锰铅复合氧化物论文-刘敏

锰铅复合氧化物论文-刘敏

导读:本文包含了锰铅复合氧化物论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:碳酸二苯酯,氧化羰基化,锰铅复合氧化物,负载钯催化剂

锰铅复合氧化物论文文献综述

刘敏[1](2008)在《钯/锰铅复合氧化物催化合成碳酸二苯酯新工艺研究—催化剂的制备与表征》一文中研究指出碳酸二苯酯(DPC)是熔融酯交换法合成聚碳酸酯(PC)的主要原料。氧化羰基化一步合成DPC不仅简化了工艺操作流程,而且避免了使用剧毒的光气,对环境友好,符合可持续发展战略。然而,尽管已经报道了很多的Pd催化体系,但催化剂的效率依然远不能达到产业化的要求。因此,该工艺的研究热点主要集中在寻求新型有效的催化体系。pd~(2+)催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯催化机理的研究表明,DPC是通过CO对Pd-O键的插入和中间体Pd(COOPh)(OPh)的还原消除而生成的。在Pd催化体系中引入氧化还原助剂,能改善pd~0的聚集,提高pd~0再生为活性pd~(2+)的速率,加速催化循环。基于本课题组非均相催化氧化羰基化合成DPC的前期研究工作,本工作目标就是在低O_2含量和降低Pd用量条件下,筛选出高氧化活性的载体,其中载体具有支撑活性组分和用作氧化还原助催化的双重作用,研究开发新型高效的固体催化剂,为工业催化剂的研制奠定基础。本文制备了一种用于非均相催化一步合成DPC的新型高效负载型催化剂Pd/MnO_x-PbO_x。研究了载体制备方法、焙烧温度、不同母体和母体配比对催化剂催化性能的影响。应用XRD,SEM,XPS和BET对催化剂载体及催化剂结构进行了表征。通过间歇反应,讨论了反应温度、反应时间、溶剂和催化剂用量等因素对氧化羰基化合成DPC收率的影响。通过实验研究得出以下结论:1.以金属氧化物ZrO_2,TiO_2,γ-Al_2O_3,MnO_x,PbO,MgO,CuO为载体和氧化还原助剂,以NaOH为沉淀剂制备苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯(DPC)的催化剂,通过活性评价筛选出高活性的锰氧化物,开发出了新型有效Pd/MnO_x催化剂,其中载体MnO_x制备方法为热分解碳酸锰法。2.研究结果表明:Pd/Mno_x催化剂中MnO_2是促进Pd~0向活性pd~(2+)转化的有效氧化还原助剂,而且随着载体中MnO_2的含量越高催化活性越高。在Pd负载量0.5%、O_2含量7%、反应时间5h、反应温度65℃,以370℃热分解碳酸锰所得的MnO_x为载体的催化剂Pd/MnO_x活性最高,DPC的收率和TON分别可达10.7%和260。3.锰氧化合物与不同的金属氧化物混合所制得的载体中以MnO_x-PbO_x负载Pd催化活性最佳。对以370℃热分解碳酸锰和碳酸铅的混合物(其中碳酸铅的的质量百分数为30%)所得的MnO_x-PbO_x为载体的负载Pd催化剂Pd/MnO_x-PbO_x进行活性评价,DPC的收率和TON分别可达15.9%和387。结合表征结果可以得出,氧化锰和氧化铅复合氧化物的共氧化与共还原可能是载体具有高氧化活性的原因。4.载体的助催化活性与载体的组成和载体的微观结构均有关。在锰铅摩尔配比为6:1时,用络合沉淀法制备的锰铅复合氧化物载体活性最佳,在总压5 MPa、O_2含量7%、反应温度65℃、反应时间5h、苯酚25g、CH_2Cl_275g、催化剂1g、Pd负载量0.5%、4 A分子筛3g、TBAB 0.998g的条件下,DPC的收率和TON分别可达22.3%和543。(本文来源于《武汉工程大学》期刊2008-05-01)

田含晶,张涛,杨黄河,孙孝英,梁东白[2](2000)在《用于过氧化氢分解的锰铅复合氧化物催化剂》一文中研究指出高浓度过氧化氢以其高密度、无毒性和环境友好等特点 ,在航天及其他领域有着广泛的应用前景 ,是近年来推进剂研究的热点之一[1] .用于分解高浓度过氧化氢推进剂的催化剂主要有叁类 :银网催化剂 ,贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂[2 ] .过渡金属氧化物催(本文来源于《催化学报》期刊2000年06期)

锰铅复合氧化物论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

高浓度过氧化氢以其高密度、无毒性和环境友好等特点 ,在航天及其他领域有着广泛的应用前景 ,是近年来推进剂研究的热点之一[1] .用于分解高浓度过氧化氢推进剂的催化剂主要有叁类 :银网催化剂 ,贵金属催化剂和过渡金属氧化物催化剂[2 ] .过渡金属氧化物催

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

锰铅复合氧化物论文参考文献

[1].刘敏.钯/锰铅复合氧化物催化合成碳酸二苯酯新工艺研究—催化剂的制备与表征[D].武汉工程大学.2008

[2].田含晶,张涛,杨黄河,孙孝英,梁东白.用于过氧化氢分解的锰铅复合氧化物催化剂[J].催化学报.2000

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