稀燃条件下氮氧化物存储还原催化剂老化工艺研究

论文摘要

为满足日益严格的轻型柴油车和稀燃汽油车排放标准,对氮氧化物存储还原（NSR）技术提出了愈加苛刻的要求。在以BaO/CeO2为基础的氮氧化物存储还原（NSR）催化剂中,Ba存储组分和CeO2载体间的相互作用对催化剂性能有重要影响。为研究Ba/Ce在模拟稀燃发动机排气环境下的相互作用,采用共沉淀法制备摩尔比为1:1的Ba/Ce复合氧化物,以800°C老化中水蒸气、CO2的浓度以及老化时间为变量,制得系列老化样品。经XRD、BET、in-situ DRIFTS和TG/DTA表征,发现在稀燃气氛中热失活组分BaCeO3因受热力学限制难以形成。老化气氛中的体积分数CO25%至10%能维持BaCO3的化学稳定性,抑制了BaCeO3的形成,还一定程度抑制了Ba/Ce复合氧化物的烧结;体积分数为10%水蒸气引入则无选择性的促进催化剂各成分颗粒的尺寸长大;上述两种气氛共同作用可以抑制BaCeO3的生成,但影响规律不是两种气氛的简单迭加。对照用于Ba/Ce复合氧化物的系列老化条件,采用等体积浸渍法制备了系列经老化处理后的2w.t.%Pt/Al2O3 + 30w.t.%BaO/CeO2催化剂,催化效能评价结果表明:NSR热失活组分BaCeO3的形成会抑制在Ba位上NOx的吸附和氧化存储;稀燃发动机排气中的CO2和水蒸汽显著抑制BaCeO3生成,并改变存储组分化物状态,呈现出不同的NSR催化反应过程特征。

论文目录

• 中文摘要
• ABSTRACT
• 第一章 文献综述
• 1.1 概述
• 1.1.1 机动车尾气污染
• 1.1.2 稀薄燃烧技术简介
• 1.1.3 稀薄燃烧排放控制
• 1.2 氮氧化物存储还原催化技术研究
• 1.2.1 NSR 催化还原的优点
• 1.2.2 NSR 催化剂的组成成分
• 1.2.3 NSR 催化剂的工作原理
• 1.3 氮氧化物存储还原催化的失活研究
• 1.3.1 热失活组分的生成机理
• 1.3.2 热失活组分的再生
• 1.4 NSR 催化剂的研究现状
• 1.5 课题研究目的及意义
• 第二章 实验部分
• 2.1 老化工艺设计思路
• 2.2 实验原料及主要仪器
• 2.2.1 试剂与原料
• 2.2.2 实验设备
• 2.3 样品制备
• 2.3.1 钡铈复合氧化物的制备
• 2.3.2 存储组分钡负载样品的制备
• 2.3.3 贵金属铂负载样品的制备
• 2.3.4 老化处理实验
• 2.4 催化剂表征
• 2.4.1 X 射线衍射分析（XRD）
• 2.4.2 BET 测试
• 2.4.3 原位漫反射实验（in-situ DRIFTS）
• 2.5 氮氧化物存储还原催化性能评价
• 第三章 实验结果与讨论
• 3.1 老化气氛中水蒸气的作用
• 3.1.1 成分织构分析
• x吸附存储活性分析'>3.1.2 NO_x吸附存储活性分析
• 3.1.3 NSR 催化性能评价分析
• 3.1.4 小结
• 2的作用'>3.2 老化气氛中CO₂的作用
• 3.2.1 成分织构分析
• x吸附存储活性分析'>3.2.2 NO_x吸附存储活性分析
• 3.2.3 NSR 催化性能评价分析
• 3.2.4 小结
• 2+H₂O 的共同作用'>3.3 老化气氛中CO₂+H₂O 的共同作用
• 3.3.1 成分织构分析
• x吸附存储活性分析'>3.3.2 NO_x吸附存储活性分析
• 3.3.3 NSR 催化性能评价分析
• 3.3.4 小结
• 第四章 结论
• 参考文献
• 致谢