SrTiO3钙钛矿型复合氧化物的制备及其光催化活性研究

论文摘要

为增强SrTiO3钙钛矿型复合氧化物可见光下的光催化活性,并提高其对可生化性差的染料废水的降解能力,本论文考察了制备方法和Zr元素掺杂对SrTi03钙钛矿催化剂结构和光催化性能的影响。采用XRD、BET、SEM等不同表征手段对样品进行结构性能的分析,并以可见光为光源,通过在自制的光催化反应器中对目标污染物亚甲基蓝的降解,考察了 SrTi03钙钛矿型复合氧化物的光催化活性。首先采用分步沉积法、溶胶-凝胶法和共沉淀法分别制备了SrTi-F、SrTi-S 和 SrTi-C 三种 SrTi03复合氧化物,通过 XRD、UV-Vis、BET、SEM、TEM对样品进行了表征,并考察了 SrTiO3可见光光催化降解亚甲基蓝的活性。表征结果表明,SrTi-S和SrTi-C样品表现为纯钙钛矿晶相,SrTi-F样品除钙钛矿晶相外还掺杂有少量的Sr2Ti04杂晶相。光催化活性测试表明,SrTi-F表现出最高的活性,其一级反应速率常数是商用P25样品的4.6倍。杂晶相Sr2Ti04的存在有利于SrTi03复合氧化物光生电子和空穴的传导,可提高催化剂光催化活性。其次采用分步沉积法制备Zr掺杂的SrTi1-xZrxO3催化剂,考察了不同x值样品的结构特征和光催化性能。结果表明,SrTi0.5Zr0.503样品的晶相结构与SrTi03的相比,钙钛矿结构发生了明显的变化,随着x值的增加,样品以SrTi03和Sr2Ti04晶相为主逐渐转变为以SrZrO2和SrO等氧化物晶相为主。SrTi0.5Zr0.5O3样品晶粒尺寸较小,比表面积较大,对可见光的吸收强度较大,光催化活性最大,是纯SrTiO3光催化剂的14.5倍。较大的比表面积及较强的可见光吸收性能使样品产生更多的光生电子和空穴,混晶效应又保证了电子-空穴的有效分离,大大提高了样品的光催化活性。研究表明,制备SrTi03光催化剂的最佳方法为分步沉积法,适量Zr掺杂可有效提高SrTiO3在可见光下降解亚甲基蓝模拟染料废水的光催化活性,具有较好的应用前景。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 符号说明
• 绪论
• 第一章 文献综述
• 1.1 印染废水处理现状
• 1.1.1 印染废水污染现状
• 1.1.2 印染废水处理技术
• 1.2 光催化处理技术
• 1.2.1 光催化氧化机理
• 1.2.2 光催化剂的选择
• 1.3 钙钛矿型复合氧化物的结构和光催化特性
• 1.3.1 钙钛矿型氧化物的结构特性
• 1.3.2 表面光催化氧化
• 1.4 钙钛矿型催化剂的制备和改性
• 1.4.1 钙钛矿催化剂的制备方法
• 1.4.2 钙钛矿型催化剂的改性方法
• 1.5 课题研究目标和内容
• 第二章 实验部分
• 2.1 实验材料与设备
• 2.1.1 实验药品
• 2.1.2 实验设备
• 2.2 实验装置
• 2.3 光催化剂的制备
• 3催化剂的制备'>2.3.1 SrTiO₃催化剂的制备
• 1-xZr_xO-3的制备'>2.3.2 SrTi_1-xZr_xO-3的制备
• 2.4 光催化剂的表征
• 2.5 光催化实验过程
• 3光催化剂性能的影响'>第三章 制备方法对SrTiO₃光催化剂性能的影响
• 3光催化剂的结构性质表征'>3.1 SrTiO₃光催化剂的结构性质表征
• 3催化剂的XRD、BET表征'>3.1.1 SrTiO₃催化剂的XRD、BET表征
• 3催化剂的SEM、TEM、EDX表征'>3.1.2 SrTiO₃催化剂的SEM、TEM、EDX表征
• 3催化剂的UV-Vis表征'>3.1.3 SrTiO₃催化剂的UV-Vis表征
• 3的可见光光催化活性测试'>3.2 不同方法制备SrTiO₃的可见光光催化活性测试
• 3的光催化机理讨论'>3.3 SrTiO₃的光催化机理讨论
• 3.4 本章小结
• 1-xZr_xO₃表征及光催化性能'>第四章 SrTi_1-xZr_xO₃表征及光催化性能
• 1-xZr_xO₃样品的结构性质表征'>4.1 SrTi_1-xZr_xO₃样品的结构性质表征
• 1-xZr_xO₃催化剂的XRD、BET表征'>4.1.1 SrTi_1-xZr_xO₃催化剂的XRD、BET表征
• 1-xZr_xO₃催化剂的TEM、SEM表征'>4.1.2 SrTi_1-xZr_xO₃催化剂的TEM、SEM表征
• 1-xZr_xO₃催化剂的UV-Vis表征'>4.1.3 SrTi_1-xZr_xO₃催化剂的UV-Vis表征
• 1-xZr_xO₃样品的可见光光催化活性测试'>4.2 SrTi_1-xZr_xO₃样品的可见光光催化活性测试
• 1-xZr_xO₃的光催化机理讨论'>4.3 SrTi_1-xZr_xO₃的光催化机理讨论
• 4.4 本章小结
• 第五章 结论与展望
• 5.1 结论
• 5.2 展望
• 参考文献
• 致谢
• 攻读学位期间发表的论文