论文摘要
石墨烯(graphene)是一种具有二维平面结构的新型碳纳米材料,它特殊的单原子层结构使其具有许多独特的物理和化学性质。自2004年问世以来,石墨烯已在基础科学和应用研究领域引起了人们极大的兴趣。石墨烯的理论比表面积高达2630 m2 g-1,而且其导电性非常好,在纳米复合材料领域具有巨大的应用潜力,同时在分析化学领域的应用也是研究的热点。在这个背景下,本文展开了如下的工作:1.以石墨粉为原料,采用Hummers法液相氧化合成了氧化石墨(GO),然后用化学一步还原法制得石墨烯(graphene)负载钯(Pd)催化剂。X射线衍射(XRD)、透射电镜(TEM)表征表明,Pd在石墨烯载体上有较好的分散度,粒径为3~5 nm。电化学活性面积(ECSA)、循环伏安(CV)、计时电流(CA)和计时电位(CP)电化学测试表明,与传统的Pd/Vulcan XC-72相比,Pd/石墨烯催化剂对碱性介质中乙醇电氧化的催化活性有了极大的提高。2.首先利用简单的水浴方法合成了石墨烯-SnO2复合物(SnO2-GNS),进而通过微波还原法制备得到SnO2-GNS负载高分散的Pd纳米颗粒催化剂,并讨论了催化剂中SnO2的量对乙醇催化氧化性能的影响,同时采用X射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、能量色散光谱(EDS)对所合成样品进行了结构及形貌表征。电化学测试表明,与Pd/石墨烯(Pd/GNS)相比,Pd/SnO2-GNS催化剂对乙醇电氧化的催化活性有了很大的提高。当加入的前驱盐SnCl2·2H2O与GO的质量比为1:2时,Pd/SnO2-GNS催化剂获得最好的催化活性。3.利用水合肼还原GO制备石墨烯,然后采用电化学沉积法制备了铂/石墨烯修饰电极(Pt/graphene)。TEM结果表明:利用该方法在石墨烯表面成功地修饰了大量的纳米铂颗粒,其粒径在10-20 nm之间,成絮状团聚。同时利用循环伏安法研究了甲醇在该修饰电极上的电化学行为,结果表明该修饰电极对于甲醇的氧化具有良好的催化作用,优于铂/多壁碳纳米管修饰电极(Pt/MWCNT),同时优化了实验条件,并在此基础上建立了一种测定甲醇的伏安分析方法。当甲醇浓度在2.5-32.5 mmol L-1时,氧化峰电流与甲醇浓度成线性关系,检出限为89μmol L-1。
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摘要Abstract第一章 绪论1.1 引言1.2 石墨烯研究概况1.2.1 石墨烯的发现1.2.2 石墨烯的制备及合成方法1.2.3 石墨烯的功能化1.2.4 石墨烯在化学领域的应用1.3 化学修饰电极1.3.1 化学修饰电极简介1.3.2 化学修饰电极的制备1.3.3 化学修饰电极在电分析化学中的应用1.4 论文选题及研究思路第二章 Pd/石墨烯催化剂的制备及其修饰电极对乙醇的电催化氧化2.1 引言2.2 实验部分2.2.1 试剂与仪器2.2.2 氧化石墨(GO)的制备2.2.3 Pd/石墨烯及Pd/Vulcan XC-72 催化剂合成2.2.4 电化学性能测试2.3 结果与讨论2.3.1 Pd/石墨烯的合成线路2.3.2 XRD 和TEM 结果分析2.3.3 电化学性能测试2.4 本章小结2-graphene 复合材料的制备及其修饰电极对乙醇的电催化氧化'>第三章 Pd/SnO2-graphene 复合材料的制备及其修饰电极对乙醇的电催化氧化3.1 引言3.2 实验部分3.2.1 试剂与仪器2-GNS 及Pd/GNS 催化剂的合成'>3.2.2 Pd/SnO2-GNS 及Pd/GNS 催化剂的合成2-GNS 及Pd/GNS 修饰电极的制备'>3.2.3 Pd/SnO2-GNS 及Pd/GNS 修饰电极的制备3.3 结果与讨论2-GNS 的合成路线.'>3.3.1 Pd/SnO2-GNS 的合成路线.3.3.2 XRD、TEM 和EDS 结果分析3.3.3 电化学结果分析2 量的影响'>3.3.4 加入SnO2量的影响3.3.5 机理探讨3.4 本章小结第四章 新型纳米铂修饰电极的制备及其在酸性条件下对甲醇的检测4.1 引言4.2 实验部分4.2.1 试剂与仪器4.2.2 氧化还原法制备石墨烯(Graphene)4.2.3 新型纳米铂修饰电极的制备4.2.4 电化学检测4.3 结果与讨论4.3.1 XRD 和TEM 结果分析4.3.2 电化学活性面积分析4.3.3 甲醇在新型石墨烯负载铂修饰电极上的电催化氧化4.3.4 新型石墨烯负载铂修饰电极与多壁碳纳米管负载铂修饰电极的比较4.3.5 扫速的影响4.3.6 铂微粒负载量的影响4.3.7 甲醇的电化学检测4.4 本章小结结论致谢参考文献附录:作者在攻读硕士学位期间发表的论文
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