论文摘要
纳米加工工艺的不断发展不仅提高了纳米结构的质量而且极大地扩展了低维受限系统的结构,量子点分子的出现,为人们研究通过局部控制结构的组分和纳米颗粒间的距离来调节能级受限度和耦合强度提供了一种工具,量子点分子本身具有不同于传统分子的特殊的性质,使其在光信息存储、光通讯、光学测量、新型光电子器件等光学领域和量子信息方面备受关注,成为近些年研究的热点。本文主要采用有效质量近似、旋转波近似、Born-Oppenheimer近似、传输矩阵以及局域场理论等方法研究和探讨了两个纳米颗粒组成的量子点分子在激光场作用下的光学非线性效应。引言部分我们介绍了目前量子点分子的研究进展,并在此基础上提出本论文的主要工作思路。第二章重点介绍了非线性光学极化率的微扰理论和密度矩阵方法并指出了这些方法的优点和缺点以及适用范围,我们选取了参量过程和非参量过程中一些代表性的光学效应进行了详细的描述。第三章介绍了量子点分子理论模型和计算方法。本文的具体研究工作主要为：1.在非对称结构中基于二能级模型,利用旋转波近似,引入密度矩阵的变量代换,求解密度矩阵方程,经过计算,得到了四个不同频率的光相互作用时的一阶、二阶和三阶密度矩阵元,根据极化理论最终得到了三阶极化率的解析表达式。这一表达式可以预测非线性极化率的数值以及显示了极化率对于系统的一些特征参数的参量相关。2.单频光入射到纵向堆栈的双量子点分子时,在单电子隧穿和偶极-偶极相互作用的耦合原理上,我们采用半经典理论,在有效质量近似和绝热近似的条件下利用传输矩阵的方法求解双量子点分子的本征问题。从密度矩阵出发,忽略高次谐波和非共振项可得三阶密度矩阵元,在此理论基础上我们重点讨论了当入射光强达到一定值时纵向耦合的双量子点分子中的非参量进程：发生于分子1s成键态到1s反键态之间的饱和吸收效应。研究表明饱和吸收效应的出现和半高宽强烈地依赖于分子的几何结构参数和入射光强,在一定的范围内,两个量子点之间的距离越大,发生饱和吸收越容易,饱和强度也变大,并且入射光越强,饱和吸收也会越明显；当上下量子点的尺寸半径比较接近,或者两个量子盘的厚度较薄时,吸收峰发生红移,饱和吸收带出现在THz频域,并且我们注意到在高入射光强下,饱和吸收光谱被强烈地漂白,吸收峰被展宽。饱和吸收现象只能发生在量子点分子强耦合区域,这一区域通过量子点之间的距离来表征,在本文所选的参数范围内数值是4.0nm～15.4nm,饱和强度为0.7～1.2MW/cm2。计算结果与相关的实验数据相吻合,介质的弛豫对于饱和吸收效应也有一定的影响。饱和吸收光谱可以消除多普勒加宽,这部分研究在信息存储和光学测量方面有一定的参考价值。3.研究了激光场作用下杂化结构分子中的非线性光学性质。利用单带有效质量理论求解Schrodinger方程得到载流子的能级结构,金属纳米颗粒（MNP）中的等离子体共振放大了SQD内部所感受到的电场,应予于区分有效场与宏观场,为此在我们所研究的杂化系统模型中引入局域场理论,考虑了金属纳米颗粒（MNP）的多极极化（N=10）作用,在二能级模型系统中通过求解光学Bloch方程得到局域场因子和上下能级粒子数差的解析表达式,从理论上详细地探讨了微观参量和电场极化方向对于杂化结构中参量过程：三次谐波（THG）效应和四波混频（FWM）效应的影响。（a）.对杂化系统中THG效应进行理论分析和数值计算时选择核壳CdSe/ZnS量子点中阱内1p态和阱外1s态为两个跃迁能级。研究表明：相比于裸量子点时的情况下,电场的极化方向影响|χTHG（3）|幅值的大小和共振峰的位置,这主要是由自相互作用造成的。当电场极化平行于系统主轴时,随着两个纳米颗粒之间距离的增大,最优距离R0将会出现,并且最优距离随着量子点尺寸的增大而减小；类似的,MNP的尺寸也存在一个最优半径使得|χTHG（3）|的幅值达到最大且最优半径随着量子点壳层半径的增大而减小,极化率的强度随之增加,然而对于核半径增大时来说情况是相反的,即最优半径随着核半径的增大而增大,极化率的强度随之减小。（b）.其次我们考虑了激光场作用下杂化系统中的激子-等离子体耦合作用,在MNP局域和非局域光学响应条件下,选择核壳量子点中的激子基态和激子第一激发态为跃迁的两个能级,详细地讨论了杂化系统中的FWM响应。研究表明：MNP的多极极化对共振峰的位置有极大的影响。通过控制杂化系统的几何参数和电场的极化方向可使非线性效应得到明显的增强。电场极化沿着z轴时非线性效应增强,杂化结构中的FWM响应曲线有一个很强的吸收带出现；当电场垂直于z轴时,非线性效应减弱,两种情况下的数量级之比约为100,与已有的实验结果是基本吻合的。MNP尺寸的增加,使得中心频率红移,与电场极化的方向无关。此外,极化平行于系统主轴时,尺寸较大的SQD中的吸收明显地增强了约4.75倍,当两个纳米颗粒之间表面距离大于80nm时,SQD和MNP之间的相互作用基本消失。通过计算发现当FWM响应表现的比较强时,应该考虑非局域效应。最后,研究了两个入射光频率的失谐量对于非线性响应的影响。我们的计算结果显示这一结构除了在量子信息领域中发挥着重要作用外,在光学开关和光传输领域中也有巨大的潜力。本文的研究对于纳米结构的设计和制造、优化和预测非线性光学性质等起到了一定的指导作用。