MCM-41类介孔分子筛的合成反应机理及对Hg～（2+）吸附性能的研究

论文摘要

本论文是杨静博士主持的教育部留学回国人员科研启动资金项目“利用蒙脱石合成介孔材料及用于吸附水中的Pb2+,Hg2+,Cd2+”和吴秀文主持的中国地质大学（北京）科学技术基金项目“一维介孔材料Ti-MCM-41的合成与吸附性能研究”的一部分。本研究利用天然矿物钾长石和水玻璃等为主要原料,对MCM-41类介孔分子筛进行了改性与搀杂、并将13X型沸石的合成工艺与介孔分子筛的合成工艺相结合,通过水热晶化法合成出了孔壁中含有13X型沸石基本结构单元（初级结构单元-共享氧原子的[SiO4]和[AlO4]双六元环）的新型铝硅酸盐介孔分子筛,命名为SAN-01（主要化学组成为SiO2-Al2O3-Na2O）,并将SAN-01应用于废水中重金属Hg2+离子的吸附。对MCM-41经Al3+搀杂后合成的[Al]-MCM-41的水热稳定性和新型介孔分子筛SAN-01的水热稳定性进行了检测。经Al3+搀杂的[Al]-MCM-41比MCM-41具有较好的水热稳定性,在封闭沸水中浸泡72h后的[Al]-MCM-41的XRD谱图中的（100）、（110）、（200）等介孔特征峰仍清晰可辨,但（210）特征峰消失;其（100）特征峰的强度与未在沸水中浸泡的[Al]-MCM-41的该特征峰强度相比下降了82.8%。而在封闭沸水中浸泡24h后的MCM-41分子筛的介孔特征峰全部消失,说明孔结构全部被破坏。新型介孔分子筛SAN-01在封闭沸水中浸泡48h的SAN-01的四个介孔特征峰依然存在,浸泡72h的SAN-01的（100）,（110）,（200）三个特征峰仍然清晰可辨,但（210）特征峰消失。同时,随着SAN-01在沸水中浸泡时间的延长,（100）特征峰的强度下降,与未在沸水中浸泡的SAN-01相比,浸泡48h和72h的SAN-01的（100）峰强度分别下降了45.0%和72.7%。而SAN-01与[Al]-MCM-41相比,SAN-01的水热稳定性略优于[Al]-MCM-41的水热稳定性。在吸附时间为30min,并采用水浴振荡吸附,模拟含Hg2+废水的pH值为5.5条件下,有近50%的实验将模拟Hg2+废水的Hg2+浓度由原来的20μg/L,降低到1μg/L以下,使Hg2+废水的含Hg2+量达到国家饮用水标准。另外近50%的实验将Hg2+废水的Hg2+浓度由原来的20μg/L,降低到1.757μg/L以下。该结果表明介孔分子筛SAN-01在优化的条件下可以用于含Hg2+废水的深度净化。关键词:MCM-41类介孔分子筛,水热稳定性,Hg2+离子的吸附

论文目录

• 第一章 MCM-41 类介孔分子筛研究进展
• 1.1 分子筛概述
• 1.2 研究现状与存在的问题
• 1.3 本课题组前期研究成果
• 1.4 论文的主要研究内容
• 第二章 Ti-MCM-41 的涂敷合成与表征
• 2.1 MCM-41 的合成
• 4+在MCM-41 中的组装'>2.2 Ti⁴⁺在MCM-41 中的组装
• 第三章 液相搀杂合成[Ti]-或[Al]-MCM-
• 3.1 [Ti]-MCM-41
• 3.2 [Al]-MCM-41
• 第四章 孔壁中含有13X 沸石结构单元的分子筛的合成
• 4.1 实验原料
• 4.2 合成过程
• 4.3 样品表征
• 4.4 结构特征
• 4.5 样品的化学组成
• 4.6 样品的骨架结构
• 4.7 样品的微观形貌
• 第五章 分子筛水热稳定性
• 5.1 MCM-41 水热稳定性
• 5.2 [Al]-MCM-41 水热稳定性
• 5.3 SAN-01 水热稳定性
• 第六章 分子筛合成的机理
• 6.1 MCM-41 的合成机理
• 6.2 [Ti]-MCM-41、[Al]-MCM-41 的合成机理
• 6.3 SAN-01 的合成机理
• 2+的性能'>第七章 分子筛 SAN-01 吸附 Hg²⁺的性能
• 7.1 研究现状
• 2+的方法'>7.2 SAN-01 吸附 Hg²⁺的方法
• 2+的性能'>7.3 SAN-01 吸附 Hg²⁺的性能
• 2+废液的处理'>7.4 含 Hg²⁺废液的处理
• 主要结论及建议
• 参考文献
• 致谢
• 攻读博士学位期间发表论文目录