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ZVI还原技术用于地下水污染物的同步修复及评估预测模拟研究

2020-11-23阅读(454)

ZVI还原技术用于地下水污染物的同步修复及评估预测模拟研究

论文摘要

零价铁（ZVI）是一种强还原剂，对于地下水污染物去除具有良好的效果。本文在试验过程中，采用化学还原法制备了微米级Pd／Fe双金属，纳米级Fe和纳米级Ni／Fe双金属等催化还原剂，通过TEM、BET-N2、XRD等表征手段对还原铁粉、纳米级、普通Pd／Fe颗粒和纳米级Pd／Fe等颗粒的形状和大小、比表面积以及纳米级Fe和纳米级Pd／Fe的晶体结构进行了测定。分别选用还原铁粉、纳米级Fe对六价铬去除率进行了系统研究；采用普通Pd／Fe双金属和纳米级Ni／Fe双金属对邻、对硝基氯苯进行了催化还原脱氯研究；然后采用纳米级Ni／Fe对六价铬和对硝基氯苯进行了同步修复研究，得出反应过程中各反应物和生成物的浓度变化规律。考察了不同催化还原剂、钯化率、纳米级Pd／Fe投加量、反应温度、初始pH值以及反应物初始浓度等因素对处理效果和反应速率的影响。通过产物分析结合铬的氧化还原电势E-pH图研究了六价铬的去除机理，通过中间产物和最终产物分析研究了对硝基氯苯的催化还原脱氯的反应机理。最后通过地下水原位修复中试装置，结合中试实验数据和基础试验数据，建立了ZVI修复污染地下水的预测模型。 本文主要结论如下： 1．通过TEM分析得出纯还原铁粉的表面比较光滑、均匀；普通Pd／Fe表面形成了许多白色小突起，这些白色突起构成了表面催化活性位。大多数纳米级Fe和纳米级Ni／Fe颗粒的直径都在100nm以下，但有团聚现象，球状颗粒连接成树枝状。BET-N2测得还原铁粉，钯／铁（0.005％），纳米铁的比表面积分别为0.49、0.62、12.4m2／g。纳米级Fe和普通Pd／Fe的XRD谱图上都出现与Fe的110衍射（d=0.2027nm）相对应的衍射峰，而普通Pd／Fe的XRD谱图上并未出现金属Pd的衍射峰。 2．影响零价铁去除六价铬反应速率的因素有：零价铁投加量、六价铬初始浓度、反应温度和初始pH值、腐殖酸浓度、铜离子浓度、淀粉投加量等。实验结果表明较大的零价铁投加量、较高的反应温度和较低的初始pH值有利于六价铬的去除反应。腐殖酸浓度、铜离子浓度和淀粉投加量则存在一个合适的浓度范围使六价铬的去除反应速率最快。Cr（Ⅵ）去除的表观动力学常数与铁粉的投加量、比表面积呈线性递增关系；随着初始pH值的升高而减缓。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  • 1.1 研究工作的背景和意义
  • 1.1.1 地下水污染概况
  • 1.1.2 地下水主要污染源
  • 1.1.3 地下水常见污染物
  • 1.2 六价铬和硝基氯苯的来源与危害
  • 1.2.1 六价铬的来源与危害
  • 1.2.2 硝基氯苯的来源与危害
  • 1.3 本文的选题思路
  • 第二章 文献综述
  • 2.1 六价铬和硝基苯、硝基氯苯类废水的水处理技术
  • 2.1.1 六价铬的水处理技术
  • 2.1.2 硝基氯苯、硝基苯类污染物的水处理技术
  • 2.2 地下水中多种污染物的同步修复
  • 2.3 可渗透反应墙（PRB）技术
  • 2.4 地下水模拟常用软件
  • 2.5 本章小结
  • 第三章 实验材料与方法
  • 3.1 零价铁重金属还原和含氯有机物脱氯机理
  • 3.2 主要实验试剂及仪器
  • 3.2.1 主要实验试剂
  • 3.2.2 主要实验仪器
  • 3.3 制备方法
  • 3.3.1 普通Pd/Fe双金属的制备
  • 3.3.2 纳米级Fe的制备
  • 3.3.3 纳米级Ni/Fe双金属的制备
  • 3.4 实验方法
  • 3.4.1 间歇实验
  • 3.4.2 地下水中试实验
  • 3.5 分析方法
  • 0微粒的表征'>3.6 铁粉及纳米级Fe0微粒的表征
  • 3.7 本章小结
  • 第四章 催化还原剂表征及降解效果对比
  • 4.1 扫描电镜图分析
  • 4.2 比表面积的测定
  • 4.3 纳米级Fe和纳米级Ni/Fe的X射线衍射（XRD）分析
  • 4.4 不同催化还原体系重金属还原和含氯有机物脱氯效果对比
  • 4.5 本章小结
  • 第五章 零价铁还原去除六价铬
  • 5.1 还原铁粉对六价铬的还原降解
  • 5.1.1 还原过程中各物质的浓度变化规律
  • 5.1.2 Cr（Ⅵ）初始浓度的影响
  • 5.1.3 初始pH值的影响
  • 5.1.4 温度的影响
  • 5.1.5 铁粉投加量的影响
  • 5.1.6 腐殖酸的影响
  • 5.2 纳米级零价铁对六价铬的还原降解
  • 5.2.1 还原过程中各物质的浓度变化规律
  • 5.2.2 纳米级Fe量的影响
  • 5.2.3 初始pH值的影响
  • 5.2.4 铜离子浓度的影响
  • 5.2.5 Cr（Ⅵ）初始浓度的影响
  • 5.2.6 淀粉投加量的影响
  • 5.2.7 不同Fe体系Cr（Ⅵ）去除效率的比较
  • 5.3 反应动力学模型
  • 5.3.1 表观速率常数与铁粉投加量的关系
  • 5.3.2 表观速率常数与初始pH值的关系
  • 5.3.3 表观速率常数与不同类型Fe的关系
  • 5.4 本章小结
  • 第六章 零价铁催化还原降解硝基氯苯
  • 6.1 Pd/Fe还原降解p-NCB影响因素的研究
  • 6.1.1 Pd/Fe投加量对p-NCB还原脱氯的影响
  • 6.1.2 钯化率对p-NCB还原脱氯的影响
  • 6.1.3 初始浓度对p-NCB还原脱氯的影响
  • 6.1.4 摇床转速的影响
  • 6.1.5 反应温度的影响
  • 6.1.6 初始pH值的影响
  • 6.2 Pd/Fe还原降解ο-NCB影响因素的研究
  • 6.2.1 钯化率对ο-NCB还原脱氯的影响
  • 6.2.2 钯铁量对ο-NCB还原脱氯的影响
  • 6.3 Pd/Fe对NCBs的还原降解过程
  • 6.3.1 NCBs的还原降解过程
  • 6.3.2 NCBs结构对反应降解过程的影响
  • 6.4 纳米级Ni/Fe还原降解p-NCB的影响因素的研究
  • 6.4.1 纳米级Ni/Fe对p-NCB的还原脱氯过程
  • 2+浓度的影响'>6.4.2 Ni2+浓度的影响
  • 6.4.3 Ni/Fe投加量的影响
  • 6.4.4 反应温度的影响
  • 6.4.5 初始pH值的影响
  • 6.4.6 初始浓度的影响
  • 6.5 本章小结
  • 第七章 零价铁对Cr（Ⅵ）和p-NCB的同步修复
  • 7.1 纳米级Fe对Cr（Ⅵ）和p-NCB的同步修复
  • 7.2 纳米级Fe对Ni（Ⅱ）和p-NCB的同步修复
  • 7.3 纳米级零价铁对Ni（Ⅱ）的还原
  • 7.4 纳米级镍铁同步修复Cr（Ⅵ）和p-NCB
  • 7.4.1 反应过程各物质浓度变化
  • 7.4.2 Ni（Ⅱ）浓度变化对修复效率的影响
  • 7.4.3 Cr（Ⅵ）浓度对脱氯效率的影响
  • 7.4.4 p-NCB浓度对除铬效率的影响
  • 7.4.5 反应温度对脱氯效率的影响
  • 7.4.6 初始pH值对脱氯效率的影响
  • 7.5 本章小结
  • 第八章 零价铁对Cr（Ⅵ）和p-NCB的还原降解机理
  • 8.1 零价铁还原降解重金属的反应机理
  • 8.2 零价铁双金属体系对对氯硝基苯还原脱氯的反应机理
  • 8.3 本章小结
  • 第九章 地下水污染修复流场数值模拟
  • 9.1 可渗透反应墙技术
  • 9.1.1 基本原理
  • 9.1.2 反应墙的设计
  • 9.2 数值模拟
  • 9.2.1 对流—弥散方程
  • 9.2.2 模型概化
  • 9.2.3 定解条件
  • 9.2.4 数值方法
  • 9.3 连续反应单元的设计与模拟
  • 9.3.1 模型设计
  • 9.3.2 主要参数
  • 9.3.3 模拟结果
  • 9.3.4 敏感性分析
  • 9.4 地下水流场物理模拟
  • 9.4.1 初始条件与边界概化
  • 9.4.2 有效性检验
  • 9.4.3 模拟结果
  • 9.4.4 模型应用
  • 9.5 本章小结
  • 第十章 结论与展望
  • 10.1 结论
  • 10.2 本论文的创新之处
  • 10.3 存在问题与建议
  • 附录
  • 3-、NO2-离子标准曲线（离子色谱法）'>附录1 NO3-、NO2-离子标准曲线（离子色谱法）
  • 4+-N）标准曲线（纳氏试剂分光光度法）'>附录2 氨氮（NH4+-N）标准曲线（纳氏试剂分光光度法）
  • 附录3 铁离子标准曲线（邻菲啰啉分光光度法）
  • 2+)标准曲线（新亚铜灵萃取分光光度法）'>附录4 铜离子(Cu2+)标准曲线（新亚铜灵萃取分光光度法）
  • 2+)标准曲线（丁二酮肟分光光度法）'>附录5 镍离子(Ni2+)标准曲线（丁二酮肟分光光度法）
  • 附录6 六价铬（Cr（Ⅵ））标准益线（二苯碳肼分光光度法）
  • 参考文献
  • 致谢
  • 作者简介

    • 相关论文文献

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