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手性分子介质光学非线性的三振子耦合模型

2020-11-23阅读(698)

手性分子介质光学非线性的三振子耦合模型

论文摘要

本文综述了国内外对手性分子及手性分子材料的非线性光学研究的现状,指出其发展趋势和应用前景,重申了用非线性光学方法研究手性的意义。用经典模型方法研究手性分子的非线性光学效应,具有物理图像清晰、与实际分子构型联系紧密等优点,因此目前仍是表征分子手性的有效方法。本论文在已有的手性分子经典模型的基础上,发展了新的手性分子非线性微观模型。首次提出适用于三角锥型手性分子的三振子耦合模型,并在此模型的基础上研究了三角锥型手性分子的极化机制,推导出了三角锥型手性分子的微观极化率,包括线性和二阶非线性极化率（即第一超极化率β）。用此模型计算了NPAN分子的第一超极化率β,将这一结果和已有的实验进行了比较,验证了此模型的正确性。研究了分子极化与介质极化的关系,给出了考虑局域场效应和非局域场效应时分子极化率与介质极化率的一般表示式。根据统计平均理论计算给出了薄膜介质极化率与手性分子极化率间的关系式。理论描述了手性介质薄膜表面二次谐波产生（SHG）过程,分析了产生二次谐波效应（如二次谐波圆二向色性（SHG-CD）,二次谐波旋转色散（SHG-ORD）和二次谐波线性二向色性（SHG-LD）效应）的微观机制。给出了研究表面二次谐波的实验方法。推导出反射和透射方向二次谐波光振幅与入射光振幅、偏振态、入射角等量的关系。首次给出了三角锥型手性分子介质薄膜其反射光中二次谐波强度中s-和p-分量的表达式;同时还给出了反射光中基于三振子耦合模型的表面二次谐波SHG-CD效应中s-和p-偏振的表达式。数值模拟了三角锥型手性分子微观参量对分子第一超极化率的影响;作为例子研究NPAN分子的|βijkeee|谱,由此得到的|βijkeee|的平均值与实验值非常接近;模拟了分子的微观参量对介质二阶极化率的影响;在给定宏观入射场的情况下,模拟了三角锥型手性分子微观参量对SHG和SHG-CD效应的影响。在给定手性分子微观参量的情况下,模拟了入射光偏振态旋转角对手性介质薄膜表面二次谐波中s-偏振态的影响;模拟了NPAN分子介质的吸收

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第1章 绪论
  • 1.1 手性的概念与简史
  • 1.2 手性介质非线性光学研究进展
  • 1.2.1 二阶非线性光学研究进展
  • 1.2.2 手性分子非线性光学微观模型
  • 1.2.3 三阶与三阶以上非线性光学过程
  • 1.2.4 手性非线性光学材料
  • 1.3 课题的来源、目的及研究意义
  • 1.4 论文的主要研究内容
  • 第2章 分子极化与介质极化
  • 2.1 介质极化的一般描述
  • 2.2 手性介质极化的一般描述
  • 2.2.1 线性效应
  • 2.2.2 二阶非线性效应
  • 2.2.3 三阶非线性效应
  • 2.3 手性分子极化
  • 2.4 分子极化与介质极化关系
  • 2.4.1 分子极化与体介质极化
  • 2.4.2 分子极化与薄膜介质极化
  • 2.5 本章小结
  • 第3章 手性分子非线性光学微观模型
  • 3.1 手性分子非线性光学微观模型的一般描述
  • 3.1.1 用手性分子微观模型研究手性介质非线性极化
  • 3.1.2 螺旋单电子模型
  • 3.1.3 耦合双振子模型
  • 3.2 三振子耦合模型的建立
  • 3.2.1 问题的提出
  • 3.2.2 模型的建立
  • 3.3 基于三振子耦合模型的分子极化率
  • 3.3.1 分子线性极化率的推导
  • 3.3.2 分子超极化率的推导
  • 3.3.3 三振子耦合模型的实验验证
  • 3.4 本章小结
  • 第4章 基于三振子耦合模型的表面二次谐波过程
  • 4.1 引言
  • 4.2 手性介质表面二次谐波产生的一般理论
  • 4.2.1 表面二阶非线性的形成
  • 4.2.2 表面二次谐波的表达式
  • 4.2.3 表面二次谐波的实验装置
  • 4.3 基于三振子耦合模型的二次谐波强度及二次谐波圆二向色性
  • 4.3.1 基于三振子耦合模型的f, g, h 参量
  • 4.3.2 手性表面二次谐波强度
  • 4.3.3 反射光中的二次谐波圆二向色性
  • 4.4 本章小结
  • 第5章 微观参量对表面二阶非线性光学特性的影响
  • 5.1 微观参量对第一超极化率的影响
  • 5.1.1 分子结构对第一超极化率的影响
  • 5.1.2 基于三振子耦合模型的第一超极化率谱
  • 5.2 微观参量对宏观极化率的影响
  • XYZ（2）的影响'>5.2.1 分子结构对χXYZ（2）的影响
  • 5.2.2 分子参量对二阶极化率的影响
  • 5.3 微观参量对表面二次谐波及二次谐波圆二向色性效应的影
  • 5.3.1 二次谐波强度I（2ω）谱
  • 5.3.2 二次谐波圆二向色性谱
  • 5.3.3 二次谐波中的旋转角谱
  • 5.4 本章小结
  • 结论
  • 参考文献
  • 附录
  • 攻读博士学位期间发表的学术论文
  • 博士学位论文原创性声明及使用授权书
  • 哈尔滨工业大学博士学位涉密论文管理
  • 致谢
  • 个人简历

    • 相关论文文献

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