MCM-48的制备、改性及分析应用的研究

论文摘要

MCM-48介孔分子筛具有两条完全独立的三维孔道结构和大的比表面积,孔道堵塞情况大大减少,更有利于重金属离子的传输和分离。但传统方法采用单一季铵盐型阳离子表面活性剂为模板剂,且需要数量很大,合成MCM-48的条件也比较苛刻。因此,MCM-48用于去除重金属的研究很少。我们克服了一系列复杂的合成条件,成功制备了MCM-48,并对其性能进行表征。同时MCM-48表面含有自由硅羟基-SiOH和-Si（OH）2,这些硅羟基能与硅烷偶联剂反应,将烷基、氨基、硫醇等有机官能团引入介孔,不同的活性官能团可以获得不同的功能材料。我们将主要研究改性MCM-48对重金属离子的吸附,期望能在环境治理方面有良好的应用前景,为环境的可持续发展做出贡献。本论文分为四个部分。1、我们用阳离子表面活性剂（CTAB）合成了Ti-MCM-48。而MCM-48、SH-MCM-48和NH2-MCM-48是通过阳离子表面活性剂（CTAB）（?）和非离子表面活性剂聚氧乙烯-聚氧丙烯-聚氧乙烯三嵌段共聚物（Pluronic 123）作为混合模板剂,正硅酸乙酯（TEOS）作为硅源合成的。X-射线衍射（XRD）、N2吸脱附、扫描电镜（SEM）和红外（IR）分析用于对材料的结构和性能进行表征。2、Ti-MCM-48吸附镉、钴、镍、锰、锌、铜和铅七种离子。考察了pH、温度、浓度和时间等因素对吸附效果的影响。最佳pH为8.00,在25℃、40℃、55℃时吸附都符合Langmuir模型,25℃时镉、钴、镍、锰、锌、铜和铅的饱和吸附依次为83.57 mg/g、9.870 mg/g、22.94 mg/g、14.10 mg/g、21.19 mg/g、17.76 mg/g和50.25 mg/g。不同温度和不同浓度吸附速率方程都符合准二级动力学方程,线性相关系数r2＞0.999。3、SH-MCM-48能有效地除去铅、镉、铜和镍。25℃时Langmuir模型能有效地计算出铅、镉、铜和镍的饱和吸附量依次为263.16 mg/g、133.33 mg/g、108.70 mg/g和62.50 mg/g。25℃不同浓度下的吸附符合准二级动力学方程,线性相关系数超过0.999,竞争吸附实验显示SH-MCM-48在镉、铜和镍存在下对铅有很好的选择性,HN03和HCl作为洗脱剂都能很好的回收四种离子。4、铅、镉、铜和镍也能被NH2-MCM-48除去。Langmuir模型拟合的线性方程中铅、镉、铜和镍的饱和吸附量依次为322.6 mg/g、158.7 mg/g、96.15 mg/g和74.07 mg/g。25℃时不同浓度的金属离子动力学符合准二级动力学方程,HNO3和HCl也能很好的回收四种离子。

论文目录

• 摘要
• ABSTRACT
• 目录
• 第一章 绪论
• 1.1 纳米介孔材料概述
• 1.1.1 介孔材料的分类
• 1.1.2 介孔材料的基本特征
• 1.1.3 介孔材料制备
• 1.1.4 有机模板剂的种类与作用
• 1.1.5 介孔材料改性
• 1.2 吸附理论
• 1.2.1 吸附等温式
• 1.2.2 吸附动力学
• 1.2.3 竞争吸附
• 1.3 重金属废水的污染与防治
• 1.3.1 重金属废水的危害
• 1.3.2 处理重金属废水的常用方法
• 1.4 课题的提出
• 第二章 介孔分子筛MCM-48的合成、改性与表征
• 2.1 引言
• 2.2 实验部分
• 2.2.1 仪器
• 2.2.2 主要试剂
• 2.2.3 材料的合成
• 2.2.4 材料的表征
• 2.3 小结
• 第三章 Ti-MCM-48介孔分子筛吸附重金属的实验研究
• 3.1 引言
• 3.2 实验方法
• 3.2.1 实验仪器
• 3.2.2 主要试剂
• 3.2.3 仪器工作参数
• 3.2.4 吸附方法
• 3.2.5 pH值对Cd（Ⅱ）、Co（Ⅱ）和Ni（Ⅱ）吸附的影响
• 3.2.6 Cd（Ⅱ）、Co（Ⅱ）和Ni（Ⅱ）的吸附等温线
• 3.2.7 温度对Cd（Ⅱ）、Co（Ⅱ）和Ni（Ⅱ）吸附动力学影响
• 3.2.8 浓度对Cd（Ⅱ）、Co（Ⅱ）和Ni（Ⅱ）吸附动力学影响
• 3.2.9 pH值对Mn（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）吸附的影响
• 3.2.10 Mn（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）等温吸附曲线
• 3.2.11 浓度对Mn（Ⅱ）、Zn（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）和Pb（Ⅱ）吸附动力学影响
• 3.2.12 吸附机理
• 3.3 小结
• 第四章 SH-MCM-48介孔分子筛吸附重金属的实验研究
• 4.1 引言
• 4.2 实验方法
• 4.2.1 实验仪器
• 4.2.2 主要试剂
• 4.2.3 仪器工作参数
• 4.2.4 吸附方法
• 4.3 小结
• 2-MCM-48介孔分子筛吸附重金属的实验研究'>第五章 NH₂-MCM-48介孔分子筛吸附重金属的实验研究
• 5.1 引言
• 5.2 实验方法
• 5.2.1 实验仪器
• 5.2.2 主要试剂
• 5.2.3 仪器工作参数
• 5.2.4 吸附方法
• 5.3 小结
• 第六章 总结与展望
• 参考文献
• 在读期间发表的论文和获得的成果
• 致谢