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功能性多核配合物的研究

2020-11-28阅读(616)

功能性多核配合物的研究

论文摘要

本文研究了两个类型的多核配合物,分别为过渡金属取代的多金属氧酸盐及以邻菲啰啉为骨架的酰胺型稀土多核配合物。论文的第一部分包括:一、简要介绍了饱和型和缺位型Keggin和Dawson杂多阴离子的结构;综述了贵金属取代的缺位型多金属氧酸盐和过渡金属多取代的缺位型多金属氧酸盐。二、通过水热反应的方法得到含有高价Ru的多阴离子[{PW11O39}2{（HO）RuⅣ-O-RuⅣ（HO）}]10-。对此多阴离子在固体状态和液体状态下分别做了X-射线晶体衍射,XAFS,Raman,IR,SQUID,（31）pNMR,（183）WNMR,紫外光谱及电化学研究。所得数据都表明,多阴离子的结构为{（HO）RuⅣ-O-RuⅣ（HO）}单元连接了两个[α-PW11O39]7-。三、以直接组装为思路通过控制反应条件得到了五个像胶囊一样填入Keggin或α-[P8W48O184]40-中的Mn簇,并对其进行了结构表征。对多阴离子[{Mn（H2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26)]n-（n=16,17）及[MnⅡ2MnⅢ14P8W36O164]26-进行了紫外光谱及电化学研究,证明了其结构中含有MnⅢ,并通过研究磁性能得知[{Mn（H2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26)]17-、[{Mn（H2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26)]16-、[MnⅡ2MnⅢ14P8W36O164]26-及[Mn8P8W48O184]24-都具有反铁磁性。第二部分中阐述了:四、主要介绍DNA的结构、金属配合物与DNA之间的相互作用以及多核化合物的生物活性方面的研究。五、利用荧光法、紫外光谱法、粘度法和凝胶电泳实验研究了以邻菲啰啉为骨架的多核稀土配合物与小牛胸腺DNA之间的相互作用方式,实验结果表明:它们与DNA之间均存在着插入结合方式;在近生理条件下均可切割pBR322 DNA。由于配体末端基的不同从而决定了配合物与DNA结合的行为。

论文目录

  • 中文摘要
  • Abstract
  • 第一部分 过渡金属修饰的缺位型多金属氧酸盐的研究
  • 第一章 前言
  • 1.1 杂多酸的结构
  • 1.1.1 Keggin结构杂多阴离子及其异构体
  • 1.1.2 缺位Keggin型杂多阴离子
  • 1.1.3 饱和及缺位Dawson型杂多阴离子
  • 1.2 贵金属取代的缺位型多金属氧酸盐
  • 1.2.1 Ru单取代的缺位型多金属氧酸盐
  • 1.2.2 由Ru桥连的缺位型多金属氧酸盐
  • 2+为合成前驱体的Ru取代的多金属氧酸盐'>1.2.3 由{Ru（arene）}2+为合成前驱体的Ru取代的多金属氧酸盐
  • 1.2.4 其他贵金属取代的缺位型多金属氧酸盐
  • 1.3 具有磁性的过渡金属多取代的缺位型多金属氧酸盐
  • 1.3.1 过渡金属取代的三缺位多金属氧酸盐
  • 1.3.2 过渡金属取代的六缺位多金属氧酸盐
  • 1.3.3 过渡金属取代的轮状多金属氧酸盐
  • 1.4 选题目的及意义
  • 参考文献
  • 第二章 Ru取代的缺位Keggin型多金属氧酸盐
  • 2.1 反应物的描述
  • 11O39]7-'>2.1.1 多阴离子[a-PW11O39]7-
  • 2（O2CCH3）4Cl]'>2.1.2 [Ru2（O2CCH3）4Cl]
  • 11O39]7-与[Ru2（O2CCH3）4Cl]的反应'>2.2 [a-PW11O39]7-与[Ru2（O2CCH3）4Cl]的反应
  • 2.2.1 前期研究
  • 9.5K0.5[{PW11O39)2{（Ho）RuⅠ-O-RuⅣ（HO）}·18H2O'>2.2.2 Rb9.5K0.5[{PW11O39)2{（Ho）RuⅠ-O-RuⅣ（HO）}·18H2O
  • 11O39]2{（HO）RuⅣ-O-RuⅣ（HO）}]10-的表征'>2.2.3 [{PW11O39]2{（HO）RuⅣ-O-RuⅣ（HO）}]10-的表征
  • 11O39}2{（HO）RuⅣ-O-RuⅣ（HO）}]10-的晶体描述'>[{PW11O39}2{（HO）RuⅣ-O-RuⅣ（HO）}]10-的晶体描述
  • XAFS
  • 拉曼及红外光谱
  • 紫外光谱
  • 31P NMR'>31P NMR
  • 183W NMR'>183W NMR
  • 电化学
  • 2.2.4 讨论
  • 2.2.5 结论
  • 2.3 实验部分
  • 前驱体的合成
  • 仪器与方法
  • 参考文献
  • 附图
  • 第三章 具有磁性质的Mn取代的多金属氧酸盐
  • 3.1 反应条件的控制
  • 3.2 磁性多阴离子的合成
  • 3.3 磁性多阴离子的表征
  • 3.3.1 晶体描述
  • Ⅱ(HPW7O28)2]14-'>[MnⅡ(HPW7O28)2]14-
  • 2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26]n-（n=16,17）'>[{Mn（H2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26]n-（n=16,17）
  • 2ⅡMn14ⅢP8W36O164]26-'>[Mn2ⅡMn14ⅢP8W36O164]26-
  • 8ⅡP8W48O184]24-'>[Mn8ⅡP8W48O184]24-
  • 3.3.2 电化学
  • 3.3.3 紫外光谱
  • 3.4 磁性质研究
  • 2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26]n-（n=16,17）'>[{Mn（H2O）Mn2PW9O34}2(PW6O26]n-（n=16,17）
  • 2ⅡMn14ⅢP8W36O164]26-'>[Mn2ⅡMn14ⅢP8W36O164]26-
  • 8ⅡP8W48O184]24-'>[Mn8ⅡP8W48O184]24-
  • 3.5 结论
  • 3.6 实验部分
  • 多阴离子的合成
  • 仪器与方法
  • 参考文献
  • 附图
  • 第二部分 多核配合物与DNA作用方式的研究
  • 第四章 前言
  • 4.1 脱氧核糖核酸
  • 4.1.1 核酸的组成
  • 4.1.2 DNA的结构
  • 4.2 金属配合物与DNA之间的相互作用
  • 4.2.1 配合物与DNA结合的三种主要方式
  • 4.2.2 配合物与DNA相互作用的研究方法
  • 光谱学方法
  • 电化学方法
  • 流体力学方法
  • NMR方法
  • 4.3 多核配合物与羧酸的作用
  • 参考文献
  • 第五章 以邻菲啰啉为骨架的多核稀土配合物与DNA相互作用的研究
  • 5.1 以邻菲啰啉为骨架的多核稀土配合物的描述
  • 5.2 紫外光谱研究配合物与CT-DNA相互作用
  • 5.3 荧光光谱研究配合物与CT-DNA相互作用
  • 5.3.1 不同浓度的CT-DNA存在下配合物溶液的荧光光谱的变化
  • 5.3.2 以溴化乙锭为荧光探针研究对DNA-EB复合体系荧光光谱的影响
  • 5.4 粘度法研究配合物与CT-DNA的相互作用
  • 5.5 配合物对双链DNA切割的研究
  • 5.6 结论
  • 5.7 实验部分
  • 5.7.1 实验试剂
  • 5.7.2 实验仪器
  • 5.7.3 实验方法
  • 参考文献
  • 附图
  • 博士期间发表的论文
  • 致谢

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