Ni/凹凸棒石CO2催化重整甲苯

论文摘要

随着化石燃料的日益减少,生物质能源作为一种可再生能,越来越受到人们的广泛关注。生物质热解气化技术是生物质能源高品位利用和发展的有效手段之一。在前人对凹凸棒石（PG）的研究基础上,以凹凸棒石为催化剂载体,通过负载活性组分Ni,制备出Ni/凹凸棒石催化剂（Ni/PG）。以甲苯为生物质焦油的模拟化合物,对甲苯的CO2催化重整（干法重整）进行了深入的研究。在分析了该领域研究现状的基础上,建立起实验室规模的气固多相催化反应系统。采用气相色谱仪对催化重整的产物气进行成分和含量的分析。以等体积浸渍法对凹凸棒石进行活性组分的负载,经过干燥、煅烧、还原后制备出不同含量的Ni/凹凸棒石催化剂。采用透射电镜（TEM）、X射线衍射仪（XRD）、扫描电镜（SEM）、程序升温脱附（TPD）和程序升温氧化（TPO）等检测手段对催化剂的结构和物相特性等进行分析。通过活性测试评价了Ni担载量、反应温度、CO2含量等因素对甲苯转化率、H2产量、CO产量以及积碳量和积碳物相的影响。实验结果表明:凹凸棒石（PG）对甲苯有一定的催化裂解效率,而负载Ni的Ni/PG催化剂可以显著提高甲苯的转化率;甲苯转化率随催化裂解反应温度、Ni负载量的增加而升高;在一定范围内甲苯转化率随CO2浓度和空速的增加而增加。甲苯裂解的产物气中:H2产量随反应温度和CO2浓度的增加而下降;Ni负载量的改变对H2产量影响不大;Ni负载量为2%和8%时,还原态活性组分的H2产量高于氧化态的H2产量;Ni负载量为5%时,氧化态活性组分的H2产量高于还原态的H2产量。催化裂解温度对CO产量影响不明显;CO产量随CO2浓度和Ni负载量的增加而升高。催化剂表面积碳量随催化裂解温度、CO2浓度和Ni负载量的增加而下降;催化剂表面积碳的物相种类不随CO2浓度、反应温度和Ni负载量的改变而变化;积碳物相的峰强度随CO2浓度、反应温度和Ni负载量增加而下降;惰性气氛下积碳物相的峰强度随Ni负载量的增加而升高。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 致谢
• 第一章 概述
• 1.1 引言
• 1.2 生物质能源
• 1.2.1 生物质能源的概念
• 1.2.2 生物质能源的特点
• 1.2.3 生物质能源开发利用的现状与前景
• 1.3 生物质能源利用方式
• 1.4 生物质气化技术
• 1.5 生物质气化中焦油的产生
• 1.6 焦油的危害
• 1.7 生物质焦油的净化方法
• 1.7.1 机械方法
• 1.7.2 热裂解法
• 1.7.3 部分氧化法和等离子体法
• 1.7.4 催化裂解法
• 1.8 生物质焦油裂解催化剂
• 1.8.1 天然矿石催化剂
• 1.8.2 合成催化剂
• 1.9 生物质焦油及其模拟化合物国内外研究现状
• 1.9.1 国内研究现状
• 1.9.2 国外研究现状
• 1.10 选题的背景、意义和研究内容
• 第二章 Ni/凹凸棒石催化剂的制备与表征
• 2.1 前言
• 2.2 凹凸棒石特征
• 2.2.1 凹凸棒石晶体结构
• 2.2.2 凹凸棒石的形态特征
• 2.2.3 凹凸棒石的物理化学性质
• 2.3 催化剂的制备
• 2.3.1 凹凸棒石催化剂载体
• 2.3.2 催化剂的制备
• 2.4 催化剂的表征
• 2.4.1 催化剂表征手段
• 2.4.2 催化剂表征结果
• 2 催化重整甲苯性能评价'>第三章 Ni/凹凸棒石催化剂 CO₂催化重整甲苯性能评价
• 3.1 前言
• 3.2 实验材料及设备仪器
• 3.3 实验系统的建立
• 3.4 甲苯转化率的计算
• 3.5 Ni/PG 催化剂上实验参数对甲苯转化率的影响
• 3.5.1 反应温度对甲苯转化率的影响
• 3.5.2 Ni 负载量对甲苯转化率的影响
• 3.5.3 空速对甲苯转化率的影响
• 3.6 几种矿石催化剂与 Ni/PG 对甲苯裂解性能比较
• 3.7 本章小结
• 第四章 甲苯裂解产物分析
• 4.1 前言
• 4.2 实验操作条件对裂解产物气的影响
• 2 和 CO 产量的影响'>4.2.1 裂解反应温度对 H₂ 和 CO 产量的影响
• 2 和 CO 产量的影响'>4.2.2 Ni 负载量对 H₂ 和 CO 产量的影响
• 0、Ni²⁺)对 H₂ 产量的影响'>4.2.3 催化剂活性组分形态(Ni⁰、Ni²⁺)对 H₂产量的影响
• 4.3 实验参数对积碳量和积碳物种的影响
• 4.3.1 催化裂解温度和 Ni 负载量对积碳量的变化
• 4.3.2 催化裂解试验参数对积碳物种的影响
• 4.4 Ni/PG 催化剂上甲苯催化反应机理探讨
• 4.5 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 附录：攻读硕士学位期间发表的论文