磁控溅射法制备YSZ电解质薄膜及其在SOFC中的应用

论文摘要

固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种全固态、高效的能量转换装置,由于自身特有的优点被认为是21世纪最有效的发电系统之一。目前研究的重点是开发可在中低温（600℃800℃）区域工作的SOFC,为了保证电池良好的输出性能,Y2O3稳定的ZrO2（YSZ）电解质的薄膜化制备是一种非常有前景的技术路线。本文采用射频磁控溅射法制备YSZ电解质薄膜,研究了溅射过程中关键工艺参数对薄膜性能的影响。实验过程中主要通过对薄膜微观形貌、沉积速率以及组装单体电池性能的表征来优化工艺。确定的最佳工艺参数:沉积时间为35h,工作气压为0.75Pa,射频功率为350W,基体温度为600℃。采用优化后的溅射工艺获得的YSZ电解质薄膜再1400℃热处理2h,其厚度约为9μm,致密度高,与阳极基体结合紧密。组装单体电池,其开路电压可达到1.03V;电池在750℃、800℃和850℃时最大功率密度分别为570mW·cm-2、831m W·cm-2和1200mW·cm-2。另外研究了阳极基体对溅射制备YSZ电解质薄膜性能以及电池性能的影响。发现压片法制备的阳极预烧温度为1300℃时,片子的平整度和YSZ薄膜致密性较好,电池在800℃下的开路电压和最大功率密度分别为1.08V和834mW·cm-2;相对于压片法,采用流延法制备的阳极基体,颗粒分布均一,结构精细,催化活性高,电池的放电性能和稳定性较好,电池在800℃下的最大功率密度为1009mW·cm-2,运行10h基本无衰减。采用流延法烧制了70mm×70mm平整的NiO-YSZ阳极基体,在此基体上溅射了YSZ电解质薄膜,1400℃热处理2h后,薄膜的平整度和均匀性都较好,电解质致密度较高并且和电极结合紧密。

论文目录

• 摘要
• Abstract
• 第1章 绪论
• 1.1 课题研究背景
• 1.2 固体氧化物燃料电池（SOFC）概述
• 1.2.1 工作原理
• 1.2.2 SOFC 组成
• 1.2.3 SOFC 国内外研究概况
• 1.3 电解质薄膜制备方法
• 1.3.1 陶瓷粉末成型法
• 1.3.2 化学方法
• 1.3.3 物理方法
• 1.4 磁控溅射技术介绍
• 1.4.1 磁控溅射技术原理
• 1.4.2 磁控溅射成膜过程
• 1.4.3 溅射YSZ 薄膜研究现状
• 1.5 本课题目的及主要研究内容
• 第2章 实验材料及测试研究方法
• 2.1 实验药品及主要仪器设备
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 主要仪器设备
• 2.1.3 磁控溅射镀膜设备
• 2.2 测试方法
• 2.2.1 物相组成的测试
• 2.2.2 显微结构的测试
• 2.2.3 陶瓷孔隙率的测试
• 2.2.4 单体电池放电性能测试
• 2.2.5 电化学阻抗谱测试
• 第3章 磁控溅射方法制备YSZ 薄膜工艺的优化
• 3.1 溅射工艺流程
• 3.2 基准工艺参数的确定
• 3.2.1 YSZ 电解质薄膜微观结构分析
• 3.2.2 YSZ 电解质薄膜XRD 物相分析
• 3.2.3 组装电池的放电性能测试
• 3.3 沉积时间对YSZ 薄膜的影响
• 3.3.1 不同沉积时间YSZ 电解质薄膜显微结构的演变
• 3.3.2 沉积时间对电池开路电压的影响
• 3.3.3 沉积时间对电池放电性能的影响
• 3.4 工作气压对YSZ 薄膜性能的影响
• 3.4.1 工作气压对沉积速率的影响
• 3.4.2 工作气压对电池开路电压的影响
• 3.4.3 工作气压对电池放电性能的影响
• 3.5 溅射功率对YSZ 薄膜沉积速率的影响
• 3.6 热处理温度对YSZ 薄膜结构及性能的影响
• 3.6.1 热处理温度对YSZ 薄膜显微结构的影响
• 3.6.2 热处理温度对电池放电性能的影响
• 3.6.3 热处理温度对电池阻抗的影响
• 3.6.4 热处理温度对电池微观结构的影响
• 3.7 溅射衬底温度对YSZ 薄膜结构及性能的影响
• 3.7.1 衬底温度对YSZ 微观形貌的影响
• 3.7.2 衬底温度对电池放电性能的影响
• 3.7.3 衬底温度对电池阻抗的影响
• 3.8 本章小结
• 第4章 YSZ 电解质薄膜在SOFC 中的应用
• 4.1 预烧温度对电池性能的影响
• 4.1.1 预烧温度对YSZ 电解质形貌的影响
• 4.1.2 预烧温度对电池阻抗的影响
• 4.1.3 预烧温度对电池放电性能的影响
• 4.2 流延阳极作为基体的电池性能研究
• 4.2.1 流延法制备NiO-YSZ 阳极
• 4.2.2 溅射YSZ 电解质薄膜
• 4.2.3 流延阳极基体对应电池放电性能
• 4.2.4 流延阳极基体对应电池阻抗分析
• 4.3 流延阳极和压片阳极性能对比分析
• 4.3.1 放电性能对比分析
• 4.3.2 微观形貌对比分析
• 4.4 本章小结
• 结论
• 参考文献
• 攻读硕士学位期间发表的学术论文
• 致谢