Si4O4、n-pentane及Sr2YRuO6的第一性原理研究

Si4O4、n-pentane及Sr2YRuO6的第一性原理研究

论文摘要

第一性原理(从头算方法)是量子力学的基本计算方法,大量用于物质或团簇(cluster)的结构、稳定性、导电性及光谱的理论研究,同时这些性质在量子化学中是研究内涵十分丰富的学科分支,对材料使用和新材料的研究应用方面占据着核心的位置。目前大型、高速电子计算机的应用,使得此理论研究的优越性越来越突出。理论研究也能很好地对实验进行验证、解释、补充甚至预言的作用。因此本文首先采用密度泛函方法研究了一氧化硅四聚体(Si4O4)和高压下正戊烷的结构、振动频率和光谱,得到Si4O4的两种稳定结构;也对实验中,正戊烷高压下相变点的大小进行了验证。与此同时,本文还用第一性原理方法对Sr2YRuO6有序双钙钛矿的结构和能带进行计算。在此基础上分析了该材料有序性存在的原因及Mott绝缘体特性。本论文主要包括以下四个部分:1、运用Gaussian03软件,通过量子化学HF,B3LYP和MP2方法,选用6-311G*基组对立方状、平面环状和折叠环状一氧化硅四聚体(Si4O4)的几何构型、稳定性、电子结构和振动频率等性质进行研究,部分结果与实验吻合,振动也与群论方法分析结果一致。研究表明:平面环状结构不是稳定结构,Si4O4存在Td群对称性的立方状和D2d群对称性的折叠环状两种结构,折叠环状结构能量更低,更稳定;两种结构均有微弱共价键,是绝缘体。2、本文在压强为0到17GPa范围内对正戊烷分子的结构、频率和光谱进行理论研究,得到在各个压强下正戊烷分子结构,频率以及红外和拉曼光谱。结构变化与实验吻合,但发现12.3GPa左右变化出现奇异。红外和拉曼光谱图中与实验结果较吻合,预言的相变压强点与实验也基本一致,说明这方面理论研究有一定的意义。理论上对几个特殊频率拉曼位移和频率比值加以分析,与实验吻合较好,对验证和预测相变也能提供一些依据。最后还得到正戊烷加压时,单偏转振动模式会先向全贯穿模式转换,12.3GPa后又会占据主导地位。这和实验上保持一致,是解释谱分裂及固固相变原因的重要依据。3、运用第一性原理方法对双钙钛矿Sr2YRuO6各种可能的无序结构和有序结构的能量进行计算,计算结果显示有序结构双钙钛矿具有最低能量,说明该结构最稳定,这一结果也与实验中样品的多晶样品X射线衍射图(XRD)中出现超晶格有序峰相符合。通过计算给出该材料的能带,计算结果显示该材料是Mott绝缘体,得到与实验结果相一致的结论。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 引言
  • 1.2 团簇的基本性质及发展概况
  • 4O4和n-pentane简介及研究概况'>1.3 Si4O4和n-pentane简介及研究概况
  • 4O4团簇'>1.3.1 Si4O4团簇
  • 1.3.2 n-pentane
  • 1.4 论文主要工作及研究意义
  • 1.4.1 主要工作
  • 1.4.2 研究意义
  • 参考文献
  • 第二章 密度泛函理论基础
  • 2.1 引言
  • 2.2 Thomas-Fermi模型
  • 2.3 Hohenberg-Kohn定理
  • 2.4 能量泛函表述方式与Kohn-Sham方程
  • 2.5 局域密度近似
  • 2.6 广义梯度近似
  • 2.7 相关软件
  • 参考文献
  • 第三章 一氧化硅四聚体的结构、振动频率和光谱研究
  • 3.1 引言
  • 3.2 计算方法
  • 3.3 结果和讨论
  • 3.3.1 几何构型及其稳定性
  • 4O4团簇Td群和D2d群结构的振动频率'>3.3.2 Si4O4团簇Td群和D2d群结构的振动频率
  • 4O4团簇的光谱图分析'>3.3.3 两种Si4O4团簇的光谱图分析
  • 3.4 结论
  • 参考文献
  • 第四章 正戊烷高压下结构、频率和光谱的研究
  • 4.1 引言
  • 4.2 计算方法
  • 4.3 结果和讨论
  • 4.3.1 结构优化
  • 4.3.2 光谱研究
  • 4.3.3 频率研究
  • 4.4 结论
  • 参考文献
  • 2YRuO6有序双钙钛矿的研究'>第五章 Sr2YRuO6有序双钙钛矿的研究
  • 5.1 引言
  • 5.2 物理模型
  • 5.3 计算方法
  • 5.4 结果和讨论
  • 5.4.1 结构分析
  • 5.4.2 导电性研究
  • 5.5 结论
  • 参考文献
  • 第七章 论文总结与展望
  • 致谢
  • 攻读学位期间发表的论文
  • 相关论文文献

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