掺杂SnO2的电子结构、光学与磁学性质的第一性原理计算

论文摘要

SnO2是宽带隙半导体材料,被广泛应用于光电器件中。本论文中,我们利用基于密度泛函理论的第一性原理,一方面计算了SnO2和Sb掺杂SnO2的电子结构与光学性质,并讨论了氧空位对其电子结构与光吸收系数的影响;另一方面计算了Mn掺杂SnO2的磁性,并通过在超晶胞中掺杂第二种元素来增加载流子浓度,讨论了不同的载流子（电子和空穴）对Mn:SnO2磁性的影响。计算结果表明,纯的SnO2是一个直接带隙半导体,费米能级位于带隙中,在电子结构上表现出绝缘体特性。当用一个Sb原子替代一个Sn原子之后,费米能级上移到导带中,表现出类金属的能带结构。当Sb和氧空位（Ov）都出现在超晶胞中之后,费米能级依然位于导带之中,同时,氧空位的引入使价带顶分离出来一些杂质带,这些杂质带使光学带隙变窄。对于光学性质,杂质Sb的引入使得SnO2晶体在可见光区出现一定程度的吸收,并且氧空位的引入加强了这种吸收。对于Mn掺杂的SnO2,我们发现Mn离子的自旋平行与反平行排列时体系的能量几乎相等,这也许就是实验上不同研究组观察到Mn掺杂的SnO2样品出现不同磁状态的原因。我们构造了自旋平行排列的Mn掺杂SnO2超晶胞,计算结果发现电子结构发生自旋劈裂,超晶胞的磁矩主要由Mn原子提供,另外,Mn原子周围的氧原子也被极化了,产生了一定量的磁矩。我们通过在Mn掺杂SnO2的超晶胞中掺杂Sb和Cu原子来增加电子和空穴载流子的浓度,发现超晶胞和单个Mn原子都出现磁矩变小的现象,这说明载流子对磁矩有破坏作用,我们认为Mn掺杂的SnO2体系中出现的铁磁性来源于束缚磁极化子之间的铁磁耦合作用。通过对比SnO2体系?001?和?110 ?两个方向的吸收谱,我们发现方向的吸收系数比较大,并且吸收边位于可见光区范围之内,影响了可见光区的透过率。因此,若利用SnO2制备一个透光区间尽可能大的器件,沿方向生长将是最佳的选择。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 绪论
• 1.1 引言
• 2 的结构和基本性质'>1.2 SnO₂的结构和基本性质
• 2 的结构'>1.2.1 SnO₂的结构
• 1.2.2 电学性质
• 1.2.3 光学性质
• 2 的研究现状'>1.3 SnO₂的研究现状
• 2 的光电特性'>1.3.1 Sb 掺杂SnO₂的光电特性
• 2 的理论计算结果'>1.3.1.1 SnO₂的理论计算结果
• 2 的理论计算结果'>1.3.1.2 Sb 掺杂SnO₂的理论计算结果
• 2 的磁性特性'>1.3.2 Mn 掺杂SnO₂的磁性特性
• 2 的实验结果'>1.3.2.1 Mn 掺杂SnO₂的实验结果
• 2 的理论计算结果'>1.3.2.2 Mn 掺杂SnO₂的理论计算结果
• 1.4 本论文的主要工作
• 第二章 密度泛函理论与计算方法原理
• 2.1 态密度泛函理论
• 2.1.1 Kohn-Sham 方程
• 2.2 计算方法
• 2.2.1 局域密度近似
• 2.2.2 平面波方法
• 2.2.3 赝势方法
• 2.3 CASTEP 软件包功能特点
• 2 电子结构与光学吸收谱的计算研究'>第三章 Sb 掺杂的SnO₂电子结构与光学吸收谱的计算研究
• 3.1 计算方法
• 3.2 模型构造
• 3.3 电子能带结构与光学性质的第一性原理研究
• 3.3.1 电子能带结构
• 3.3.2 光学性质
• 3.4 本章小结
• 2 的磁学性质计算研究'>第四章 Mn 掺杂SnO₂的磁学性质计算研究
• 4.1 计算方法
• 4.2 磁学性质研究
• 2 的磁性研究'>4.2.1 Mn 掺杂SnO₂的磁性研究
• 4.2.1.1 模型构造
• 4.2.1.2 计算结果
• 2 体系的磁性影响'>4.2.2 Sb 掺杂对于Mn:SnO₂体系的磁性影响
• 4.2.2.1 模型构造
• 4.2.2.2 计算结果
• 2 体系的磁性影响'>4.2.3 Cu 掺杂对于Mn:SnO₂体系的磁性影响
• 4.2.3.1 模型构造
• 4.2.3.2 计算结果
• 4.3 光学性质
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论
• 参考文献
• 硕士在读期间已发表和已完成的论文
• 致谢