氮氧化物在改性活性炭和炭气凝胶上的低温吸附性能研究

论文摘要

氮氧化物是主要的大气污染物之一，对人体健康和环境都有严重的危害，氮氧化物的去除对于大气环境的净化有着重要的意义。本论文将通过负载金属氧化物的方式对椰壳活性炭进行功能改性和常压干燥法合成炭气凝胶，并把它们应用于NOx的吸附，研究椰壳活性炭、炭气凝胶对于NOx的吸附性能和特点。采用浸渍法制备担载金属氧化物的椰壳炭并测量了它们的NOx吸附性能。结果表明：担载Ce、Mn、Co的氧化物和KOH后效果较好，其3h NOx吸附量可以比负载前高10%以上。当负载MnCoOx复合氧化物时，Co/（Mn+Co）=0.16、焙烧温度为400℃-500℃、Mn和Co质量分数为2.78%时，所制备的MnCo/AC35℃下的NOx饱和吸附量高达186.5mg NOx/g吸附剂，并且在200℃完全脱附。在固定床吸附系统上，研究MnCo/AC对NOx的吸附特点的结果表明：O2的存在对于MnCo/AC吸附NOx有着明显的促进作用，最佳的O2含量为3%左右。当进气总流量、NOx浓度、O2含量、吸附剂用量及温度发生变化时，其NOx吸附特性也发生相应的变化。此外，水蒸气的存在会使MnCo/AC吸附NOx（含O2）的性能变差，但在单独吸附NO时影响不大。采用常压干燥法制备炭气凝胶，各阶段的反应时间、原料配比等合成条件，炭化气氛、炭化终温度等炭化条件对于炭气凝胶的性质有着重要的影响，所制备的炭气凝胶的密度为0.126g/cm30.778g/cm3，体积收缩率变化范围6.7%87.8%，炭化收率23.9%49.9%，比表面积201m2/g1994m2/g。对炭气凝胶的NOx吸附性能的研究结果表明：炭气凝胶的NOx吸附性能优于活性炭，35℃时的饱和吸附量可达267mg NOx/g吸附剂，并且在500℃时可脱附完全。担载了MnCoOx复合氧化物的炭气凝胶的初始吸附速率提高。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第一章 绪论
• x的来源与危害'>1.1 NO_x的来源与危害
• x的种类和来源'>1.1.1 NO_x的种类和来源
• x的危害'>1.1.2 大气环境中 NO_x的危害
• x的处理技术'>1.2 NO_x的处理技术
• x的控制技术'>1.2.1 NO_x的控制技术
• 1.2.2 湿法烟气脱硝技术
• 1.2.3 干法烟气脱硝技术
• 1.3 多孔炭材料的研究进展
• 1.3.1 活性炭
• 1.3.2 炭气凝胶
• x吸附方面的研究进展'>1.4 多孔炭材料在 NO_x吸附方面的研究进展
• 1.5 研究意义和研究内容
• 1.5.1 研究意义
• 1.5.2 研究内容
• x的吸附研究'>第二章 负载金属氧化物的椰壳炭对 NO_x的吸附研究
• 2.1 样品的制备和表征
• 2.1.1 主要化学试剂
• 2.1.2 样品制备过程
• 2.1.3 性能测试与表征
• x 的吸附'>2.2 负载单一金属氧化物的椰壳活性炭对 NO_x的吸附
• 2.2.1 负载 Fe
• 2.2.2 负载 Cu
• 2.2.3 负载 Mn
• 2.2.4 负载 Co
• 2.2.5 负载 Ce
• 2.2.6 负载 KOH
• x 的吸附'>2.3 负载 MnCoOx 复合氧化物的椰壳活性炭对 NO_x的吸附
• 2.3.1 负载条件的影响
• 2.3.2 SEM 和 XRD 表征结果讨论
• 2.3.3 饱和吸附量和脱附曲线
• 2.4 本章小结
• x 吸附'>第三章 MnCo/AC 在固定床吸附反应系统上的 NO_x吸附
• 3.0 引言
• 3.1 固定床吸附反应系统介绍
• 3.1.1 装置介绍
• 3.1.2 吸附条件
• 3.1.3 主要指标
• x 的吸附特性研究'>3.2 MnCo/AC 对 NO_x的吸附特性研究
• x 浓度的影响'>3.2.1 进气 NO_x浓度的影响
• 3.2.2 总流量的影响
• 3.2.3 氧气浓度影响
• 3.2.4 不同载体的影响
• 3.2.5 温度的影响
• 3.2.6 吸附剂用量的影响
• 3.2.7 水蒸气的影响
• 3.3 MnCo/AC 对 NO 的吸附特性研究
• 3.3.1 NO 浓度的影响
• 3.3.2 总流量的影响
• 3.3.3 与活性炭原样的对比
• 3.3.4 吸附剂用量的影响
• 3.3.5 温度的影响
• 3.3.6 水蒸气的影响
• 3.4 本章小结
• x的吸附'>第四章 炭气凝胶的制备及其对 NO_x的吸附
• 4.1 引言
• 4.2 样品的制备和表征
• 4.2.1 主要化学试剂
• 4.2.2 常压干燥法制备炭气凝胶样品
• 4.2.3 样品表征和主要测量指标
• 4.3 合成条件对炭气凝胶性质的影响
• 4.3.1 压强的影响
• 4.3.2 常温反应时间的影响
• 4.3.3 50℃反应时间的影响
• 4.3.4 90℃老化时间的影响
• 4.3.5 丙酮置换时间的影响
• 4.3.6 水溶剂用量和催化剂用量的影响
• 4.4 炭化条件对炭气凝胶性质的影响
• 4.4.1 RF 有机凝胶的热重分析
• 2气氛下的炭化'>4.4.2 N₂气氛下的炭化
• 2气氛下的炭化'>4.4.3 CO₂气氛下的炭化
• 2O 气氛下的炭化'>4.4.4 H₂O 气氛下的炭化
• x 的吸附'>4.5 炭气凝胶对 NO_x的吸附
• x 吸附性能'>4.5.1 不同炭化气氛下的炭气凝胶的 NO_x吸附性能
• 4.5.2 金属负载的影响
• 4.5.3 CA 与其他吸附剂的对比
• x 脱附曲线和饱和吸附量'>4.5.4 炭气凝胶的 NO_x脱附曲线和饱和吸附量
• 4.6 本章小结
• 第五章 结论和建议
• 5.1 结论
• 5.2 建议
• 参考文献
• 致谢
• 个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果