上海雨水及雾水中多环芳烃的研究

论文摘要

多环芳烃（polycyclic aromatic hydrocarbons, PAHS）是环境中普遍存在的一类持久性有机污染物（persistent organic pollutants, POPs），主要来自于化石燃料的不完全燃烧。由于大多数PAHs具有“三致”效应,因而备受人们关注。PAHS具有半挥发性,在大气中以颗粒相和气相形式存在。雨水及雾水对大气中存在的PAHs具有显著的淋滤作用,这种淋滤作用主要是通过气态污染物的溶解或者对颗粒态污染物的吸附作用。另一方面,空气中PAHs的干湿沉降也是水体、土壤等环境介质中PAHs的重要来源。对雨水及雾水中PAHs的研究,有助于我们了解不同地区的大气污染状况,为制定合理有效的相关政策法规提供有力的数据支持。目前国内外对PAHs的研究主要集中在大气、水体和沉积物等环境介质中,而雨水及雾水作为PAHs重要的地气交换方式,不仅在上海,甚至在全国对雨水及雾水中PAHs的研究都很少。本论文针对雨水及雾水中PAHs研究较少的现状,对上海雨水和雾水中PAHs的污染水平、分布和来源进行了详细的分析和探讨。本论文取得的主要成果如下：1、方法的选择和优化。采用具有操作简单、灵敏度高、分析时间短、污染小和选择性好等优点的固相微萃取方法（solid-phase microextraction, SPME）作为萃取手段,针对本论文的研究目的,优化萃取条件,并对雨水及雾水中的PAHs进行萃取,利用气质联用仪（gas chromatopraphy-mass spectrometry, GC/MS）进行定性和定量分析。2、通过对上海市2009年5月到9月期间不同功能区六个采样点的雨水中PAHs的研究,全面系统地分析了雨水中PAHs的浓度水平、沉降通量、分布和来源。雨水中PAHs的加权平均总浓度值和沉降速率分别为481ngL-1和24.23mg m-2,多环芳烃的年均沉降量为590μgm-2,每年约有4148kg的多环芳烃沉降到上海地表。雨水中高分子量的PAHs含量较低。通过成分分析法借助比值Ant/（Phe+Ant）和Flu/（Flu+Pyr）对上海雨水中PAHs进行来源解析,发现其主要来源是燃烧源,即各种化石燃料、草、木等的燃烧。另外气团的后向轨迹表明上海雨水中的PAHs可能部分是从中国南方长距离运输过来的。3、研究了上海市雾水中PAHs的污染情况并做了相关的来源分析。.在上海市复旦大学采集了2009年3月到12月期间的雾水。雾水中PAHs的总浓度是0.03～6.67μgL-1,平均值为1.06μgL-1,其中冬季雾水的污染较其他季节严重。雾水中PAHs的平均浓度比雨水中PAHs的浓度高的多。雾水中的PAHs同雨水中一样,也是低分子量的PAHs占的比重更大。在一次雾的过程中,不同的阶段PAHs的浓度和雾水的沉降量会表现出不同的变化特征。在降雨之后发生的雾的事件,或降雾之后发生的降雨事件中,其PAHs的浓度都会显著降低。利用成分分析法对雾水中的PAHs进行源解析,发现石油及其燃烧和煤的燃烧是上海雾水中PAHs的主要来源；后向轨迹分析表明污染物很有可能是从中国北部地区和东部海洋的气流长距离传输过来的。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 综述
• 1.1 湿沉降污染及其对环境的影响
• 1.1.1 湿沉降的概况
• 1.1.2 湿沉降的收集方法
• 1.1.3 上海湿沉降污染状况
• 1.2 多环芳烃的环境行为
• 1.2.1 多环芳烃的生成机理
• 1.2.2 多环芳烃的结构和特性
• 1.2.3 多环芳烃的来源
• 1.2.4 环境中的多环芳烃
• 1.2.5 多环芳烃的危害
• 1.3 国内外多环芳烃的研究
• 1.4 固相微萃取方法的简介
• 1.4.1 固相微萃取的基本原理
• 1.4.2 固相微萃取的操作
• 1.4.3 固相微萃取的优点
• 1.4.4 固相微萃取法的应用现状
• 1.4.5 固相微萃取PAHs的研究现状
• 1.5 本课题的立题意义和研究目的
• 1.5.1 立题意义
• 1.5.2 研究目的
• 第二章 实验部分
• 2.1 仪器设备与材料
• 2.1.1 仪器设备
• 2.1.2 实验试剂和器材
• 2.1.3 标准品
• 2.2 样品采集
• 2.2.1 雨水样品的采集
• 2.2.2 雾水样品的采集
• 2.3 样品分析
• 2.3.1 固相微萃取
• 2.3.2 样品分析
• 2.3.3 标准曲线的绘制
• 2.3.4 计算方法
• 第三章 上海雨水中PAHs的污染特征
• 3.1 上海雨水的特征分析
• 3.2 上海雨水中PAHs的分布
• 3.2.1 雨水中PAHs的浓度水平
• 3.2.2 雨水中PAHs的分布特征
• 3.3 PAHs沉降量的分析
• 3.4 雨水中PAHs源的研究
• 3.4.1 通过成分分析法探讨雨水中PAHs的源
• 3.4.2 后向轨迹分析
• 3.5 小结
• 第四章 上海雾水中PAHs污染特征
• 4.1 上海雾水中的PAHs
• 4.2 一次雾的过程中PAHs的浓度变化和雾水沉降量的变化
• 4.3 雨前雨后雾中PAHs的浓度变化
• 2.5中PAHs浓度的对比'>4.4 雾水和PM_2.5中PAHs浓度的对比
• 4.5 雾水中PAHs源的研究
• 4.5.1 通过成分分析法探讨雾水中PAHs的源
• 4.5.2 后向轨迹分析
• 4.6 小结
• 第五章 总结与展望
• 5.1 总结
• 5.2 展望
• 参考文献
• 附录:硕士期间论文发表情况
• 致谢
• 感谢基金支持