能够被可见光激发,充分利用可见光。并且催化剂的化学性质稳定,可重复使用。实验得出了Fenton类光催化处理腈纶废水的最佳反应条件。通过比较,固相型催化剂在回收利用,COD降解率,可见光相应和生物可生化性方面都得到了改进。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• 1.1 腈纶废水处理研究现状
• 1.1.1 腈纶废水简介
• 1.1.2 腈纶废水的研究现状
• 1.2 催化氧化技术发展技术概况
• 1.2.1 催化氧化法在处理废水中的应用
• 1.2.2 铁氮配合物的性质及其应用
• 1.3 选题的目的和意义
• 1.3.1 课题的来源和选题依据
• 1.3.2 研究意义
• 1.4 研究内容
• 第二章 腈纶废水的水质分析及实验装置和方法
• 2.1 干法腈纶废水水质分析
• 2.2 实验仪器及药品
• 2.3 实验装置
• 2.3.1 Fenton试剂反应系统
• 2.3.2 UV/Fenton试剂反应系统
• 2.3.3 铁离子溶液负载到树脂上作为催化剂的反应系统
• 2.3.4 均相及负载型铁氮配合物作为催化剂的反应系统
• 2.4 分析方法及数据处理
• 2.4.1 分析方法
• 2.4.2 数据处理
• 2.5 样品表征
• 2.5.1 紫外-可见吸收/漫反射光谱
• 2.5.2 扫描电镜
• 第三章 Fenton及Photo-Fenton法处理腈纶废水研究
• 3.1 Fenton及Photo-Fenton氧化技术概述
• 3.1.1 Fenton氧化技术概述
• 3.1.2 UV/Fenton试剂氧化技术概述
• 3.2 实验步骤
• 3.2.1 Fenton试剂降解实验
• 3.2.2 UV/Fenton降解实验
• 3.3 Fenton试剂氧化处理腈纶废水影响因素的研究
• 2+和H₂O₂的浓度对处理效果的影响'>3.3.1 Fe²⁺和H₂O₂的浓度对处理效果的影响
• 3.3.2 反应时间对处理效果的影响
• 3.3.3 原水样pH值对处理效果的影响
• 3.3.4 反应温度对处理效果的影响
• 3.3.5 腈纶废水初始浓度对处理效果的影响
• 3.3.6 Fenton试剂氧化处理腈纶废水的可行性分析
• 3.4.U V/Fenton试剂氧化处理腈纶废水影响因素的研究
• 2+的浓度对处理效果的影响'>3.4.1 Fe²⁺的浓度对处理效果的影响
• 3.4.2 光照强度对处理效果的影响
• 3.4.3 光照时间对处理效果的影响
• 3.4.4 UV/Fenton试剂氧化法处理腈纶废水的可行性分析
• 3.5 小结
• 第四章 树脂负载铁离子溶液处理腈纶废水研究
• 4.1 引言
• 4.1.1 多相催化剂降解腈纶废水的优点
• 4.1.2 树脂的由来及性能
• 4.2 实验步骤
• 4.2.1 树脂的活化
• 4.2.2 树脂吸附固载铁离子溶液
• 4.3 实验结果及分析
• 4.3.1 催化剂的选择
• 4.3.2 催化剂最佳负载条件的考察
• 4.3.3 负载催化剂光催化降解腈纶废水的影响因素
• 4.4 催化剂的紫外-可见漫反射分析
• 4.5 本章小结
• 第五章 均相及负载型铁氮配合物处理腈纶废水研究
• 5.1 铁氮配合物降解有机物及腈纶废水的机理
• 5.2 均相铁氮配合物光催化剂实验步骤
• 2+离子溶液的配制'>5.2.1 Fe²⁺离子溶液的配制
• 5.2.2 含氮有机配位体溶液的配制
• 5.2.3 铁氮配合离子溶液的制备
• 5.3 实验结果及分析
• 5.4 负载型铁氮配合物光催化剂实验步骤
• 5.4.1 树脂载体的前处理
• 5.4.2 铁氮配合离子溶液的配制
• 5.4.3 铁氮配合离子与树脂的键合
• 5.5 实验结果及分析
• 5.5.1 催化剂的选择
• 5.5.2 负载催化剂光催化降解腈纶废水的影响因素
• 5.6 催化剂的紫外-可见漫反射分析
• 5.7 催化剂的电镜分析
• 5.8 腈纶废水中有机物催化氧化降解的原理
• 5.9 本章小结
• 结论及建议
• 1 结论
• 2 建议
• 3 展望
• 参考文献
• 附录
• 附录1 COD的测定原理及方法
• 5的测定原理及方法'>附录2 BOD₅的测定原理及方法
• 附录3 悬浮物的测定原理及方法
• 攻读硕士学位期间取得的学术成果
• 致谢