镁铝水滑石焙烧产物对酸性染料废水的吸附性能研究

论文摘要

本文采用共沉淀法制备了镁铝碳酸根水滑石（LDHs）,经450℃焙烧后得到镁铝复合氧化物（LDO）。采用LDO作吸附剂来处理染料废水酸性橙 3（AcidOrange3,简写 A03）,酸性红 88（AcidRed88,简写AR88）和酸性黄49（AcidYellow49,简写AY49）,详细讨论了吸附平衡时间、溶液pH值、酸性染料的起始浓度、温度以及竞争离子等因素对吸附性能的影响,此外,采用准一级动力学模型、准二级动力学模型和Elovich模型对吸附数据进行动力学拟合,探讨吸附过程的热力学变化,给出了合理的吸附机理。对于吸附剂的再生问题也进行了相应的讨论。研究结果表明:1.LDO吸附300 mg·L-1的A03溶液的最优条件为:在313K,pH=7.0,投加量为0.2g·L-1的LDO,吸附时间为180 min下完全达到吸附平衡,平衡吸附量和最大去除率分别为1471.0 mg.g-1,97.96%。吸附热力学研究表明,A03在LDO上的吸附过程符合Langmuir等温吸附,不同温度下△G0、△H0、△S0为负值,表明吸附过程是自发进行的、是一个放热、熵减小的过程。吸附动力学研究表明,A03在LDO上的吸附过程符合准二级动力学模型。反应活化能为82.63kJ·mol-l。2.LDO对高浓度的AR88具有良好的去除效果,在288K,pH=10～11下,1.0 g.L-1的LDO对浓度为2000 mg·L-1的AR88的去除率可高达99.95%,吸附容量为1999.0 mg·g-1。热力学研究表明,LDO对AR88的吸附过程符合Langmuir等温吸附。从Langmuir等温式计算的△H0、△S0为负值,表明吸附过程为放热、熵减小的过程,这是因为LDO在吸附酸性染料后恢复了层状结构;不同温度下△G0均为负值,表明吸附过程是自发进行的。动力学研究表明,吸附动力学符合准二级动力学模型,动力学计算吸附过程的活化能Ea=54.53 kJ·mol-1。利用Materials Studio 4.3软件中的CASTEP程序模块和Focite模块模拟了 AR88染料分子在Mg/Al水滑石（LDHs）的尺寸大小和排列方式,推测吸附机理是以表面吸附占主要优势并伴有少部分插层。经四次回收重复利用的LDO对AR88的去除率仍为90%以上。3.LDO用于吸附AY49,吸附剂用量为0.02g,pH=10,T=288K时,平衡吸附量与去除率分别是738.16 mg·L-1及98.42%,去除AY49的实验数据符合Langmuir吸附等温线,吸附动力学符合准二级动力学模型,反应活化能为72.51kJ·mol-1,表明LDO对AY49的吸附是由AY49与LDO之间的化学反应速率控制而不是两者之间的扩散作用,推测了可能的吸附机理。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 水滑石（LDHs）的概述
• 1.1.1 水滑石（LDHs）的结构
• 1.1.2 水滑石（LDHs）的性质
• 1.1.3 水滑石（LDHs）的制备方法
• 1.1.4 水滑石（LDHs）的表征方法
• 1.1.5 水滑石（LDHs）的应用
• 1.2 水滑石的研究进展
• 1.2.1 水滑石的实验研究进展
• 1.2.2 水滑石的理论研究进展
• 1.3 染料插层水滑石及其焙烧产物的研究进展
• 1.4 课题研究的意义和内容
• 1.4.1 课题研究的意义
• 1.4.2 课题研究的内容
• 第二章 镁铝水滑石焙烧产物对酸性橙3的吸附
• 2.1 前言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 实验材料
• 2.2.2 吸附实验
• 2.2.3 样品表征
• 2.2.4 吸附剂再生
• 2.3 结果与讨论
• 2.3.1 吸附前后材料的表征
• 2.3.2 吸附时间对AO3吸附性能的影响
• 2.3.3 pH对AO3吸附性能的影响
• 2.3.4 温度对AO3吸附性能的影响及计算所得的热力学参数
• 2.3.5 动力学模型
• 2.3.6 竞争离子对A03吸附性能的影响
• 2.3.7 吸附剂的再生
• 2.4 本章小结
• 第三章 镁铝水滑石焙烧产物对酸性红88的吸附
• 3.1 前言
• 3.2 实验部分
• 3.2.1 实验材料
• 3.2.2 吸附实验
• 3.2.3 样品表征
• 3.2.4 吸附剂再生
• 3.3 结果与讨论
• 3.3.1 吸附前后材料的表征
• 3.3.2 不同影响因素对吸附的影响
• 3.3.3 吸附机理的探讨
• 3.3.4 竞争离子
• 3.3.5 水滑石的再生利用
• 3.4 本章小结
• 第四章 镁铝水滑石焙烧产物对酸性黄49的吸附
• 4.1 前言
• 4.2 实验部分
• 4.2.1 实验材料
• 4.2.2 吸附实验
• 4.2.3 样品表征
• 4.2.4 吸附剂再生
• 4.3 结果与讨论
• 4.3.1 材料吸附前后的表征
• 4.3.2 吸附剂用量对吸附性能的影响
• 4.3.3 初始pH值对吸附性能的影响
• 4.3.4 温度对吸附性能的影响及热力学参数的计算
• 4.3.5 动力学模型
• 4.3.6 吸附机理
• 4.3.7 竞争离子对吸附性能的影响
• 4.3.8 吸附剂再生
• 4.4 本章小结
• 第五章 总结与展望
• 5.1 总结
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表及撰写的学术论文