本文主要研究内容
作者梁达豪（2019）在《功能化SiO2吸附重金属的定量分析和机理探究》一文中研究指出：随着人类社会的工业迅猛发展,水污染的环境问题日益严峻。其中的水体重金属离子污染由于其生物不可降解、随食物链富集等特点而对生物和人体产生长久的危害。发展重金属的修复技术刻不容缓。利用吸附剂对水体中的重金属离子进行吸附是一种操作简便、成本低廉、可循环性高的处理方法,而有机功能化的SiO2纳米微球在捕获废水中重金属离子方面有良好的前景。但是,特定官能团在SiO2表面上的吸附效果尚不清楚,因此需要对表面修饰官能团引起的吸附性能的提高进行定量分析和机理研究。本文的主要研究内容如下:1、利用经典的St?ber法成功合成了具有良好的单分散性的二氧化硅纳米微球,并通过简易的硅烷化反应,实现了SiO2的表面官能化,成功合成-EDTA、-COOH、-SO3H、-SH和-NH2等五种有机基团功能化SiO2。扫描电镜（SEM）、X射线衍射（XRD）、比表面积（BET）表明五种有机基团功能化的SiO2的大小和形貌与原始二氧化硅纳米微球保持一致,即表面改性方法几乎不改变原始SiO2的形态和相貌。红外光谱（FTIR）说明合成后并不破坏基底材料本身。最后,能谱（EDS）和X射线光电子能谱（XPS）分析表明在五种有机基团功能化的SiO2上检测出对应官能团的特征元素,进一步说明成功在SiO2表面接枝上不同的有机官能团。2、批量吸附实验证明原始的二氧化硅纳米微球对Pb2+,Cu2+、Ni2+、Zn2+、Cd2+的吸附容量是可以忽略的,即SiO2本身的吸附容量可忽略,功能化后得到的材料具有的吸附能力来自修饰的有机官能团。而通过热重分析计算得出-EDTA、-SO3H、-COOH、-SH和-NH2功能化SiO2表面修饰的有机官能团的含量分别为:-EDTA功能化SiO2为0.2538 mmol/g,-SO3H功能化SiO2为1.4238 mmol/g,-COOH功能化SiO2为0.6818 mmol/g,-SH功能化SiO2为0.7560 mmol/g,-NH2功能化SiO2为0.8759 mmol/g。紧接着,-EDTA、-SO3H、-COOH、-SH和-NH2功能化SiO2对Pb2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+和Cd2+离子的吸附实验中发现,EDTA对这些重金属离子的吸附容量分别为0.387、0.380、0.312、0.349和0.362 mmol/g,而利用接枝官能团摩尔数进行归一化后得出,单位毫摩尔基团吸附容量1.511、1.497、1.228、1.366和1.423 mmol/mmol,EDTA均是最大的。这也表明SiO2纳米微球上修饰EDTA基团对其吸附能力提高的幅度是最大的。同时在pH对吸附容量影响实验、动力学实验和等温吸附实验的分析结果均表明,与-COOH,-SO3H,-SH和-NH2有机基团相比,用-EDTA基团对SiO2进行表面改性对其吸附能力提高的幅度是最大的。这是第一次在有效官能团摩尔数的基础上评估功能化SiO2的吸附性能,可以弥补基于单位质量计算的常规评估方法的不足。3、在进一步机理分析中,Zeta电位分析显示-NH2功能化SiO2的吸附量非常低是因为在进行吸附时其表面带正电。而吸附效果良好的-EDTA、-COOH和-SO3H功能化SiO2的表面均带负电。通过XPS的分析得出-EDTA、-SO3H、-COOH、-SH和-NH2功能化的SiO2吸附Pb2+离子的吸附作用位点,依次推导出其吸附的构型后,建立三维模型并用Dmol3模块优化结构和计算结合能。得出-EDTA、-COOH、-SO3H、-SH和-NH2官能化SiO2上吸附Pb2+离子的吸附能大小顺序恰好与单位毫摩尔的理论最大吸附容量从大到小的顺序一致,即两者存在一定的正相关性。最后通过对比-EDTA、-SO3H、-COOH、-SH和-NH2硅烷化试剂对Pb2+离子进行吸附的模型和其对应分子对Pb2+离子进行吸附的模型发现,与其他有机基团相比,-EDTA具有不存在官能团之间导致地位阻问题的优势。综合考虑分析可得,-EDTA不仅表面带负电与Pb2+离子相互吸引、与Pb2+离子作用的吸附能较高,而且作用的空间位阻小,构象能量低。因此,进一步推测在SiO2上修饰的-EDTA基团相对于其他基团来说,会对其吸附作用力和吸附容量有更大幅度的提高。4、实际水体中Na+、K+、Ca2+和Mg2+等阳离子的存在对EDTA-SiO2吸附Pb2+的影响十分微弱。而Cu2+、Pb2+、Ni2+、Cd2+和Zn2+等五种重金属离子共存时,低浓度下EDTA呈现出广谱吸附的特点,在高浓度下则有优先顺序。EDTA在pH>3时具有良好的吸附能力,而在pH<2时吸附量较小,据此可实现pH驱动的吸附-脱附循环,以达到材料重复利用的目的。从EDTA-SiO2在这些条件下的表现,更全面地到SiO2作为基质的稳定性以及EDTA在各种环境下的广适性使EDTA-SiO2材料实际废水环境下的应用前景良好。这项工作不仅开发了一种有效的SiO2吸附剂,而且为具有丰富吸附位点的新型SiO2材料的评估和设计提供了有价值的见解。
Abstract
sui zhao ren lei she hui de gong ye xun meng fa zhan ,shui wu ran de huan jing wen ti ri yi yan jun 。ji zhong de shui ti chong jin shu li zi wu ran you yu ji sheng wu bu ke jiang jie 、sui shi wu lian fu ji deng te dian er dui sheng wu he ren ti chan sheng chang jiu de wei hai 。fa zhan chong jin shu de xiu fu ji shu ke bu rong huan 。li yong xi fu ji dui shui ti zhong de chong jin shu li zi jin hang xi fu shi yi chong cao zuo jian bian 、cheng ben di lian 、ke xun huan xing gao de chu li fang fa ,er you ji gong neng hua de SiO2na mi wei qiu zai bu huo fei shui zhong chong jin shu li zi fang mian you liang hao de qian jing 。dan shi ,te ding guan neng tuan zai SiO2biao mian shang de xi fu xiao guo shang bu qing chu ,yin ci xu yao dui biao mian xiu shi guan neng tuan yin qi de xi fu xing neng de di gao jin hang ding liang fen xi he ji li yan jiu 。ben wen de zhu yao yan jiu nei rong ru xia :1、li yong jing dian de St?berfa cheng gong ge cheng le ju you liang hao de chan fen san xing de er yang hua gui na mi wei qiu ,bing tong guo jian yi de gui wan hua fan ying ,shi xian le SiO2de biao mian guan neng hua ,cheng gong ge cheng -EDTA、-COOH、-SO3H、-SHhe -NH2deng wu chong you ji ji tuan gong neng hua SiO2。sao miao dian jing （SEM）、Xshe xian yan she （XRD）、bi biao mian ji （BET）biao ming wu chong you ji ji tuan gong neng hua de SiO2de da xiao he xing mao yu yuan shi er yang hua gui na mi wei qiu bao chi yi zhi ,ji biao mian gai xing fang fa ji hu bu gai bian yuan shi SiO2de xing tai he xiang mao 。gong wai guang pu （FTIR）shui ming ge cheng hou bing bu po huai ji de cai liao ben shen 。zui hou ,neng pu （EDS）he Xshe xian guang dian zi neng pu （XPS）fen xi biao ming zai wu chong you ji ji tuan gong neng hua de SiO2shang jian ce chu dui ying guan neng tuan de te zheng yuan su ,jin yi bu shui ming cheng gong zai SiO2biao mian jie zhi shang bu tong de you ji guan neng tuan 。2、pi liang xi fu shi yan zheng ming yuan shi de er yang hua gui na mi wei qiu dui Pb2+,Cu2+、Ni2+、Zn2+、Cd2+de xi fu rong liang shi ke yi hu lve de ,ji SiO2ben shen de xi fu rong liang ke hu lve ,gong neng hua hou de dao de cai liao ju you de xi fu neng li lai zi xiu shi de you ji guan neng tuan 。er tong guo re chong fen xi ji suan de chu -EDTA、-SO3H、-COOH、-SHhe -NH2gong neng hua SiO2biao mian xiu shi de you ji guan neng tuan de han liang fen bie wei :-EDTAgong neng hua SiO2wei 0.2538 mmol/g,-SO3Hgong neng hua SiO2wei 1.4238 mmol/g,-COOHgong neng hua SiO2wei 0.6818 mmol/g,-SHgong neng hua SiO2wei 0.7560 mmol/g,-NH2gong neng hua SiO2wei 0.8759 mmol/g。jin jie zhao ,-EDTA、-SO3H、-COOH、-SHhe -NH2gong neng hua SiO2dui Pb2+、Cu2+、Ni2+、Zn2+he Cd2+li zi de xi fu shi yan zhong fa xian ,EDTAdui zhe xie chong jin shu li zi de xi fu rong liang fen bie wei 0.387、0.380、0.312、0.349he 0.362 mmol/g,er li yong jie zhi guan neng tuan ma er shu jin hang gui yi hua hou de chu ,chan wei hao ma er ji tuan xi fu rong liang 1.511、1.497、1.228、1.366he 1.423 mmol/mmol,EDTAjun shi zui da de 。zhe ye biao ming SiO2na mi wei qiu shang xiu shi EDTAji tuan dui ji xi fu neng li di gao de fu du shi zui da de 。tong shi zai pHdui xi fu rong liang ying xiang shi yan 、dong li xue shi yan he deng wen xi fu shi yan de fen xi jie guo jun biao ming ,yu -COOH,-SO3H,-SHhe -NH2you ji ji tuan xiang bi ,yong -EDTAji tuan dui SiO2jin hang biao mian gai xing dui ji xi fu neng li di gao de fu du shi zui da de 。zhe shi di yi ci zai you xiao guan neng tuan ma er shu de ji chu shang ping gu gong neng hua SiO2de xi fu xing neng ,ke yi mi bu ji yu chan wei zhi liang ji suan de chang gui ping gu fang fa de bu zu 。3、zai jin yi bu ji li fen xi zhong ,Zetadian wei fen xi xian shi -NH2gong neng hua SiO2de xi fu liang fei chang di shi yin wei zai jin hang xi fu shi ji biao mian dai zheng dian 。er xi fu xiao guo liang hao de -EDTA、-COOHhe -SO3Hgong neng hua SiO2de biao mian jun dai fu dian 。tong guo XPSde fen xi de chu -EDTA、-SO3H、-COOH、-SHhe -NH2gong neng hua de SiO2xi fu Pb2+li zi de xi fu zuo yong wei dian ,yi ci tui dao chu ji xi fu de gou xing hou ,jian li san wei mo xing bing yong Dmol3mo kuai you hua jie gou he ji suan jie ge neng 。de chu -EDTA、-COOH、-SO3H、-SHhe -NH2guan neng hua SiO2shang xi fu Pb2+li zi de xi fu neng da xiao shun xu qia hao yu chan wei hao ma er de li lun zui da xi fu rong liang cong da dao xiao de shun xu yi zhi ,ji liang zhe cun zai yi ding de zheng xiang guan xing 。zui hou tong guo dui bi -EDTA、-SO3H、-COOH、-SHhe -NH2gui wan hua shi ji dui Pb2+li zi jin hang xi fu de mo xing he ji dui ying fen zi dui Pb2+li zi jin hang xi fu de mo xing fa xian ,yu ji ta you ji ji tuan xiang bi ,-EDTAju you bu cun zai guan neng tuan zhi jian dao zhi de wei zu wen ti de you shi 。zeng ge kao lv fen xi ke de ,-EDTAbu jin biao mian dai fu dian yu Pb2+li zi xiang hu xi yin 、yu Pb2+li zi zuo yong de xi fu neng jiao gao ,er ju zuo yong de kong jian wei zu xiao ,gou xiang neng liang di 。yin ci ,jin yi bu tui ce zai SiO2shang xiu shi de -EDTAji tuan xiang dui yu ji ta ji tuan lai shui ,hui dui ji xi fu zuo yong li he xi fu rong liang you geng da fu du de di gao 。4、shi ji shui ti zhong Na+、K+、Ca2+he Mg2+deng yang li zi de cun zai dui EDTA-SiO2xi fu Pb2+de ying xiang shi fen wei ruo 。er Cu2+、Pb2+、Ni2+、Cd2+he Zn2+deng wu chong chong jin shu li zi gong cun shi ,di nong du xia EDTAcheng xian chu an pu xi fu de te dian ,zai gao nong du xia ze you you xian shun xu 。EDTAzai pH>3shi ju you liang hao de xi fu neng li ,er zai pH<2shi xi fu liang jiao xiao ,ju ci ke shi xian pHqu dong de xi fu -tuo fu xun huan ,yi da dao cai liao chong fu li yong de mu de 。cong EDTA-SiO2zai zhe xie tiao jian xia de biao xian ,geng quan mian de dao SiO2zuo wei ji zhi de wen ding xing yi ji EDTAzai ge chong huan jing xia de an kuo xing shi EDTA-SiO2cai liao shi ji fei shui huan jing xia de ying yong qian jing liang hao 。zhe xiang gong zuo bu jin kai fa le yi chong you xiao de SiO2xi fu ji ,er ju wei ju you feng fu xi fu wei dian de xin xing SiO2cai liao de ping gu he she ji di gong le you jia zhi de jian jie 。
论文参考文献
论文详细介绍
论文作者分别是来自南昌航空大学的梁达豪，发表于刊物南昌航空大学2019-07-24论文，是一篇关于吸附论文,功能化二氧化硅论文,重金属论文,定量分析论文,理论计算论文,南昌航空大学2019-07-24论文的文章。本文可供学术参考使用，各位学者可以免费参考阅读下载，文章观点不代表本站观点，资料来自南昌航空大学2019-07-24论文网站，若本站收录的文献无意侵犯了您的著作版权，请联系我们删除。
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