论文题目: AMS研究无铅汽油添加剂MTBE及TBA与体内生物大分子的化学作用
论文类型: 博士论文
论文专业: 环境科学
作者: 杜慧芳
导师: 唐孝炎,刘元方
关键词: 甲基叔丁基醚,叔丁醇,加速器质谱,加合物,血红蛋白加合物,白蛋白加合物
文献来源: 复旦大学
发表年度: 2005
论文摘要: 汽油中添加含氧化合物可以增强汽油的抗爆性能和提高汽油的燃烧效率,减少汽车尾气中一氧化碳（CO）、臭氧（O3）和挥发性有机化合物（VOCs）的排放,有利于大气环境的改善。甲基叔丁基醚（MTBE）由于价格比较低廉,与汽油相溶性好,调和蒸汽压、沸点低,易于生产和运输,成为目前世界上使用最广泛的四乙基铅替代品。叔丁醇（TBA）的溶解性较好,一般作为甲醇的共溶剂使用来增加汽油的辛烷值,同时TBA还是MTBE的一级代谢产物。我们在前期工作的基础上,继续用超灵敏的生物加速器质谱法（Bio-AMS）在分子水平上研究了MTBE及其代谢产物TBA与小鼠体内生物大分子DNA和蛋白质的剂量响应关系和时间效应关系,并探讨了MTBE、TBA与生物大分子的加合机理。实验结果主要包括以下四个方面: 1.用AMS技术研究了MTBE与小鼠肝/肺/肾DNA的体内加合作用。我们首次发现:MTBE与小鼠肝/肺/肾DNA在体内都能形成加合物,DNA加合物的水平与MTBE的剂量之间呈正相关。另外,肝/肺/肾DNA加合物的水平和血红蛋白（Hb）加合物的水平也有很好的线性响应关系,说明MTBE-Hb加合物可以取代MTBE-DNA加合物用作MTBE暴露的生物标志物（biomarker）。MTBE能与白蛋白（SA）形成加合物,MTBE-SA加合物也能用作MTBE暴露的生物标志物。 2.用AMS技术研究了MTBE与小鼠肝/肺DNA加合物的时间衰减曲线。结果表明,单次染毒后MTBE与小鼠肝╱肺DNA加合物短时间达到峰值,随后逐渐下会,5d后就维持在一个相对稳定的水平直至21d。这表明,MTBE与肝/肺DNA加合物在小鼠体内能得到一定的修复。 3.用AMS技术研究了TBA与小鼠肝/肺/肾DNA的体内加合作用。我们发现:TBA与小鼠肝/肺/肾DNA在体内能形成加合物,DNA加合物的水平与TBA的剂量之间有正的剂量响应关系;相同剂量下,TBA-DNA的加合数低于MTBE-DNA的加合数约1-2个数量级。 4.用AMS技术研究了TBA与小鼠肝/肺DNA加合物的时间衰减曲线。结果表明,TBA与小鼠肝DNA加合物在单次染毒后12h达到峰值,随后迅速下降,1d后就维持在一个相对稳定的水平:TBA与小鼠肺DNA加合物在单次染毒后都维持在一个相对稳定的较低水平。这表明,TBA与小鼠肝/肺DNA加合物在小鼠体内能得到一定的修复。 值得注意的是MTBE和TBA与DNA的加合机理问题。TBA的加合在多个
论文目录:
第一章 引言
第一节 世界各国汽油无铅化进程
第二节 无铅汽油添加剂的使用
第二章 甲基叔丁基醚(MTBE)与叔丁醇(TBA)的研究
第一节 甲基叔丁基醚(MTBE)
第二节 叔丁醇(TBA)
第三章 实验目的和方法
第一节 生物大分子加合物及其在毒理学中的作用
第二节 ~(14)C-生物加速器质谱法(~(14)C-Bio-AMS)及其应用
第四章 MTBE-DNA／Hb／SA、TBA-DNA／Hb加合作用
第一节 小鼠染毒及DNA的提取
第二节 DNA样品转化为石墨碳样品
第三节 小鼠染毒、血液蛋白提取及转化
第四节 AMS测量及计算
第五章 实验结果与讨论
第一节 两台加速器测量结果比对
第二节 MTBE与生物大分子的作用
第三节 TBA与生物大分子的作用
第四节 MTBE-DNA、TBA-DNA比较
第六章 总结
参考文献
致谢
论文独创性声明
论文使用授权声明
发布时间: 2005-09-19
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