Cu2+和Pb2+在水合氧化铁/水界面的吸附研究

论文摘要

水合氧化铁广泛存在于自然环境中,因其具有高的比表面积和反应活性而成为众多重金属离子的有效吸附剂。大量证据显示,在受污染的水体和土壤中,重金属离子与铁氧化物之间的相互作用很大程度上控制着其在环境中的滞留、迁移、生物可利用性与毒性等。因此,研究和探讨重金属离子在铁系氧化物／水界面的吸附-解吸平衡性质和动力学过程,对于认识自然环境中铁系氧化物在影响污染物的环境行为方面作用的本质具有重要的意义。本课题组长期以来一直从事铁氧化物的液相制备、机理以及铁氧化物在环境中的应用研究。在研究过程中,我们曾采用三种方法制备水合氧化铁,方法一为文献中报道的方法；另外两种方法由本课题组发展。前期研究结果表明,三种方法制备的水合氧化铁无论在亚微观结构还是相转化行为上均存在很大差异,当利用它们催化分解双氧水和吸附重金属离子Zn（Ⅱ）时,也都表现出明显差异。本论文采用上述三种方法制备水合氧化铁,并以铜离子和铅离子为模拟污染物,系统研究环境温度下不同重金属离子在水合氧化铁／水界面上的吸附平衡性质和动力学规律,阐明Fe（Ⅱ）共存时水合氧化铁的转化过程对其吸附性能以及锁定重金属离子能力的影响,旨在进一步了解水合氧化铁的结构与其吸附性能的构效关系。本论文主要研究内容及研究成果包括：1.考察各种因素如水合氧化铁的形成条件、系统的初始pH值、离子强度、吸附剂的投加量以及温度等对其吸附Cu2+性能的影响,探讨水合氧化铁吸附过程的动力学特性,分析其对Cu2+的吸附-解吸行为。结果表明：（1）Cu2+在三个体系的吸附均可用Langmuir吸附等温模型来描述,对Fh-1、Fh-2和Fh-3体系,最大吸附量（qm）分别为：8.74、13.33和14.39mg/g；（2）Cu2+在三个体系的吸附反应均符合二级反应动力学方程,相同条件下吸附速率遵循如下规律：Fh-3> Fh-2>Fh-1;对上述三个体系,吸附反应的活化能分别为：59.28、46.71和46.26kJ/mol;活化焓分别为：48.10、38.39和37.96 kJ/mol;活化熵分别为：-127.5、-151.5和-155.8J/mol·K。（3）三种水合氧化铁对Cu2+的吸附机理有所不同,Fh-3和Fh-2主要表现为强吸附,Fh-1则以弱吸附为主。（4）水合氧化铁的相转化过程降低了其对Cu2+吸附性能。当Fe（Ⅱ）与Cu2+共存时,Fh-3具有较好的锁定Cu2+的能力。2.运用相似的研究体系考察三种水合氧化铁对Pb2+的吸附性能。结果表明：（1）Pb2+在三个体系的吸附均可用Freundlich吸附等温模型来描述,Fh-3吸附体系的吸附容量和吸附强度均优于Fh-2和Fh-1体系；（2）Pb2+在三个体系的吸附反应均符合二级反应动力学方程,相同条件下吸附速率遵循如下规律：Fh-3>Fh-2 >Fh-1;对上述三个体系,吸附反应的活化能分别为：93.79、66.76和58.10 kJ/mol;活化焓分别为：91.60、64.34和55.77 kJ/mol;活化熵分别为：14.70、-64.31和-95.57 J/mol·K。（3）三种水合氧化铁对Pb2+的吸附机理有所不同,Pb2+在Fh-3和Fh-2上的吸附较为不可逆,而在Fh-1上的吸附可逆性相对较高。（4）Fh-3和Fh-2具有更强的锁定Pb2+的能力。

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Abstract

第一章绪论

1.1 重金属的危害

1.2 含重金属污染废水的处理技术

1.3 选题意义与主要研究内容

第二章实验部分

2.1 仪器与药品

2.1.1 实验用仪器

2.1.2 药品及配置

2.2 实验方法

2.2.1 水合氧化铁样品的合成

2.2.2 吸附实验

2.2.3 解吸实验

2.3 样品的表征

2+性能的探究'>第三章水合氧化铁吸附Cu²⁺性能的探究

2+的初步探究'>3.1 三种水合氧化铁吸附Cu²⁺的初步探究

3.1.1 pH值对水合氧化铁吸附性能的影响

3.1.2 水合氧化铁用量对吸附性能的影响

3.1.3 离子强度对水合氧化铁吸附性能的影响

2+等温模型的确定'>3.2 水合氧化铁吸附Cu²⁺等温模型的确定

2+的动力学研究'>3.3 水合氧化铁吸附Cu²⁺的动力学研究

2+机理的探究'>3.4 水合氧化铁吸附Cu²⁺机理的探究

2+的影响'>3.5 水合氧化铁的形成条件对其吸附Cu²⁺的影响

3.5.1 不同pH值制备的水合氧化铁的吸附性能比较

3.5.2 不同铁盐制备的水合氧化铁吸附性能比较

2+吸附-解吸过程的探究'>3.6 水合氧化铁对Cu²⁺吸附-解吸过程的探究

3.6.1 三种水合氧化铁的吸附-解吸性能

3.6.2 初始浓度效应对其吸附-解吸性能的影响

2+的能力'>3.6.3 三种水合氧化铁锁定Cu²⁺的能力

2+的影响'>3.7 Fe（Ⅱ）对水合氧化铁吸附Cu²⁺的影响

2+的影响'>3.7.1 水合氧化铁相转化过程对吸附Cu²⁺的影响

2+与Fe（Ⅱ）的竞争吸附'>3.7.2 Cu²⁺与Fe（Ⅱ）的竞争吸附

3.8 小结

2+性能的探究'>第四章水合氧化铁吸附Pb²⁺性能的探究

2+的初步探究'>4.1 三种水合氧化铁吸附Pb²⁺的初步探究

2+的影响'>4.1.1 pH值对吸附Pb²⁺的影响

2+的影响'>4.1.2 水合氧化铁用量对吸附Pb²⁺的影响

2+等温模型的确定'>4.2 水合氧化铁吸附Pb²⁺等温模型的确定

2+的动力学研究'>4.3 水合氧化铁吸附Pb²⁺的动力学研究

2+机理的探究'>4.4 水合氧化铁吸附Pb²⁺机理的探究

2+吸附-解吸过程的探究'>4.5 水合氧化铁对Pb²⁺吸附-解吸过程的探究

4.5.1 Fh亚微观结构对其吸附-解吸性能的影响

2+的能力'>4.5.2 三种水合氧化铁锁定Pb²⁺的能力

4.6 小结

第五章结论

参考文献

致谢

攻读学位期间科研成果

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