论文摘要
随着社会的发展,环境污染问题也越来越严重,如何治理环境污染也是人类亟待解决的重要问题。由于TiO2在光催化方面具有其它光催化剂不可比拟的优势,已成为国内外学者研究的重点。然而锐钛矿型TiO2的禁带宽度约为3.2eV,只能利用仅占太阳光4%的紫外光,这给TiO2的工业化应用带来了难题。因此人们利用离子掺杂、贵金属沉积和半导体复合等技术对TiO2进行改性,以使其吸收边红移从而可以利用太阳光中的可见光。目前这些手段也取得了一定的成果。但是不同波长的光激发出的空穴的氧化能力是有明显差别的,紫外光激发所产生的空穴具有更强的氧化性,同时氧化性较强的空穴也可以与水分子反应生成强氧化性的羟基自由基,这同样有利于光催化反应的进行,从而将污染物彻底矿化。本文在总结前人研究的基础上,分别研究了氟化物、氧化物和磷酸盐等能将可见光转换成紫外光的上转换发光材料并与TiO2复合的方法对其进行改性,主要进行了以下几方面的研究。1通过燃烧法制备了CaF2(Er3+)上转换发光材料,经过测试其发光性能发现该上转换材料通过480nm可见光激发在320-380nm范围内有2个较强的发射峰,分别位于332nm和376nm处,这说明该上转换材料能成功得将可见光转换成紫外光。在此基础上我们利用溶胶-凝胶法将上转换材料与TiO2进行复合,并对复合光催化剂进行表征,最后在可见光下对不同的复合光催化剂的光催化性能进行了评价,结果表明当上转换材料的复合量为15%时CaF2(Er3+)/TiO2光催化剂在可见光下照射3小时后对亚甲基蓝的降解率可以达到52%,是纯TiO2在同样条件下的降解率的3倍。2用沉淀法制备出ZrO2(Er3+)上转换发光材料并对其发光性能进行测试,研究表明该上转换材料具有较好的发光性能,在522nm可见光照射下能发射出较强的紫外光。ZrO2(Er3+)/TiO2光催化剂利用沉淀法制备,复合光催化剂的物相、晶粒大小、形貌、比表面积和吸收边分别用XRD、TEM、BET和紫外-可见分光光度计进行表征,结合复合光催化剂的光催化反应结果可知:当上转换材料与TiO2的摩尔比为30%时复合光催化剂对甲基橙的降解率最高。3. Ca3（PO4）2:Tm3+上转换发光材料和Ca3（PO4）2:Tm3+/TiO2复合光催化剂分别由高温固相法和溶胶-凝胶法制备,通过对Ca3（PO4）2:Tm3+的激发光谱和发射光谱的研究发现,上转换材料在可见光照射下能发射出被TiO2直接吸收利用的紫外光。随后我们对不同样品进行了表征,结果表明高温固相法制备出的上转换材料的形貌有了较为严重的破坏,复合光催化剂的结构表现为TiO2沉积在上转换材料表面。分别在可见光和紫外光下对苯酚溶液进行光催化反应并对降解结果进行对比,研究发现复合光催化剂的可见光利用率远高于纯TiO2,同时结合光催化反应的结果分析了样品的结构对光催化性能的影响。本论文分别制备出不同种类的上转换材料并与TiO2光催化剂进行复合,通过表征研究了复合光催化剂的性能,所做工作取得了一些有意义的成果,具有一定的创新性,在某种程度上为TiO2的工业化应用奠定了基础。
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摘要ABSTRACT第1章 绪论1.1 光催化材料的研究现状及意义2 光催化剂简介'>1.2 纳米TiO2光催化剂简介2 的结构及光催化机理'>1.2.1 纳米TiO2的结构及光催化机理2 的改性'>1.2.2 纳米TiO2的改性1.3 上转换发光材料简介1.3.1 上转换发光材料的研究进展1.3.2 影响上转换发光材料发光性能的因素1.3.3 上转换发光材料的制备工艺1.4 研究意义及主要研究内容2(Er3+)/TiO2光催化剂'>第2章 溶胶-凝胶法制备 CaF2(Er3+)/TiO2光催化剂2.1 引言2.2 实验2.2.1 试剂及仪器3+)上转换发光材料'>2.2.2 燃烧法制备CaF2 (Er3+)上转换发光材料2(Er3+)/TiO2 光催化剂'>2.2.3 溶胶-凝胶法制备CaF2(Er3+)/TiO2光催化剂2.2.4 样品性能测试与表征2.3 结果与讨论2(Er3+)上转换材料的荧光光谱分析'>2.3.1 CaF2(Er3+)上转换材料的荧光光谱分析2.3.2 燃烧剂/氧化剂的加入量对上转换材料比表面积的影响2.3.3 样品的XRD 图谱分析2.3.4 样品的红外光谱分析2.3.5 样品的TEM 电镜分析2.3.6 不同样品的比表面积分析2 与复合光催化剂的紫外-可见吸收光谱分析'>2.3.7 TiO2与复合光催化剂的紫外-可见吸收光谱分析2.3.8 光催化剂加入量对亚甲基蓝的降解率的影响2.3.9 亚甲基蓝溶液初始浓度对降解率的影响2.3.10 可见光下不同复合光催化剂对亚甲基蓝的降解率2.3.11 复合光催化剂稳定性的研究2.3.12 可见、紫外光下不同样品对亚甲基蓝降解2.3.13 复合光催化剂对有机物的降解机理2.4 结论2(Er3+)/TiO2光催化剂的制备及表征'>第3章 ZrO2(Er3+)/TiO2光催化剂的制备及表征3.1 引言3.2 实验3.2.1 试剂及仪器3+掺杂ZrO2 上转换发光材料'>3.2.2 沉淀法制备Er3+掺杂ZrO2上转换发光材料2(Er3+)/TiO2 光催化剂'>3.2.3 共沉淀法制备ZrO2(Er3+)/TiO2光催化剂3.2.4 样品性能测试与表征3.3 结果与讨论3.3.1 氨水的加入方式3.3.2 上转换材料前躯体的DTA/TG 分析3.3.3 煅烧温度对上转换材料发光性能的影响3.3.4 样品的XRD 图谱分析3.3.5 样品的透射电镜图谱分析3.3.6 不同样品的比表面积分析2 的紫外-可见吸收光谱分析'>3.3.7 上转换发光材料与TiO2的紫外-可见吸收光谱分析2(Er3+)'>3.3.8 不同复合量的ZrO2(Er3+)3.3.9 可见光下不同复合量光催化剂对甲基橙的降解3.3.10 复合光催化剂稳定性的研究3.3.11 可见、紫外光下对甲基橙降解率对比3.3.12 复合光催化剂可见光下对亚甲基蓝的降解3.4 结论3（PO4）2:Tm3+/TiO2光催化剂的制备及光催化性能研究'>第4章 Ca3（PO4）2:Tm3+/TiO2光催化剂的制备及光催化性能研究4.1 引言4.2 实验4.2.1 试剂及仪器3（PO4）2:Tm3+上转换材料'>4.2.2 高温固相法制备Ca3（PO4）2:Tm3+上转换材料3（PO4）2:Tm3+/TiO2 光催化剂'>4.2.3 溶胶-凝胶法制备Ca3（PO4）2:Tm3+/TiO2光催化剂4.2.4 样品性能测试与表征4.3 结果与讨论4.3.1 温度对上转换材料发光性能的影响4.3.2 样品的XRD 图谱4.3.3 样品的SEM 图谱分析4.3.4 不同样品BET 分析4.3.5 样品的紫外-可见吸收光谱分析4.3.6 可见光下不同复合量光催化剂的光催化性能评价4.3.7 可见光下复合光催化剂稳定性的研究4.3.8 可见、紫外光下对苯酚溶液降解率对比4.3.9 可见光下对甲基橙降解率的研究4.4 结论第5章 结论5.1 主要结论5.2 创新点5.3 需要进一步研究的问题参考文献致谢在学期间主要科研成果
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