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新型LaMgNi4基三元合金的制备与电化学储氢性能

2020-12-02阅读(770)

新型LaMgNi4基三元合金的制备与电化学储氢性能

论文摘要

本论文的主要研究内容包括:1)系列单相结构的REMgNi4（RE=La, Ce, Pr, Nd, Y）合金的制备及工艺参数优化研究;2) REMgNi4化合物的结构研究,及非化学计量调整、元素部分替换等对其结构和电化学储氢性能的影响;3)结合La-Mg-Ni三元体系合金相图,设计了系列LaxMgyNia（x+y）（a=3-3.5）合金,通过调整LaNi5 /LaMgNi4的理论比例,在相图富镍区寻找具有良好电化学储氢性能的合金类型。研究获得的结果如下:1.采用正交试验进行LaMgNi4合金的制备工艺参数优化设计,正交试验结果表明:烧结温度对LaMgNi4合金放电容量影响最为显著,各因素的影响程度依次为:烧结温度>保温时间>La附加量>Mg附加量。优化的工艺参数为:烧结温度T=750℃;烧结保温时间t=2.5h;La附加添加量4%;Mg附加添加量5%。采用该优化的工艺条件,成功地制备了系列REMgNi4（RE=La,Ce,Pr,Nd,Y）单相合金样品。2.制备的系列REMgNi4（RE=La, Ce, Pr, Nd, Y）、La1-xNdxMgNi4（x=0,0.1,0.3,0.5,0.7,0.9,1）单相化合物,均具有与SnMgCu4相同的立方结构,属F43m（216）空间群;硅内标法修正相应的X衍射谱线后、用“Unitcell”软件计算的REMgNi4单相化合物合金的晶格参数（a）和晶胞体积（V）,与Kadir[58]报道数据基本吻合。而对于系列La1-xNdxMgNi4单相合金,随着Nd含量的增加,合金从LaMgNi4晶格结构向NdMgNi4晶格结构平稳转化,相应地在衍射谱图上体现为LaMgNi4相特征峰向NdMgNi4相特征峰的过渡偏移。3.开展了系列非化学计量配比的LaMgNix（x=3.6-4.1）和LaMgyNi4（y=0.8-1）合金的结构和性能研究。研究结果表明:Ni组元一定程度的负偏离,合金仍可维持其单相结构;而镁组元的负向偏离,易于引起制备合金中LaNi5相的生成,即由原来的LaMgNi4单相结构转变为由LaMgNi4和LaNi5相构成的双相结构。而LaNi5相的出现,可有效地改善LaMgNi4基合金的电极循环稳定性和放电容量。4.制备了系列LaMgNi3.9M0.1（M=Co,V,Mn,Al,Ti）合金。除Ti替换元素外,其它合金仍为单相合金结构。合金具有的放电容量顺序为: LaMgNi3.9Co0.1>LaMgNi3.9Ti0.1>LaMgNi4>LaMgNi3.9Mn0.1>LaMgNi3.9V0.1>LaMgNi3.9Al0.1,其中LaMgNi3.9Ti0.1和LaMgNi3.9V0.1合金有较好的电极循环稳定性;Co元素的部分替换,对合金的耐蚀性、电极循环稳定性能改善作用显著,研究Co部分替代Ni的系列La2MgNi9-xCox合金,其中Co取代量为1.5时（即La0.67Mg0.33Ni2.5Co0.5合金）,合金样品表现出了良好的综合电化学储氢性能。5.化学镀镍-磷处理了LaMgNi4合金粉。试验结果证实:制备的镍-磷膜为中低磷含量的微晶沉积膜,沉积膜由大量大小均匀的球形颗粒密堆积构成。球形颗粒大小在1um左右。该沉积膜可有效降低合金电极在碱性电解液中的氧化腐蚀作用,相应的放电容量有较大的提高,但对放电容量快速衰减的改善作用不明显。6.通过调整LaNi5 /LaMgNi4理论化学计量比,制备了系列LaxMgyNia（x+y）（a=3-3.5）合金。在调整的范围内,合金保持PuNi3主相结构。合金的最大放电容量随n值的增加而先增大后减小。在n=1. 5时,合金显示出较好的最大放电容量; n=1.75时,合金的电极循环稳定性能较好。试验结果证实:成分为La0.75Mg0.25Ni3.0Co0.5的合金具有进一步研究的价值。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 前言
  • 1.2 Ni/MH 电池发展概况
  • 1.3 储氢电池的工作原理
  • 1.4 贮氢合金基本的物理和化学性质
  • 1.4.1 贮氢合金的化学和热力学原理
  • 1.4.2 贮氢合金吸氢反应机理
  • 1.4.3 贮氢合金中氢的位置
  • 1.5 贮氢合金的研究开发概况
  • 5 型贮氢合金'>1.5.1 AB5型贮氢合金
  • 2 型Laves 相贮氢合金'>1.5.2 AB2 型Laves 相贮氢合金
  • 1.5.3 AB 型贮氢合金
  • 2B 型贮氢合金'>1.5.4 A2B 型贮氢合金
  • 1.5.5 V 基BCC 固溶体合金
  • 3 型贮氢合金'>1.5.6 AB3型贮氢合金
  • 第二章 文献综述
  • 2.1 前言
  • 2.2 La-Ni 系贮氢合金结构特征
  • 3 型储氢合金的储氢性能'>2.3 RE-Mg-Ni 系AB3型储氢合金的储氢性能
  • 3 合金的结构特征及储氢性能'>2.3.1 RE-Ni 系AB3合金的结构特征及储氢性能
  • 3 型储氢合金的储氢性能'>2.3.2 RE-Mg-Ni 系AB3型储氢合金的储氢性能
  • 2 型贮氢合金的贮氢性能'>2.4 RE -Mg-Ni 系AB2型贮氢合金的贮氢性能
  • 2 型贮氢合金的贮氢性能'>2.4.1 RE-Ni 系AB2型贮氢合金的贮氢性能
  • 2 型合金的结构特征及储氢性能'>2.4.2 RE-Mg-Ni 系型AB2型合金的结构特征及储氢性能
  • 2.5 本文的研究目的及主要研究思路
  • 第三章 实验设备、原理及实验方法
  • 3.1 储氢合金的成分设计及样品制备
  • 3.1.1 合金成分设计
  • 3.1.2 合金样品的制备
  • 3.2 样品制备实验设备和原理
  • x 的制备'>3.2.1 电弧炉熔炼———中间合金RENix的制备
  • 3.2.2 机械合金化法———球磨样品制备方法
  • 3.2.3 热处理样品制备工艺——压块烧结法
  • 3.3 储氢合金的结构分析
  • 3.3.1 显微组织的观察
  • 3.3.2 储氢合金相结构分析
  • 3.4 电化学性能测试
  • 3.4.1 负极电极制备工艺
  • 3.4.2 电极储氢性能测试方法
  • 3.4.3 电极组装及储氢合金电化学性能测试
  • 4金属间化合物的制备及结构'>第四章 REMgNi4金属间化合物的制备及结构
  • 4.1 前言
  • 4 合金的制备'>4.2 LaMgNi4合金的制备
  • 4 合金制备方法选择'>4.2.1 LaMgNi4合金制备方法选择
  • 4.2.2 中间合金的选择
  • 4.2.3 球磨参数设定探讨
  • 4.3 正交试验设计
  • 4.3.1 影响合金电化学储氢性能的主要因素分析
  • 4.3.2 正交试验设计
  • 4.3.3 正交试验设计结果分析
  • 4.4 烧结温度对样品结构和性能的影响
  • 4 系列合金的制备和结构'>4.5 REMgNi4系列合金的制备和结构
  • 4（La,Ce,Pr,Nd,Y）的晶体结构特征'>4.5.1 REMgNi4（La,Ce,Pr,Nd,Y）的晶体结构特征
  • 4（La,Ce,Pr,Nd,Y）制备和合金结构'>4.5.2 REMgNi4（La,Ce,Pr,Nd,Y）制备和合金结构
  • 4.6 本章小结
  • 4基合金的结构与性能'>第五章 非化学计量配比的LaMgNi4基合金的结构与性能
  • 5.1 前言
  • x（x=3.6-4.1）合金的结构与性能'>5.2 非化学计量LaMgNix（x=3.6-4.1）合金的结构与性能
  • x（x=3.6-4.1）合金的相结构'>5.2.1 LaMgNix（x=3.6-4.1）合金的相结构
  • x 合金制备过程固相扩散反应'>5.2.2 LaMgNix合金制备过程固相扩散反应
  • x（x=3.6-4.1）合金的电化学性能'>5.2.3 LaMgNix（x=3.6-4.1）合金的电化学性能
  • x（x=3.6-4.1）合金结构与性能探讨'>5.2.4 LaMgNix（x=3.6-4.1）合金结构与性能探讨
  • yNi4（y=0.8-1）系列合金'>5.3 非化学计量LaMgyNi4（y=0.8-1）系列合金
  • yNi4（y=0.8-1）合金的相结构'>5.3.1 LaMgyNi4（y=0.8-1）合金的相结构
  • yNi4 合金烧结制备时的固相扩散反应分析'>5.3.2 LaMgyNi4合金烧结制备时的固相扩散反应分析
  • yNi4（y=0.8-1）合金的电化学性能'>5.3.3 LaMgyNi4（y=0.8-1）合金的电化学性能
  • 5.4 本章小节
  • 4合金结构和性能的影响'>第六章 多组元化和化学镀镍磷处理对LaMgNi4合金结构和性能的影响
  • 6.1 前言
  • 1-xNdxMgNi4（x=0-1.0）合金的结构与性能'>6.2 系列La1-xNdxMgNi4（x=0-1.0）合金的结构与性能
  • 1-xNdxMgNi4（x=0，0.1，0.3，0.5，0.7，0.9，1）合金的结构研究'>6.2.1 La1-xNdxMgNi4（x=0，0.1，0.3，0.5，0.7，0.9，1）合金的结构研究
  • 1-xNdxMgNi4（x=0，0.1，0.3，0.5，0.7，0.9，1）合金的电化学储氢性能'>6.2.2 La1-xNdxMgNi4（x=0，0.1，0.3，0.5，0.7，0.9，1）合金的电化学储氢性能
  • 3.9Mx 合金的结构和电化学储氢性能'>6.3 系列LaMgNi3.9Mx 合金的结构和电化学储氢性能
  • 3.9M0.1 （M= Co，V，Mn，Al，Ti）合金的相结构'>6.3.1 LaMgNi3.9M0.1 （M= Co，V，Mn，Al，Ti）合金的相结构
  • 3.9M0.1 （M= Co，V，Mn，Al，Ti）合金的电化学性能'>6.3.2 LaMgNi3.9M0.1 （M= Co，V，Mn，Al，Ti）合金的电化学性能
  • 6.3.3 Co 元素替代对合金在充放电过程的影响
  • 4 电催化效应'>6.4 Ni-P 沉积膜的晶化及其对LaMgNi4电催化效应
  • 6.4.1 化学镀沉积制备Ni-P 膜
  • 6.4.2 化学镀沉积制备Ni-P 膜结构
  • 4 储氢合金的结构和电化学储氢性能'>6.4.3 化学镀处理后的LaMgNi4储氢合金的结构和电化学储氢性能
  • 6.5 本章小结
  • 第七章 基于相图设计的系列La-Mg-Ni 合金的结构与性能
  • 7.1 前言
  • 5、La2MgNi9、LaMgNi4 合金结构与性能'>7.2 LaNi5、La2MgNi9、LaMgNi4合金结构与性能
  • 2MgNi9-zCoz 合金的结构与性能'>7.3 La2MgNi9-zCoz合金的结构与性能
  • xMgyNia（x+y）（a=3-3.5）系列合金的结构与性能研究'>7.4 LaxMgyNia（x+y）（a=3-3.5）系列合金的结构与性能研究
  • xMgyNia（x+y）系列合金的制备及其相结构'>7.4.1 LaxMgyNia（x+y）系列合金的制备及其相结构
  • xMgyNia（x+y）系列合金的电化学性能'>7.4.2 LaxMgyNia（x+y）系列合金的电化学性能
  • 7.5 本章小节
  • 第八章 总结与展望
  • 8.1 本研究的主要结论和创新点
  • 8.2 本研究的意义以及今后的发展方向
  • 参考文献
  • 致谢
  • 研究生阶段发表论文

    • 相关论文文献

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