钌配合物催化丁苯嵌段共聚物（SBS）氢化研究

论文摘要

由热塑性丁苯嵌段共聚物SBS经过选择加氢可制得新型改性弹性体SEBS，它比SBS具有更优良的稳定性、耐热性、耐紫外线和耐氧化性能、优异的电器绝缘性和柔韧性。是国际上公认的用途广泛的新型弹性体材料。在本课题组已发现的钌化合物[Ru（COD）Cl2]n与三苯基膦原位形成的催化剂对SBS加氢具有很高的催化活性和选择性基础上。本论文将该催化剂用于SBS的加氢反应，系统考察了膦钌比、SBS本身的微观结构、反应温度、氢气压力、催化剂浓度以及溶剂对加氢度的影响，确定了最佳反应条件。实验结果表明：在PPh3／Ru=2（摩尔比）、T=140℃，p（H2）=5.0 MPa，[C=C]／Ru=10000（摩尔比），t=6.0 h的优化条件下，SBS的氢化度可达98.0％以上；分时段变温加热措施能有效提高加氢度，缩短反应时间，避免凝胶现象；调节混合溶剂极性和溶度参数以适应高聚物SBS的溶解，可以有效提高SBS的加氢度。催化剂选择性好，没有发现苯乙烯段中苯环被加氢现象。对氢化产物中残留金属钌的分析，建立了可靠的样品处理方法；对通过乙醇沉淀后得到固体氢化产物测定结果表明，残留金属钌小于2.5 ppm。上述结果具有很好的工业应用前景。

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摘要

Abstract

1 绪论

1.1 引言

1.2 SEBS的氢化研究进展

1.2.1 SBS的非催化加氢

1.2.2 SBS的催化加氢

1.3 选题背景和研究内容

2 实验部分

2.1 引言

2.2 试剂

2]_n的制备'>2.3 催化剂[Ru（COD）Cl₂]_n的制备

2.4 SBS的催化加氢

2.5 加氢度的测试、分析与计算

2.5.1 试样表征

2.5.2 SBS及 SEBS微观结构分析

2.6 结果与讨论

2.6.1 膦钌比（TPP/Ru）对加氢度的影响

2.6.2 不同微观结构的 SBS的加氢反应结果

2.6.3 加氢度与反应温度的关系

2.6.4 氢气压力对加氢度的影响

2.6.5 反应时间与氢化度的关系

2.6.6 氢气消耗与时间的关系

2.6.7 [C=C]/[Ru]（摩尔比）对加氢度的影响

2.6.8 溶剂对加氢度的影响

2.7 小结

3 氢化产物中金属钌的分析

3.1 引言

3.2 实验部分

3.2.1 试剂、仪器及工作参数

3.2.2 样品处理

3.2.3 ICP-AES分析

3.3 结果与讨论

3.4 小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表学术论文情况

致谢

附录 A

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